畢業(yè)設(shè)計(論文)-鈰添加對低溫合成甲醇銅催化劑性能的影響

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1、柿添加對低溫合成甲醇銅催化劑性能的影響寧夏大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院(師范)專業(yè)2006屆摘要:考察了添加鈰組分對低溫甲醇合成銅催化劑性能的影響.采用并流共沉淀法制備了一系列具有不同(Cu+CeO2)/MgO配比的銅催化劑,測試和比較了它們的低溫甲醇合成催化活性.結(jié)果表明:銅基、氧化鈰載體組成的催化劑對合成甲醇銅催化劑具有良好的催化活性.柿添加對原料轉(zhuǎn)化率和甲醇選擇性有較大影響.高的銅含量顯示了高的活性,但是原料氣中CO2在一定程度上任使催化劑中毒.反應(yīng)過程中有副產(chǎn)物丁醇的生成,說明碳鏈在增長.關(guān)鍵詞:鈰添加;銅催化劑;低溫甲醇合成Influenceofcesiumadditiveonmethanol

2、synthesisatlowtemperatureAbstract:Influenceofceriumadditiveoncoppercatalystformethanolsynthesisiatlowtemperaturewasinvestigated.Severalcatalystswithvariableratiosof(Cu+CeC)2)/MgOwaspreparedbycoprecipatioationmethodsandtheactivitieswereevaluatedformethanolsysnthesisatlowtemperature.Itwasindicatedtha

3、tcoppercatalystswithceriumadditiveshowedbetteractivitytowardsthemethanolsynthesisandobviousinfluenceontheconversionandselectivity.HighcoppercontentshowedhighactivitywhilecauseddeactivationbyCO2.Butanolwasformedduetothecarbonchaingrowth.Keywords:ceriumadditive;coppercatalysts;methanolsynthesisatlowt

4、emperature翻IABSTRACTI1前?W11.1甲醇合成技術(shù)發(fā)展11.2低溢液相合成甲醇研究進展21.2.1低溫液相合成甲醇催化劑的研究現(xiàn)狀21.2.2低溫液相合成甲醇機理41.2.3催化劑的失活機理51.3選題鬥的及意義52實驗部分62.1實驗藥品與實驗設(shè)備62.1.2實驗設(shè)備62.2催化劑制備62.3催化劑活性評價72.3.1評價原理72.3.2產(chǎn)品檢測72.3.3計算公式83實驗結(jié)果與討論83.1催化劑的活性83.2催化劑物相分析114結(jié)'論13#考-文?獻14ai射151前言甲醇是重耍的化工原料,又是潛在的車用燃料和燃料電池的燃料.甲醇作為C1化學(xué)的一個重耍產(chǎn)品,可用于生產(chǎn)

5、甲醛、甲基叔丁基醚(MTBE)、醋酸、醋酸酐、醋酸甲酯、汽油添加劑、叩酸1T酯、二甲醚、汽汕等.叩醇工業(yè)的進展很大程度上取決于新催化劑的研制成功,很多工藝指標和操作條件都由所用催化劑的性質(zhì)決定.因此,新催化劑的探索受到研究者的廣泛關(guān)注.叩醇合成反應(yīng)是放熱反應(yīng),低溫可以提高反應(yīng)平衡轉(zhuǎn)化率,低溫液相合成甲醇被認為是最冇前景的新工藝.它主要通過羰化和氫解兩步機理進行,其屮叩酸T酯氫解是控制步驟,所用催化劑主耍包括銅系催化劑和鎳系催化劑.但是催化劑性能到目前為止還不盡人意.開發(fā)低溫合成甲醇催化劑一直是該領(lǐng)域的一個重耍方向.1.1甲醇合成技術(shù)發(fā)展1661年,甲醇由RobertBoyle發(fā)現(xiàn),但在19世

6、紀么前沒育甲醇丄業(yè)及民用的記載.1913年,BASF公司運用鋅鉻氧化物催化劑,在300?40(TC、20?30MPa條件下合成了甲醇.甲醇合成技術(shù)大體上經(jīng)歷了三個階段:(1)高壓法合成甲醇,于1923年由BASF公司實現(xiàn)工業(yè)化.鋅鉻催化劑的活性溫度較高(32O-44O0C),為了獲得較高的轉(zhuǎn)化率,必須在高壓(25-35MPa)卜*操作.此外,選擇性低,目前已經(jīng)逐漸被淘汰.(2)低壓法合成甲醇,1966年,英岡ICI公司研制成功了低壓合成銅基催化劑,并開發(fā)了低溫低壓氣相甲醇合成工藝(ICI工藝);1971年,德詞Lurgi公司開發(fā)了另一套低溫低壓氣相甲醇合成工藝(Lurgi工藝),兩種工藝區(qū)別

7、在于從反應(yīng)器內(nèi)移走反應(yīng)熱的方式不同.20世紀70年代中期以來,世界上新建和擴建的甲醇裝置均采用銅基催化劑,總的趨勢是由高壓向低壓、中壓發(fā)展[1~3].我岡的甲醇生產(chǎn)和合成氨聯(lián)產(chǎn)甲醇幾乎都使用銅基催化劑的中、低壓合成工藝.并且催化劑基木上實現(xiàn)了同產(chǎn)化,如西南化工研究院成功開發(fā)了C302、CNJ502、CNJ96等,其性能指標已達到岡外同類催化劑水平.現(xiàn)宥工業(yè)合成甲醇的方法仍存的主耍缺點宥(a)由于受熱力學(xué)平衡的

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