石墨烯修飾電極的電化學性能

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1、www.jyjsts.con錦生炭素石墨烯修飾電極的電化學性能石墨烯(Graphene)是碳原子緊密堆積成單層二維蜂窩狀晶格結構的一種碳質新材料,是構建零維富勒烯、一維碳納米管、三維石墨等其他碳質材料的基本單元,具有許多優(yōu)異而獨特的物理、化學和機械性能,在微納電子器件、光電子器件、新型復合材料以及傳感材料等方面有著廣泛的應用前景,基于石墨烯的相關研究也成為目前電化學領域的熱點研究領域之一。本論文圍繞石墨烯的不同修飾電極條件,結合電化學基礎研究,開展了石墨烯及其相關的電化學性能研究。具體內容歸納如下:(1)將石墨烯與具有良好導電性能

2、的聚苯胺(PANI)復合,研究了石墨烯/聚苯胺復合物修飾電極的電化學性能。利用石墨烯與聚苯胺之間電子給體與電子受體的相互作用,實現了聚苯胺在中性甚至強堿性溶液中的電化學活性,并利用紅外光譜、拉曼光譜和紫外光譜進行了可能的機理探討。石墨烯/聚苯胺復合物材料在中性溶液里的電化學活性,在生物傳感領域具有可能的應用空間;同時,在不同pH溶液里的電化學活性也為石墨烯/聚苯胺復合物材料在pH傳感中提供了可能的應用空間。(2)將石墨烯與具有電絕緣性能的凡士林混合,研究了石墨烯/凡士林膜電極的電化學性能。循環(huán)伏安測試表明:采用10.0mg/mL、

3、5.0mg/mL和1.0mg/mL的石墨烯/凡士林修飾電極可以依次得到常規(guī)尺寸電極、亞微尺寸電極和微尺寸的納米電極陣列,并且通過簡單混合所制備的石墨烯/凡士林膜電極具有良好的電化學活性和穩(wěn)定性。作為新型碳材料的膜電極,石墨烯/凡士林膜電極在基礎電化學研究和應用中具有一定的潛在價值。(3)將石墨烯組裝在具有完全電絕緣性能的硫醇自組裝膜電極上,研究了石墨烯/硫醇自組裝膜電極的電化學性能。交流阻抗數據表明,隨著組裝時間的增加,石墨烯/硫醇自組裝膜電極的電化學阻抗逐漸降低,表明石墨烯在硫醇自組裝膜上是一個可控的組裝過程。循環(huán)伏安測試還表明

4、,石墨烯的組裝時間是120min和5min時,可以分別得到常規(guī)尺寸和微尺寸納米電極陣列的石墨烯/硫醇自組裝膜電極,而且對抗壞血酸、多巴胺、尿酸具有較好的電催化活性。同時,為了探討可能的實驗機理,我們討論了電子傳遞的可能原因以及影響自組裝膜電極雙電層結構的兩個因素。結果表明隨著硫醇中碳鏈長度的增加,電子傳遞速率逐漸降低,氧化還原峰電位的差值逐漸增大;不同碳材料的電子轉移速率呈現為:石墨烯>多孔碳>石墨。這種采用簡單而有效的方法制備的石墨烯/硫醇自組裝膜電極,在電化學理論研究和實際應用中具有較好的前景。超級電容器是一種綠色、新型的儲能

5、元件,由于其高效、無污染的優(yōu)良特性,符合“低碳”經濟的發(fā)展要求,受到了人們的高度重視。超級電容器的核心是電極材料。新興的石墨烯二維單層原子碳材料因具有大的比表面積、優(yōu)異的導電性、高的機械強度,被認為是理想的超級電容器電極材料?；瘜W方法制備的氧化石墨烯具有良好的成膜性,可用于制備“石墨烯紙”并進而應用于無支撐電極。www.jyjsts.con錦生炭素此外,氧化石墨烯上豐富的含氧官能團可用于錨定金屬納米粒子,形成石墨烯復合材料。本論文圍繞石墨烯薄膜制備、修飾和電化學電容性質開展研究工作,發(fā)展了石墨烯/碳納米管復合薄膜的溶液鑄造制備方法

6、,提出了水熱還原制備石墨烯基復合薄膜的途徑,并研究了所制備材料的電容性能,取得了以下的研究成果:1.利用氧化石墨烯良好的成膜性,通過溶液鑄造方法,制備了氧化石墨烯薄膜和氧化石墨烯/碳納米管復合薄膜。然后通過200℃退火,得到了相應的石墨烯薄膜、石墨烯/碳納米管薄膜。這種薄膜通過石墨烯層間相互作用結合,例如π-π堆積,以及范德華力等,因而能夠在各種極性電解液中穩(wěn)定存在。復合薄膜的比電容在70~110F/g,并且由于其表面仍然存在著部分含氧官能團的作用,顯示了一定的贗電容的特性,表明其作為超級電容器電極的潛質。2.通過抽慮法制備了氧化

7、石墨烯/碳納米管復合薄膜。在水熱條件下,氧化石墨烯被水還原并實現自組裝,重新構建成具有π-π堆積的網絡狀三維結構。所制備的石墨烯/碳納米管雜化薄膜具有良好的導電性和機械性能,并展現了優(yōu)異的電容性能,比電容達180F/g。這為無支撐的石墨烯基薄膜的制備提供了一條簡單、有效的新途徑。3.以氧化石墨烯為載體,利用氧化石墨烯上含氧官能團與金屬離子的相互作用,采用水合肼還原和后續(xù)熱處理,制備了鎳納米粒子修飾的石墨烯復合材料,并將其應用于超級電容器電極材料中,顯示了其比純石墨烯更高的電化學電容存儲能力。4.結合本課題組前期的工作基礎,采用天然

8、生物質楊絮為原料直接碳化制備出外徑為4~8μm,內徑為3~7μm左右的碳微米管。所制備的碳微米具有良好的電容特性,甚至優(yōu)于碳納米管。這一結果不僅實現了楊絮的資源化并增加了電極材料的選材,還為深入理解碳材料孔結構與電容性能之間的關系提供了物質基礎。三