ce改性硅鎢酸催化制備月桂酸單甘酯

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時(shí)間:2018-11-25

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1、第*期作者等:文章題目·9·Ce改性硅鎢酸催化制備月桂酸單甘酯朱廣琪1,李佳敏1,張曉芳1,韓曉祥1*,唐秀娟2,王奎武1,王彥波1*(1.浙江工商大學(xué)應(yīng)用化學(xué)系,浙江杭州310018;2.浙江工商大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院浙江杭州310018)摘要:采用離子交換法合成多種稀土改性硅鎢酸催化劑MxH4–3xSiW12O40(M=La,Ce,Pr,Nd,Sm;x=1/3,2/3,1,4/3),并利用FTIR,XRD,TGA-DTG,固體核磁共振結(jié)合探針分子技術(shù)(31P-TMPOMAS-NMR)對(duì)CexH4–3xSiW12O40催化劑結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性及酸

2、性進(jìn)行了表征;結(jié)果表明,Ce1/3H3SiW12O40催化劑在月桂酸單甘酯制備中顯示出最好的催化性能。稀土Ce有效結(jié)合到硅鎢酸上,制備的催化劑保持了完整的Keggin結(jié)構(gòu)。與純硅鎢酸相比,CexH4–3xSiW12O40的酸強(qiáng)度有所減弱,但由于該類催化劑較強(qiáng)的Br?nsted酸性及Br?nsted-Lewis酸性位間的協(xié)同效應(yīng),使CexH4–3xSiW12O40在月桂酸單甘酯的制備中具有良好的催化性能。以Ce1/3H3SiW12O40為催化劑,在甘油/月桂酸物質(zhì)的量比為4/1,催化劑用量為月桂酸質(zhì)量的4%,反應(yīng)溫度423K,反應(yīng)時(shí)間120mi

3、n下,月桂酸單甘酯產(chǎn)率為78.4%;動(dòng)力學(xué)研究表明,該反應(yīng)活化能為42.37kJ/mol;Ce1/3H3SiW12O40催化劑經(jīng)5次回收利用,月桂酸單甘酯的產(chǎn)率為71.4%,具有較好的重復(fù)使用性能。關(guān)鍵詞:稀土;硅鎢酸;酯化反應(yīng);月桂酸單甘酯;催化技術(shù)中圖分類號(hào):O643.32文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A文章編號(hào):CatalyticPropertiesofCeExchangedTungstosilicicAcidontheEsterificationtoGlycerolMonolaurateZHUGuang-qi1,LIJia-min1,ZHANGXiao

4、-fang1,HANXiao-xiang1*,TANGXiu-juan2,WANGKui-wu1,WANGYan-bo1*(1.DepartmentofAppliedChemistry,ZhejiangGongshangUniversity,Hangzhou310018,Zhejiang,China;2.CollegeofEnvironmentalScienceandEngineering,ZhejiangGongshangUniversity,Hangzhou310018,Zhejiang,China)Abstract:Aseriesofr

5、areearthmodifiedtungstosilicicacidcatalystsMxH4-3xSiW12O40(M=La,Ce,Pr,Nd,Sm;x=1/3,2/3,1,4/3)werepreparedbyionexchangemethod.Thestructure,stabilityandacidityofthecatalysts(CexH4-3xSiW12O40)werecharacterizedbydifferentanalyticalandspectroscopictechniquessuchasFT-IR,XRD,TGA-DT

6、Gand31PMAS-NMR,andtheircatalyticpropertieswereinvestigatedontheesterificationoflauricacid(LA)andglycerol(GL)toglycerolmonolaurate(GML).ResultsshowedthatCe1/3H3.0SiW12O40catalysthadthebestcatalyticactivityinthesynthesisofGML.Therareearthmetalcation(Ce)hadbeeneffectivelycombi

7、nedtotungstosilicicacid,andthecatalystsmaintainedthecompleteKegginstructure.Comparedwithtungstosilicicacid,theacidityofCexH4-3xSiW12O40catalystsdecreased,butthecatalystshadgoodcatalyticperformanceduringtheesterificationforstrongBr?nstedacidityandBr?nsted-Lewisacidsynergy.Th

8、eCe1/3H3.0SiW12O40wasutilizedtooptimizethereactionconditionswith第*期作者等:文章題目·9·78.4

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