五重軸硅團(tuán)簇的量子受限

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1、第18卷第3期原子與分子物理學(xué)報(bào)Vol.18，(.3)**1年+月,-./0102345/6738693:.,6/;:370,4765<-=1.,12>l.，)**1文章編號(hào)：1***?*3@（A)**1）*3?*)B+?*A五重軸硅團(tuán)簇的量子受限*段沛（湖南師范大學(xué)物理系，長(zhǎng)沙A1**1)）摘要：用自洽場(chǎng)多重散射C方法計(jì)算了具有五重對(duì)稱軸的硅團(tuán)簇的電子能級(jí)，并在這種硅團(tuán)簇表面分別與α氫、氧原子穩(wěn)定結(jié)合情況下，得到了1DE-鍵和1DE3鍵的長(zhǎng)度、能隙寬度和偶極躍遷激發(fā)能。計(jì)算結(jié)果表明，這種硅團(tuán)簇表面

2、結(jié)合原子是影響團(tuán)簇電子能級(jí)、能隙和躍遷激發(fā)能的重要因素。關(guān)鍵詞：硅團(tuán)族；五重對(duì)稱軸；多重散射C方法；量子受限α中圖分類號(hào)：3F@1.)，3A13文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：61引言穩(wěn)定態(tài)時(shí)，偶極躍遷的激發(fā)能。由于量子尺寸效應(yīng)這種模型的計(jì)算數(shù)據(jù)，雖然與五重軸納米硅的實(shí)際近年來(lái)，多孔硅膜和納米硅中可見(jiàn)光致發(fā)光的值存在差距，但可為這種材料的發(fā)光性質(zhì)的研究提發(fā)現(xiàn)［1，)］，顯示了發(fā)展一類新型光器件的潛在勢(shì)頭，供一種定性理論依據(jù)。因而引起了廣泛的關(guān)注和研究［3GF］。但目前對(duì)納米硅中的這種光致發(fā)光蘭移現(xiàn)象機(jī)理的認(rèn)識(shí)，尚不完)

3、計(jì)算模型及有關(guān)參量全一致，許多研究者認(rèn)為［1，3］，這主要是納米硅的量子受限效應(yīng)所致。當(dāng)大塊晶體硅減小到納米尺寸本文以五角十面雙錐體作為五重軸硅團(tuán)簇的基時(shí)，原有的平移對(duì)稱性消失，準(zhǔn)連續(xù)能帶變?yōu)榉至⒛芗?jí)，能隙加寬，由原來(lái)的間接能隙躍遷轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯幽芟盾S遷。;HllHI等人［A，@］用密度泛函理論計(jì)算了多孔硅膜的帶隙與納米尺寸的關(guān)系。但JoDK等人［+］認(rèn)為其中近表面電子態(tài)可能起了主要作用。與多孔硅膜等的制備方法不同，1>LDo.DMDLN［8］用硅蒸汽凝結(jié)方法制得了尺寸小于)**OL的納米硅。他在部分這

4、種硅微粒的高分辨電鏡的晶格象中，清晰觀察到五重對(duì)稱軸［B］。在約AOL的核心區(qū)內(nèi)，晶格具有直到1*P的彈性應(yīng)變，以填補(bǔ)由五個(gè)硅四面體堆成時(shí)產(chǎn)生的約+.FQ的失配角。這種具有五重對(duì)稱軸的納米硅，除具有結(jié)晶學(xué)理論研究意義外，也可能同其他納米硅一樣成為微型光器件的新材料。本文以五重軸硅團(tuán)簇作為這種納米硅的初級(jí)本計(jì)算模型，它是由五個(gè)硅四面體共同一棱構(gòu)成。模型，用自洽場(chǎng)多重散射Cα方法（1,8?:1?Cα）計(jì)算為彌補(bǔ)形成時(shí)約+.FQ的失配角，在共底正五邊中，各了這種硅團(tuán)簇的電子能級(jí)；并分別用氫和氧原子在邊伸長(zhǎng)

5、1.8P，本文稱這種模型為1D+體系。為模擬表面與五重軸硅團(tuán)簇相結(jié)合，得到較大的偶極躍遷氫、氧原子對(duì)1D+體系的影響，在1D+體系中，于各1D能隙。同時(shí)，應(yīng)用1lNRHS過(guò)渡態(tài)理論［1*］，結(jié)合1,8?原子所在位置的對(duì)稱軸向外方向上，取一定長(zhǎng)度的:1?Cα方法，計(jì)算了這種硅團(tuán)簇分別與氫、氧結(jié)合成位置C。當(dāng)-原子或3原子處在C位置時(shí)，分別稱*收稿日期：)**1?*3?1A298原子與分子物理學(xué)報(bào)2001年為Si7H7體系和Si7O7體系，如圖1所示，它們具有原子S（i1）、S（i2）與底邊正五角形頂角

6、硅原子間的Dsh點(diǎn)群對(duì)稱。由于S（i1）、S（i2）原子與其余5個(gè)硅距離，取大塊硅晶體中最近鄰原子間距：0.2350原子所處環(huán)境的差異，它們與X處原子間的鍵長(zhǎng)也nm；考慮到約1.8%的彈性伸長(zhǎng)，正五邊形各頂角硅不相同，并分別用d1、d2表示。顯然，當(dāng)X處分別原子間距離取0.2393nm。填以H原子和O原子時(shí)，它們各自的d1、d2也不相在使用SCF-MS-Xα計(jì)算程序中，自洽過(guò)程單電同。所有這些d、d的恰當(dāng)長(zhǎng)度，將通過(guò)計(jì)算確定。子能量閾值取為10-5Ryd；對(duì)于價(jià)軌道計(jì)算，能量12實(shí)際測(cè)量表明，與大塊

7、硅晶體相比較，納米硅不存在步長(zhǎng)為0.001Ryd。原子球半徑由基于重迭球計(jì)算可覺(jué)察的晶格收縮［5］。因此在模型中，錐體兩頂角模式的Norman［11］規(guī)則給出。其他有關(guān)參量列于表1。表1Si7及穩(wěn)態(tài)Si7H7、Si7O7體系有關(guān)計(jì)算參量對(duì)稱性不原子球半徑R/nm-1交換關(guān)聯(lián)常數(shù)α最大角量子數(shù)等價(jià)原子Si7Si7H7Si7O7Si7Si7H7Si7O7Lmax外球3.24024.09404.36330.727510.737460.737694S（i1）1.23061.18841.09250.72751

8、0.727510.727512S（i3）1.31091.24251.09980.7275100.727510.727512H（1）0.79140.777251H（3）0.77240.777251O（1）0.94850.74472O（3）0.93380.74472計(jì)算體系的價(jià)態(tài)軌道，由Si原子的3s及3p電子，H原子的1s電子和O原子的2s及2p電子所3計(jì)算結(jié)果貢獻(xiàn)。對(duì)于Si7體系，除內(nèi)層軌道外，其價(jià)軌道和空軌道總數(shù)為21。Si7H7和Si7O7體系的價(jià)軌道和空為計(jì)算S