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1、表面活性雜多酸離子液體的制備及其催化燃油脫硫性能研究王敏2015年1月中圖分類號(hào)：O64336UDC分類號(hào)：546表面活性雜多酸離子液體的制備及其催化燃油脫硫性能研究作者姓名王敏學(xué)院名稱化工與環(huán)境學(xué)院指導(dǎo)教師吳芹副教授答辯委員會(huì)主席矯慶澤教授申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別工學(xué)碩士學(xué)科專業(yè)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)位授予單位北京理工大學(xué)論文答辯日期2015年1月SynthesisofSurfaceActiveHeteropolyacids-basedIonicLiquidsandCatalyticPerformanceforDesulfurizationofFuelOilCandidateName:Mi
2、nWangSchoolorDepartment:ChemicalEngineeringandtheEnvironmentFacultyMentor:Asso.Prof.QinWuChair,ThesisCommittee:Prof.QingzeJiaoDegreeApplied:MasterofEngineeringMajor:ChemicalEngineeringandTechnologyDegreeby:BeijingInstituteofTechnologyTheDateofDefence:January,2015研究成果聲明本人鄭重聲明：所提交的學(xué)位論文是我本人在指
3、導(dǎo)教師的指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作獲得的研究成果。盡我所知，文中除特別標(biāo)注和致謝的地方外，學(xué)位論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過(guò)的研究成果，也不包含為獲得北京理工大學(xué)或其它教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書所使用過(guò)的材料。與我一同工作的合作者對(duì)此研究工作所做的任何貢獻(xiàn)均已在學(xué)位論文中作了明確的說(shuō)明并表示了謝意。特此申明。簽名：日期：摘要隨著社會(huì)的進(jìn)步，科技的發(fā)展，燃料油的消耗量逐年增加，汽車尾氣排放的硫氧化物嚴(yán)重危害人類的健康。因此，世界各國(guó)對(duì)燃料油中的硫含量也提出了更加嚴(yán)格的要求，降低燃油的硫含量，生產(chǎn)清潔燃料，提供低硫燃料已成為當(dāng)務(wù)之急。目前，在眾多脫硫技術(shù)中，氧化脫硫技術(shù)由于其獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)
4、受到眾多學(xué)者的廣泛關(guān)注，是一種具有很好應(yīng)用前景的深度脫硫技術(shù)。然而該技術(shù)在催化劑的選擇和設(shè)計(jì)上也提出了更高的要求。本文制備了14種兼具表面活性和酸性的表面活性雜多酸離子液體。運(yùn)用紅外光1譜（FTIR）、核磁共振氫譜（HNMR）、電噴霧質(zhì)譜（ESI-MS）、X-射線衍射（XRD）等測(cè)試方法表征其結(jié)構(gòu)，結(jié)果表明所制備的離子液體與預(yù)期設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)一致。通過(guò)電導(dǎo)率儀、熱重（TG）等測(cè)試手段測(cè)定了離子液體的表面活性、熱穩(wěn)定性、溶解性等物理化學(xué)性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)咪唑環(huán)上烷基碳鏈的長(zhǎng)度對(duì)離子液體的表面活性有較大的影響，即隨著疏水烷烴碳鏈長(zhǎng)度的增加，離子液體的臨界膠束濃度值逐漸降低，表面活性逐漸
5、提高。由TG分析表明，所制備的離子液體的分解溫度均高于280°C，具有較高的熱穩(wěn)定性。在以二苯并噻吩（DBT）為模型油、30%H2O2為氧化劑的催化氧化燃油脫硫體系中，以乙腈為萃取劑的萃取耦合催化氧化脫硫體系具有較好的脫硫活性。在萃取耦合催化氧化脫硫體系中，表面活性雜多酸離子液體的疏水碳鏈長(zhǎng)度對(duì)該反應(yīng)有較大的影響。其中，烷基碳鏈長(zhǎng)度為4和具有磺酸基團(tuán)的C4-IL由于具有適當(dāng)強(qiáng)度的表面活性在該體系中顯示出最好的催化活性。當(dāng)反應(yīng)溫度為60°C，V(CH3CN):V(DBT-Oil)=1:1，n(H2O2)：n(S)：n(C4-IL)=6:1:0.02時(shí)，60min后的DBT的脫
6、硫率達(dá)到100%。且該離子液體循環(huán)4次后，DBT的脫硫率仍能達(dá)到84.0%。最后，初步探究了離子液體在萃取耦合催化氧化脫硫體系中催化燃油脫硫的反應(yīng)機(jī)理。關(guān)鍵詞：離子液體；表面活性；二苯并噻吩；氧化脫硫；萃取IAbstractInrecentyears,fuelconsumptionhasbeenincreasedwiththerapiddevelopmentofsocietyandtechnology.Theemissionsofsulfuroxide(SOx)mayhaveimpactonhumanhealth,whichirreversiblygeneratedbyve
7、hicleengines.Therefore,manycountrieslegislatemorestringentenvironmentalregulationstorestrictthesulfurcontentinfueloils.Reducingsulfurcontentoffueloilshasbecomeanenvironmentallyurgentsubjectworldwide.Atpresent,oxidativedesulfurization(ODS)hasattractedmuchattent
