石墨烯修飾電極的電化學(xué)性能

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1、www.jyjsts.con錦生炭素石墨烯修飾電極的電化學(xué)性能石墨烯(Graphene)是碳原子緊密堆積成單層二維蜂窩狀晶格結(jié)構(gòu)的一種碳質(zhì)新材料,是構(gòu)建零維富勒烯、一維碳納米管、三維石墨等其他碳質(zhì)材料的基本單元,具有許多優(yōu)異而獨(dú)特的物理、化學(xué)和機(jī)械性能,在微納電子器件、光電子器件、新型復(fù)合材料以及傳感材料等方面有著廣泛的應(yīng)用前景,基于石墨烯的相關(guān)研究也成為目前電化學(xué)領(lǐng)域的熱點(diǎn)研究領(lǐng)域之一。本論文圍繞石墨烯的不同修飾電極條件,結(jié)合電化學(xué)基礎(chǔ)研究,開展了石墨烯及其相關(guān)的電化學(xué)性能研究。具體內(nèi)容歸納如下:(1)將石墨烯與具有良好導(dǎo)電性能

2、的聚苯胺(PANI)復(fù)合,研究了石墨烯/聚苯胺復(fù)合物修飾電極的電化學(xué)性能。利用石墨烯與聚苯胺之間電子給體與電子受體的相互作用,實(shí)現(xiàn)了聚苯胺在中性甚至強(qiáng)堿性溶液中的電化學(xué)活性,并利用紅外光譜、拉曼光譜和紫外光譜進(jìn)行了可能的機(jī)理探討。石墨烯/聚苯胺復(fù)合物材料在中性溶液里的電化學(xué)活性,在生物傳感領(lǐng)域具有可能的應(yīng)用空間;同時(shí),在不同pH溶液里的電化學(xué)活性也為石墨烯/聚苯胺復(fù)合物材料在pH傳感中提供了可能的應(yīng)用空間。(2)將石墨烯與具有電絕緣性能的凡士林混合,研究了石墨烯/凡士林膜電極的電化學(xué)性能。循環(huán)伏安測(cè)試表明:采用10.0mg/mL、

3、5.0mg/mL和1.0mg/mL的石墨烯/凡士林修飾電極可以依次得到常規(guī)尺寸電極、亞微尺寸電極和微尺寸的納米電極陣列,并且通過簡(jiǎn)單混合所制備的石墨烯/凡士林膜電極具有良好的電化學(xué)活性和穩(wěn)定性。作為新型碳材料的膜電極,石墨烯/凡士林膜電極在基礎(chǔ)電化學(xué)研究和應(yīng)用中具有一定的潛在價(jià)值。(3)將石墨烯組裝在具有完全電絕緣性能的硫醇自組裝膜電極上,研究了石墨烯/硫醇自組裝膜電極的電化學(xué)性能。交流阻抗數(shù)據(jù)表明,隨著組裝時(shí)間的增加,石墨烯/硫醇自組裝膜電極的電化學(xué)阻抗逐漸降低,表明石墨烯在硫醇自組裝膜上是一個(gè)可控的組裝過程。循環(huán)伏安測(cè)試還表明

4、,石墨烯的組裝時(shí)間是120min和5min時(shí),可以分別得到常規(guī)尺寸和微尺寸納米電極陣列的石墨烯/硫醇自組裝膜電極,而且對(duì)抗壞血酸、多巴胺、尿酸具有較好的電催化活性。同時(shí),為了探討可能的實(shí)驗(yàn)機(jī)理,我們討論了電子傳遞的可能原因以及影響自組裝膜電極雙電層結(jié)構(gòu)的兩個(gè)因素。結(jié)果表明隨著硫醇中碳鏈長(zhǎng)度的增加,電子傳遞速率逐漸降低,氧化還原峰電位的差值逐漸增大;不同碳材料的電子轉(zhuǎn)移速率呈現(xiàn)為:石墨烯>多孔碳>石墨。這種采用簡(jiǎn)單而有效的方法制備的石墨烯/硫醇自組裝膜電極,在電化學(xué)理論研究和實(shí)際應(yīng)用中具有較好的前景。超級(jí)電容器是一種綠色、新型的儲(chǔ)能

5、元件,由于其高效、無污染的優(yōu)良特性,符合“低碳”經(jīng)濟(jì)的發(fā)展要求,受到了人們的高度重視。超級(jí)電容器的核心是電極材料。新興的石墨烯二維單層原子碳材料因具有大的比表面積、優(yōu)異的導(dǎo)電性、高的機(jī)械強(qiáng)度,被認(rèn)為是理想的超級(jí)電容器電極材料?；瘜W(xué)方法制備的氧化石墨烯具有良好的成膜性,可用于制備“石墨烯紙”并進(jìn)而應(yīng)用于無支撐電極。www.jyjsts.con錦生炭素此外,氧化石墨烯上豐富的含氧官能團(tuán)可用于錨定金屬納米粒子,形成石墨烯復(fù)合材料。本論文圍繞石墨烯薄膜制備、修飾和電化學(xué)電容性質(zhì)開展研究工作,發(fā)展了石墨烯/碳納米管復(fù)合薄膜的溶液鑄造制備方法

6、,提出了水熱還原制備石墨烯基復(fù)合薄膜的途徑,并研究了所制備材料的電容性能,取得了以下的研究成果:1.利用氧化石墨烯良好的成膜性,通過溶液鑄造方法,制備了氧化石墨烯薄膜和氧化石墨烯/碳納米管復(fù)合薄膜。然后通過200℃退火,得到了相應(yīng)的石墨烯薄膜、石墨烯/碳納米管薄膜。這種薄膜通過石墨烯層間相互作用結(jié)合,例如π-π堆積,以及范德華力等,因而能夠在各種極性電解液中穩(wěn)定存在。復(fù)合薄膜的比電容在70~110F/g,并且由于其表面仍然存在著部分含氧官能團(tuán)的作用,顯示了一定的贗電容的特性,表明其作為超級(jí)電容器電極的潛質(zhì)。2.通過抽慮法制備了氧化

7、石墨烯/碳納米管復(fù)合薄膜。在水熱條件下,氧化石墨烯被水還原并實(shí)現(xiàn)自組裝,重新構(gòu)建成具有π-π堆積的網(wǎng)絡(luò)狀三維結(jié)構(gòu)。所制備的石墨烯/碳納米管雜化薄膜具有良好的導(dǎo)電性和機(jī)械性能,并展現(xiàn)了優(yōu)異的電容性能,比電容達(dá)180F/g。這為無支撐的石墨烯基薄膜的制備提供了一條簡(jiǎn)單、有效的新途徑。3.以氧化石墨烯為載體,利用氧化石墨烯上含氧官能團(tuán)與金屬離子的相互作用,采用水合肼還原和后續(xù)熱處理,制備了鎳納米粒子修飾的石墨烯復(fù)合材料,并將其應(yīng)用于超級(jí)電容器電極材料中,顯示了其比純石墨烯更高的電化學(xué)電容存儲(chǔ)能力。4.結(jié)合本課題組前期的工作基礎(chǔ),采用天然

8、生物質(zhì)楊絮為原料直接碳化制備出外徑為4~8μm,內(nèi)徑為3~7μm左右的碳微米管。所制備的碳微米具有良好的電容特性,甚至優(yōu)于碳納米管。這一結(jié)果不僅實(shí)現(xiàn)了楊絮的資源化并增加了電極材料的選材,還為深入理解碳材料孔結(jié)構(gòu)與電容性能之間的關(guān)系提供了物質(zhì)基礎(chǔ)。三