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1、學(xué)校代碼：10135論文分類號(hào)：O64學(xué)號(hào)：20154015022研究生類別：全日制碩士學(xué)位論文介孔ZrO2負(fù)載金屬氧化物催化劑的制備表征及其丙烷氧化脫氫性能研究PreparationandCharacterizationofMesoporousZrO2-SupportedMetalOxideCatalystsandTheirCatalyticPerformanceforOxidativeDehydrogenationofPropane學(xué)科門類：理學(xué)一級(jí)學(xué)科：化學(xué)學(xué)科、專業(yè)：物理化學(xué)研究方向：多相催化申請(qǐng)人姓名：賀曉宇指導(dǎo)教師姓名：徐愛菊王
2、獎(jiǎng)2018年6月9日內(nèi)蒙古師范大學(xué)碩士學(xué)位論文內(nèi)蒙古師范大學(xué)碩士學(xué)位論文中文摘要丙烯作為重要的基礎(chǔ)化工原料，主要用于生產(chǎn)聚丙烯、丙烯腈、氧化丙烯和異丙苯等。近年來，隨著市場(chǎng)對(duì)丙烯需求的快速增長(zhǎng)和易采石油資源的不斷消耗，傳統(tǒng)的制備丙烯的方法已經(jīng)難以滿足需求。目前丙烷氧化脫氫制丙烯是催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，因其反應(yīng)不受熱力學(xué)控制，在低壓低溫的反應(yīng)條件下就可以進(jìn)行，催化劑不易結(jié)焦失活，而具有廣闊的應(yīng)用前景。但是在氧氣存在的條件下丙烷和丙烯容易深度氧化，導(dǎo)致丙烯的選擇性下降，所以制備穩(wěn)定性高和丙烯選擇性好的催化劑是其研究的重點(diǎn)。本文利用溶劑熱法，制備介
3、孔ZrO2負(fù)載金屬氧化物催化劑，調(diào)變催化劑中金屬氧化物的負(fù)載量，考察不同M/Zr摩爾比對(duì)其物化性質(zhì)和丙烷氧化脫氫催化性能的影響。1.采用溶劑熱法制備了介孔ZrO2載體，制備的介孔ZrO2載體是由單斜晶相和四方晶相兩相組成，比表面積為22.2m2·g-1，600°C時(shí)丙烯收率可達(dá)7.28％。摻雜La2O3調(diào)變ZrO2載體的氧化還原性能，介孔LaxZryO2的丙烷轉(zhuǎn)化率都有提高，反應(yīng)溫度為600°C時(shí)，LaxZryO2(x:y=2:8)的丙烯收率可達(dá)10.39%。2.采用溶劑熱法制備了V2O5/ZrO2系列催化劑。研究表明：10%V2-12O5
4、/ZrO2催化劑的比表面積最大為57.7m·g；無V2O5的特征衍射峰；催化劑表面是四面體配位的釩物種；介孔ZrO2載體負(fù)載10%的V2O5時(shí)催化性能最好，在600°C時(shí)催化性能最優(yōu)，丙烷轉(zhuǎn)化率達(dá)35.47%，丙烯選擇性為40.63%，丙烯收率可達(dá)14.41%。3.采用溶劑熱法制備10%V2O5/LaxZryO2系列催化劑。研究表明：催化劑是四方ZrO2、La2Zr2O7、V2O5三相共存，10%V2O5/La0.2Zr0.8O2催化劑的丙烷氧化脫氫性能相比其它催化劑最好，在600°C時(shí)，丙烷轉(zhuǎn)化率最高達(dá)27.18%，丙烯選擇性為39.79
5、%。4.采用溶劑熱法制備x%V2O5/La0.2Zr0.8O2催化劑。研究表明：催化劑是ZrO2、V2O5、La2O3和La2Zr2O7晶體的混合晶相，15%V2O5/La0.2Zr0.8O2內(nèi)蒙古師范大學(xué)碩士學(xué)位論文催化劑的比表面積最大為55.7m2·g-1，600°C時(shí)丙烷氧化脫氫性能最好，丙烷轉(zhuǎn)化率達(dá)34.87%，丙烯選擇性為45.18%。5.采用溶劑熱法制備了MoO3/ZrO2系列催化劑。研究表明：當(dāng)Mo/Zr摩爾比為0.2時(shí)，催化劑是四方ZrO2、MoO3和ZrMoO4三相共存，還原峰面積最大。通過丙烷氧化脫氫制丙烯的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，負(fù)
6、載MoO3后催化活性增加，在反應(yīng)溫度為600°C，MoO3負(fù)載量為20%時(shí)，催化性能最好，丙稀的收率為12.29%。關(guān)鍵詞丙烷，氧化脫氫，負(fù)載型催化劑，氧化鋯，氧化釩內(nèi)蒙古師范大學(xué)碩士學(xué)位論文ABSTRACTPropyleneasanimportantlybasicchemicalrawmaterialismainlyusedfortheproductionofpolypropylene,acrylonitrile,propyleneoxide,cumeneandsoon.Inrecentyears,ithasdifficultytosat
7、isfythedemandofpropylenepreparedbyconventionalmethodswiththemarketdemandforpropylenerapidlygrowingandpetroleumminedeasilyconsumingcontinually.Atpresent,theoxidativedehydrogenationofpropanetopropyleneisresearchfocusincatalysis.Becausethereactionisnotcontrolledbythermodynami
8、csandcanbecarriedoutwiththeconditionoflow-pressureandlow-temperatureandthecatalystisnotea
