低溫等離子體天然氣轉(zhuǎn)化 新工藝研究

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1、低溫等離子體天然氣轉(zhuǎn)化新工藝研究StudyontheNewTechnologyofConversionofNaturalGasThroughLowTemperaturePlasma(申請碩士學(xué)位)(中國石化總公司科技發(fā)展基金:X500005)學(xué)科專業(yè):化學(xué)工藝研究生:夏滿銀指導(dǎo)教師:許根慧教授天津大學(xué)化工學(xué)院二零零三年十二月獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作和取得的研究成果,除了文中特別加以標(biāo)注和致謝之處外,論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果,也不包含為獲得天津大學(xué)或其他教育機(jī)

2、構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學(xué)位論文作者簽名:簽字日期:年月日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解天津大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索,并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學(xué)校向國家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤。(保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說明)學(xué)位論文作者簽名:導(dǎo)師簽名:簽字日期:年月日簽字日期:年月日中文摘要CH4和CO

3、2均是主要的溫室氣體,同時CH4是天然氣的主要成分,隨著石油資源的日趨短缺,天然氣的開發(fā)利用越來越受到人們的重視。CH4和CO2的轉(zhuǎn)化不僅關(guān)系到未來的能源利用和資源配置,對環(huán)境保護(hù)也有重要的意義。本文利用輝光放電非平衡等離子體反應(yīng)技術(shù)、采用新型多尖端旋轉(zhuǎn)電極結(jié)構(gòu)的反應(yīng)器,在反應(yīng)器外壁加上套管冷凝,在常壓下對CH4偶聯(lián)制碳二烴、CH4和CO2制合成氣進(jìn)行了研究。研究了電場參數(shù)及反應(yīng)參數(shù)對反應(yīng)的影響規(guī)律,探索了不同反應(yīng)條件下能量消耗的特點(diǎn)。與采用其他電極和放電形式相比,新型多尖端旋轉(zhuǎn)電極輝光放電CH4偶聯(lián)提高了CH4的轉(zhuǎn)化

4、率和C2收率,且在抗積炭和提高能量效率方面也取得了較大進(jìn)展。最高CH4轉(zhuǎn)化率和C2烴單程收率均超過70%,最高碳二烴選擇性超過了90%,最高能效超過20%。比較了輝光放電等離子體與電暈放電等離子體用于甲烷和二氧化碳制合成氣的反應(yīng)規(guī)律。結(jié)果表明,與電暈等離子體相比,輝光放電等離子體用于CH4和CO2制合成氣的CH4轉(zhuǎn)化率較低,且其規(guī)律有所不同。在輝光放電等離子體中,最高能效達(dá)14.1%,最佳工藝條件為:n(CH4)/n(CO2)=1:1,體系能量密度為1075kJ.mol-1,此時,CH4和CO2的轉(zhuǎn)化率分別為70%和6

5、3%;在電暈放電等離子體中,最高能效達(dá)12.83%,最佳工藝條件為:n(CH4)/n(CO2)=1:2,體系能量密度為1602kJ.mol-1,此時CH4和CO2的轉(zhuǎn)化率分別為93.71%和94.02%。等離子體甲烷偶聯(lián)反應(yīng)中產(chǎn)生的積炭可以通過氫氣等離子體或氬氣等離子體來消除,氬氣等離子體的消積炭效果更好。對反應(yīng)過程中所產(chǎn)生的積炭進(jìn)行研究,提出了消積炭的一些方法和消積炭機(jī)理。關(guān)鍵詞:等離子體,甲烷,輝光放電,電暈放電,二氧化碳AbstractBothCO2andCH4aremajorgreenhousegasesand

6、CH4isalsoamajorconstituentofnaturalgas.Withthecontinuousdecreaseofpetroleumresources,moreandmoreattentionhasbeenfocusedontheexploitationofnaturalgasthatisabundantworldwide.ConversionofCH4andCO2isconcernednotonlytoenergyutilizationandresourcedispositioninthefutur

7、e,butalsotoprotectionoftheenvironment.InthispaperbothreactionsofCH4couplingtoproduceC2hydrocarbonsandconversionofCH4andCO2tosyngasthroughglowdischargeofnonequilibriumplasmareactionwerestudied.Anovelreactorwitharotatingmulti-tipelectrodewasusedandacoolerwasaddedt

8、otheoutsideofthereactortoreducethetemperature.Theeffectofparametersoftheelectricfieldandreactionconditionsonbothreactionsandthecharacteristicsofenergyconsumptionunder

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