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1、離子摻雜TiO2光催化劑的制備及性能研究摘要本文以鈦酸丁酯為鈦源、稀土元素Sm為摻雜物、煤渣為載體，采用溶膠-凝膠法制備了摻雜型TiO2光催化劑；以紫外光為光源，甲基橙為光催化降解目標(biāo)物，考察了光催化劑的光催化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：Sm摻雜TiO2光催化劑具有較強(qiáng)的紫外光吸收性能，當(dāng)酞酸丁酯：無(wú)水乙醇的體積比為1：3、煅燒溫度為500℃、光催化時(shí)間為120min、負(fù)載次數(shù)為3次、Sm的摻入量為Sm/Ti摩爾百分比=0.5％時(shí)，光催化效果最好，光催化降解率達(dá)到74.4%。關(guān)鍵字光催化，TiO2，甲基橙，摻雜，負(fù)
2、載1引言自Fujishima和Honda[1]發(fā)現(xiàn)TiO2單晶電極光分解水以來(lái)，多相光催化反應(yīng)引起人們的極大興趣。由于TiO2具有化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、難溶、無(wú)毒、價(jià)廉等優(yōu)點(diǎn)[2]，在氮氧化合物及有機(jī)污染物的降解、水處理、殺菌、除臭、表面自潔等方面得到廣泛研究與應(yīng)用。但是，TiO2也有自身的局限性：禁帶寬度約為3.2eV，需在(近)紫外光下才能激發(fā)產(chǎn)生光催化效應(yīng)，對(duì)光的利用率較低；在ns到ps時(shí)間范圍內(nèi)光生載流子就能迅速?gòu)?fù)合，光催化效率不高等，這些不足極大地限制了TiO2的實(shí)際應(yīng)用[3]。因此，在過(guò)去的30多年中，
3、人們深入研究了TiO2的改性技術(shù)，如摻雜[4]、復(fù)合[5]、表面增敏[6]等，以提高其光催化效率或產(chǎn)生可見(jiàn)光活性。考慮到稀土元素具有f電子，易產(chǎn)生多電子組態(tài)，其氧化物也具有多晶型、強(qiáng)吸附選擇性、熱穩(wěn)定性和電子型導(dǎo)電性等特點(diǎn)，并在光學(xué)、電子學(xué)以及催化劑領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用[7]，因此，本文采用溶膠—凝膠法制備稀土Sm摻雜型二氧化鈦光催化劑，將制得的二氧化鈦光催化劑用來(lái)光催化降解甲基橙廢水，通過(guò)測(cè)定廢水吸光度考察所制得二氧化鈦光催化劑的光催化性能以及光催化條件對(duì)處理效果的影響。2實(shí)驗(yàn)部分2.1實(shí)驗(yàn)原料鈦酸丁脂，分
4、析純；冰乙酸，分析純；硝酸，分析純；無(wú)水乙醇，分析純；氧化釤，分析純；30%雙氧水，分析純；甲基橙，分析純。2.2實(shí)驗(yàn)儀器CJJ78-1磁力加熱攪拌器，F(xiàn)A-2004型電子分析天平，KS-60-63-16C型恒溫干燥箱，722型紫外可見(jiàn)光分光光度計(jì)，馬弗爐，25w紫外光光源。2.3實(shí)驗(yàn)方法2.3.1離子摻雜型光催化劑的制備取所需量2/3的無(wú)水乙醇于100mL的燒杯中，在攪拌的情況下分別加入冰乙酸抑制劑和鈦酸丁酯，此為混合液A。量取剩余1/3的無(wú)水乙醇、0.5mL蒸餾水、以及Sm的硝酸溶液，攪拌均勻，此為混合
5、液B。在混合液A攪拌半小時(shí)后逐漸緩慢加入混合液B，再攪拌1.5小時(shí)后即得到Sm摻雜TiO2溶膠[8]。將洗凈的煤渣置入配制好的溶膠中，干燥，后在一定溫度下進(jìn)行熱處理，即得到所需的Sm摻雜TiO2光催化劑。2.3.2光催化性能實(shí)驗(yàn)取25mL濃度為50mg/L的甲基橙溶液于100mL燒杯中，加入與甲基橙溶液體積比為0.5%的H2O2，加入10g所制備的二氧化鈦光催化劑，在紫外光照射下連續(xù)攪拌。每隔20分鐘取一次樣，過(guò)濾后用分光光度計(jì)在462nm處測(cè)定其吸光度，并計(jì)算其脫色率。甲基橙溶液脫色率按以下公式進(jìn)行計(jì)算：
6、式中：A0—未經(jīng)復(fù)合材料的降解時(shí)的甲基橙溶液的吸光度；A—經(jīng)復(fù)合材料降解后的甲基橙溶液的吸光度。3結(jié)果與討論3.1光照時(shí)間對(duì)光催化效果的影響將VTNB：VC2H5OH=1：3、Sm摻雜量為0.5%、負(fù)載次數(shù)為1次、煅燒溫度為500℃的光催化劑進(jìn)行光催化實(shí)驗(yàn)，考察光照時(shí)間對(duì)光催化效果的影響，結(jié)果如圖3.1所示。圖3.1光催化時(shí)間對(duì)光催化效果的影響由圖3.1可以看出，隨著光催化時(shí)間的延長(zhǎng)，曲線(xiàn)呈現(xiàn)增長(zhǎng)的趨勢(shì)，但超過(guò)140min后，曲線(xiàn)趨于平緩，表明在140min處，光催化達(dá)到飽和。這是因?yàn)楣獯呋趸^(guò)程中，由于
7、電子—空穴的簡(jiǎn)單復(fù)合在10-6～10-9s即可發(fā)生，氧作為一種有效的電子俘獲劑，阻止了電子—空穴的簡(jiǎn)單復(fù)合，提高了量子產(chǎn)率，所以反應(yīng)速率取決于電子—空穴的利用率。由于空穴可以很快被水分子或水中有機(jī)物俘獲，而電子被水中氧分子俘獲，但速率較慢，則整個(gè)反應(yīng)的控制步驟是電子與催化劑表面上氧氣之間的傳遞，所以隨著光催化時(shí)間的延長(zhǎng)，電子不斷地被水中氧分子俘獲，最終生成具有高活性的超氧負(fù)離子（O2-）和羥基自由基（·OH）的量亦增多。但光催化降解達(dá)到一定時(shí)間后，電子與催化劑表面的氧氣之間的傳遞達(dá)到平衡，光催化效率不再增長(zhǎng)
8、。3.2外加催化劑對(duì)光催化效果的影響將VTNB：VC2H5OH=1：3、Sm摻雜量為0.5%、負(fù)載次數(shù)為1次、煅燒溫度為500℃的光催化劑進(jìn)行光催化實(shí)驗(yàn)，考察H2O2對(duì)光催化效果的影響，結(jié)果如圖3.2所示。圖3.2外加催化劑對(duì)光催化效果的影響由圖3.2可得，隨著光催化時(shí)間的增加，兩條曲線(xiàn)均呈現(xiàn)增長(zhǎng)的趨勢(shì)，但是加入H2O2后，甲基橙的去除率明顯高于未加H2O2時(shí)的去除率。結(jié)果表明，加入催化劑H2O2促進(jìn)了光催化的進(jìn)
