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1、第17卷第6期大學化學2002年12月知識介紹非線性光學和非線性光學材料吳林趙波(鹽城師范學院化學系鹽城224002)(南京師范大學化學系南京210097)摘要概述了非線性光學理論和非線性光學材料的研究簡況,并對這一領(lǐng)域所遇到的問題作了簡要的介紹與設想。1非線性光學簡介非線性光學(nonlinearoptics,NLO)是現(xiàn)代光學的一個新領(lǐng)域,是研究在強光作用下物質(zhì)的響應與場強呈現(xiàn)的非線性關(guān)系的科學,這些光學效應稱為非線性光學效應。在眾多的非線性光學效應中,倍頻效應(又稱二階非線性光學效應)是最引人注目也是研究得最多的非線性效應
2、。1961年Franken等人利用紅寶石激光器獲得的相干強光(λ=694.3nm)透過石英晶體時,產(chǎn)生了λ=347.2nm的二次諧波,其光波頻率恰好是基頻光頻率的兩倍,即所謂的倍頻效應;從而開創(chuàng)了二階非線性光學及其材料的新領(lǐng)域。自發(fā)現(xiàn)倍頻效應以來,非線性光學領(lǐng)域吸引了大批科技工作者,使這一學科得到了空前的發(fā)展,在30多年后的今天,非線性光學已經(jīng)發(fā)展成為以量子電動力學、經(jīng)典電動力學為基礎,結(jié)合光譜學、固體物理學、化學等多門學科的綜合性學科。當較弱的光電場作用于介質(zhì)時,介質(zhì)的極化強度P與光電場E成線性關(guān)系:P=ε0χE(1)其中ε0
3、為真空介電常數(shù),χ為介質(zhì)的線性極化系數(shù)。當作用于介質(zhì)的光為強光(如激光)時,介質(zhì)的極化將是非線性的,在偶極近似的情況下,原子或分子的微觀極化關(guān)系可表示為:23P=αE+βE+γE+?(2)其中第一項為線性項,第二項以后為非線性項,α為分子的線性光學系數(shù)(一階非線性光學系數(shù)),β、γ分別為分子的二階和三階非線性光學系數(shù)(又稱分子的二階或三階極化率),它們是描述分子的非線性性質(zhì)的重要物理量。當外電磁場E足夠強時,這些高次項不能再被忽略,也就是說,極化強度與光電場不再是線性相關(guān),而是非線性關(guān)系了。類似地,對于一個由多個原子或分子組成的
4、宏觀樣品來說,外部光電場作用產(chǎn)生的極化強度可表示為:(1)(2)2(3)3P=χE+χE+χE+?(3)(n)其中χ的含義與(2)式中的α、β、γ類似。在各非線性效應中,對二階非線性效應的研究進行得最早最深入,應用開發(fā)也最為廣泛。非線性光學的迅速發(fā)展源于非線性行為的物質(zhì)載體———非線性光學材料的應用。非線性光學材料在光電通訊、光學信息處理和集成電路等方面有重要的應用。利用諧波產(chǎn)生,參量振蕩與放大,光混頻等效應制造的諸如混頻器、光開關(guān)、光信息存儲器、光限制器等元件采用光子21代替電子進行數(shù)據(jù)的采集、存儲和加工,因為光子的開關(guān)速度可
5、達到fs級,比電子過程快幾個數(shù)量級,因此在光頻下工作可大大增加信息處理的帶寬,如光盤的信息存儲容量就得到了極大的提高。目前非線性光學的研究主要集中在兩個方面:一是開拓新的理論,探究非線性光學效應的機理,為設計制造出性質(zhì)優(yōu)良的非線性光學新材料提供理論依據(jù)。二是新型優(yōu)良的非線性光學材料的制備和應用,在這一領(lǐng)域已經(jīng)有不少材料投入了實際應用。但是波段紅移和非線性光學系數(shù)之間的矛盾,使得非線性光學材料的進一步優(yōu)化遇到了極大的困難,這一問題的解決,必然會極大推動NLO材料的優(yōu)化制備與實際應用,因而也成為非線性光學學科中迫切需要解決的焦點問題
6、。2非線性光學效應的理論研究隨著非線性光學材料的迅速發(fā)展,新的問題和現(xiàn)象不斷出現(xiàn),這就要求不斷有新的理論來解釋這些現(xiàn)象,并為材料的設計和制備提供理論依據(jù)。對此,人們做了大量的工作,提出了若干理論模型,其中影響較大的有:非諧振子模型、鍵參數(shù)模型、雙能級模型、鍵電荷模型和電荷轉(zhuǎn)移模型等。我國科技工作者也提出了自己的理論,主要有:陰離子基團理論、雙重基元結(jié)構(gòu)模型、二次極化率矢量模型和簇模型理論。非諧振子模型是人們最早用經(jīng)典的觀點來解釋光和物質(zhì)相互作用的理論,其基本要點是質(zhì)量為m的帶電粒子在光波場的作用下做簡諧振動,它受到的作用力F與偏
7、離平衡位置的距離d呈線性關(guān)系,當光波場強度很強時,F與d不再是線性關(guān)系而是非線性關(guān)系,根據(jù)非諧振子的運動方程和電極化強度可以推出非線性電極化率。利用這一模型,能夠比較容易地理解倍頻和混頻現(xiàn)象的產(chǎn)生,它成功地解釋了分子晶體和離子晶體的紅外非線性光學效應,但利用這一模型來處理問題只能停留在定性水平上。Robinson等人提出的鍵參數(shù)模型,是建立在假定晶體的宏觀倍頻系數(shù)是單個化學鍵對其貢獻的幾何疊加的基礎上的,它對共價型碘酸鹽晶體進行了成功地解釋,但對離子型晶體并不適用。1969年,Levine提出了鍵電荷模型,該模型認為鍵電荷q由兩
8、部分組成:一是成鍵原子的成鍵軌道重迭貢獻q0;二是離子完不完全屏蔽貢獻q1。鍵電荷的動態(tài)特性決定了線性和非線性極化率,假定光波場使鍵電荷q發(fā)生位移Δr,可推得二階非線性系數(shù)的Miller張量為:Δijk=Δijk(C)+Δijk(Eh)式中C為離子能隙,Eh為共
