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《銅負(fù)載介孔碳催化劑的制備及其氧化羰基化性能研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、萬方數(shù)據(jù)聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在指導(dǎo)教師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。論文作者簽名：鍪髓查日期：盆蛙．Q{全關(guān)于學(xué)位論文使用權(quán)的說明本人完全了解太原理工大學(xué)有關(guān)保管、使用學(xué)位論文的規(guī)定，其中包括：①學(xué)校有權(quán)保管、并向有關(guān)部門送交學(xué)位論文的原件與復(fù)印件；②學(xué)?？梢圆捎糜坝?、縮印或其它復(fù)制手段復(fù)制并保存學(xué)位論文；③學(xué)?？稍试S學(xué)位論文被查閱或借閱；④學(xué)校可以學(xué)術(shù)交流為目的，
2、復(fù)制贈(zèng)送和交換學(xué)位論文；⑤學(xué)校可以公布學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學(xué)位論文在解密后遵守此規(guī)定)。簽名：鍪瞳蔓日期：墊姓!岔絲導(dǎo)師簽名：奎當(dāng)日期：望!絲：蘭：[蘭萬方數(shù)據(jù)太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文
3、JIIIIIIIIIlUIIIIIIIIIY2693167．．．．．．——銅負(fù)載介孔碳催化劑的制備及其氧化羰基化性能研究摘要金屬負(fù)載有序介孔碳催化劑因具有較大比表面積、可控孔徑尺寸及獨(dú)特孔道結(jié)構(gòu)等優(yōu)點(diǎn)，在吸附分離、催化、電化學(xué)等領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。本論文硬模板法制備出有序介孔碳載體，負(fù)載活性組分銅來研究載體結(jié)構(gòu)對(duì)催化劑活性組分分散狀態(tài)及其催化性能的影響。通過調(diào)變載體織
4、構(gòu)性質(zhì)、銅活性組分的添加量和催化劑的焙燒溫度等條件，制備出無氯銅負(fù)載介孔碳催化劑，研究載體及催化劑結(jié)構(gòu)與反應(yīng)性能之間的構(gòu)效關(guān)系，獲得以下主要結(jié)論：(1)通過改變前驅(qū)體的碳化溫度，研究載體的表面性質(zhì)對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)及反應(yīng)性能的影響。發(fā)現(xiàn)隨著碳化溫度的升高，蔗糖在SBA—15孔道中的收縮程度增大，制得的介孔碳分子篩樣品的孔壁越薄。同時(shí)，SBA．15的孔壁受到碳前驅(qū)體收縮時(shí)施加的壓力也發(fā)生一定程度的收縮，造成得到的介孔碳晶胞參數(shù)減小。當(dāng)碳化溫度之900℃時(shí)，制備的介孔碳比表面積較大，孔道結(jié)構(gòu)有序度較高。(2)將不同碳化溫度制備的CMK．3載體負(fù)載銅活性組分制備的Cu／CMK
5、一3催化劑用于甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)當(dāng)碳化溫度低于700℃時(shí)，載體中Cu物種的結(jié)晶度較高，銅顆粒的粒徑尺寸較大，當(dāng)載體碳化溫度升高至900℃以上時(shí)，活性物種銅的分散度明顯提高，說明較大的比表面積和有序的孔道結(jié)構(gòu)可以限域銅顆粒，使得活性組分銅1萬方數(shù)據(jù)太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文保持較高的分散度。當(dāng)碳化溫度為900℃時(shí)，制備的Cu／CMK一3的催化性能最好，碳酸二甲酯的時(shí)空收率為100．5mg^h一。(3)對(duì)Cu／CMK．3催化劑中銅活性物種不同負(fù)載量的研究發(fā)現(xiàn)，隨著金屬負(fù)載量的增加，Cu／CMK一3催化劑的活性逐漸增加，負(fù)載量為12wt％的Cu／
6、CMK一3催化性能最優(yōu)。當(dāng)負(fù)載量增加至18wt．％時(shí)，Cu／CMK．3材料的孔容減小，填充到碳分子篩介孔孔道內(nèi)的部分銅物種逐漸團(tuán)聚，粒徑變大，導(dǎo)致碳質(zhì)載體的介孔有序度遭到部分破壞，Cu／CMK一3催化活性由100．5mg+g。1’hJ降低至87．4mg’g‘1h～。(4)隨著焙燒溫度的增加，Cu／CMK一3催化劑上的CuO和碳材料相互接觸界面處的氧原子首先與碳原子作用產(chǎn)生CO，隨后氧原子自上而下反向擴(kuò)散與碳原子進(jìn)行作用，在高溫下氧原子快速擴(kuò)散誘導(dǎo)銅原子也遷移到碳材料的表面發(fā)生重排。關(guān)鍵詞：有序介孔碳，銅基催化劑，碳酸二甲酯，氧化羰基化萬方數(shù)據(jù)太原理工大學(xué)碩士研究生
7、學(xué)位論文STUDY0NSYNTHESISANDCATALYTICPERFORMANCE0FCOPPERLOADEDON0RDEREDMESOPOROUSCARBONABSTRACTOrderedmesoporouscarbonmaterials(OMCs)haveattractedconsiderableattentionfortheirhighsurfacearea，regulatedaperturesize，uniqueporestructureanddifferentmorphology,whichmayresultinwideapplicationsint
8、hefieldsofadsorption，separation，catalysisandelectrochemistry．Nowadays，mesoporouscarbonmaterialsmainlyarepreparedbycatalyticactivatedmethod，sol—gelcarbonizationmethodandtemplatemethod．Theformertwopreparationmethodsexisttheproblemsofeasilycollapseofporousstructureandcontroldifficultyofp
9、oresi
