探析低溫等離子體天然氣轉(zhuǎn)化新工藝研究

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1、天津大學(xué)碩士學(xué)位論文低溫等離子體天然氣轉(zhuǎn)化新工藝研究姓名:夏滿銀申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別:碩士專業(yè):化學(xué)工藝指導(dǎo)教師:許根慧20031201中文摘要C14-4和C02均是主要的溫室氣體,同時(shí)CH4是天然氣的主要成分,隨著石油資源的日趨短缺,天然氣的開發(fā)利用越來越受到人們的重視。CH4和C02的轉(zhuǎn)化不僅關(guān)系到未來的能源利用和資源配置,對(duì)環(huán)境保護(hù)也有重要的意義。本文利用輝光放電非平衡等離子體反應(yīng)技術(shù)、采用新型多尖端旋轉(zhuǎn)電極結(jié)構(gòu)的反應(yīng)器,在反應(yīng)器外壁加上套管冷凝,在常壓下對(duì)CH4偶聯(lián)制碳二烴、CH。和C02制合成氣進(jìn)行了研究。研究了電場(chǎng)參數(shù)及反

2、應(yīng)參數(shù)對(duì)反應(yīng)的影響規(guī)律,探索了不同反應(yīng)條件下能量消耗的特點(diǎn)。與采用其他電極和放電形式相比,新型多尖端旋轉(zhuǎn)電極輝光放電CH4偶聯(lián)提高了cH4的轉(zhuǎn)化率和C2收率,且在抗積炭和提高能量效率方面也取得了較大進(jìn)展。最高CH4轉(zhuǎn)化率和C2烴單程收率均超過70%,最高碳二烴選擇性超過了90%,最高能效超過20%。比較了輝光放電等離子體與電暈放電等離子體用于甲烷和二氧化碳制合成氣的反應(yīng)規(guī)律。結(jié)果表明,與電暈等離子體相比,輝光放電等離子體用于CH。和C02制合成氣的CI-14轉(zhuǎn)化率較低,且其規(guī)律有所不同。在輝光放電等離子體中,最高能效達(dá)14.1

3、%,最佳工藝條件為:n(CH4)/n(C02)=1:1,體系能量密度為1075kJ.mol,此時(shí),CH4和C02的轉(zhuǎn)化率分別為70%和63%;在電暈放電等離子體中,最高能效達(dá)12.83%,最佳工藝條件為:n(CH4)/n(C02)=1:2,體系能量密度為1602kJ.moI~,此時(shí)CH4和C02的轉(zhuǎn)化率分別為93.71%和94.02%。等離子體甲烷偶聯(lián)反應(yīng)中產(chǎn)生的積炭可以通過氫氣等離子體或氬氣等離子體來消除,氬氣等離子體的消積炭效果更好。對(duì)反應(yīng)過程中所產(chǎn)生的積炭進(jìn)行研究,提出了消積炭的一些方法和消積炭機(jī)理。關(guān)鍵詞:等離子體,甲

4、烷,輝光放電,電暈放電,二氧化碳AbstractBothC02andC1-14aremajorgreenhousegasesandCH4isalsoamajorconstituentofnaturalgas.Withthecontinuousdecreaseofpetroleumresources,moreandmoreaRentionhasbeenfocusedontheexploitationofnaturalgasthatisabundantworldwide.ConversionofCH4andC02isconcern

5、ednotonlytoenergyutilizationandresourcedispositioninthefuture,butalsotoprotectionoftheenvironment.InthispaperbothreactionsofCH4couplingtoproduceC2hydrocarbonsandconversionofC144andC02tosyngasthroughglowdischargeofnonequilibriumplasmareactionwerestudied.Anovelreactor

6、witharotatingmulti—tipelectrodewasusedandacoolerwasaddedtotheoutsideofthereactortoreducethetemperature.Theeffectofparametersoftheelectricfieldandreactionconditionsonbomreactionsandthecharacteristicsofenergyconsumptionunderdifferenttechnologyconditionswereinvestigate

7、d.ForCH4couplingreaction,boththeconversionofCH4andtheyieldofC2hydrocarbonincreased,whiletheCOkeformationWasreducedtosomedegreeandtheenergyefficiencywasimprovedcomparedwiththosewithotherkindsofdischargeandelectrodes.TheoptimalconversionofCH4andyieldofC2hydrocarbonswe

8、reover70%andtheoptimalselectivityofC2hydrocarbonsWasover90%withenergyefficiencyover20%.ForthereactionofCH4andC02tosyngastheresultofglowdis

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