ce改性硅鎢酸催化制備月桂酸單甘酯

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1、第*期作者等:文章題目·9·Ce改性硅鎢酸催化制備月桂酸單甘酯朱廣琪1,李佳敏1,張曉芳1,韓曉祥1*,唐秀娟2,王奎武1,王彥波1*(1.浙江工商大學應用化學系,浙江杭州310018;2.浙江工商大學環(huán)境科學與工程學院浙江杭州310018)摘要:采用離子交換法合成多種稀土改性硅鎢酸催化劑MxH4–3xSiW12O40(M=La,Ce,Pr,Nd,Sm;x=1/3,2/3,1,4/3),并利用FTIR,XRD,TGA-DTG,固體核磁共振結合探針分子技術(31P-TMPOMAS-NMR)對CexH4–3xSiW12O40催化劑結構、穩(wěn)定性及酸性進行了表征;結果表明,Ce1/3H3SiW12O4

2、0催化劑在月桂酸單甘酯制備中顯示出最好的催化性能。稀土Ce有效結合到硅鎢酸上,制備的催化劑保持了完整的Keggin結構。與純硅鎢酸相比,CexH4–3xSiW12O40的酸強度有所減弱,但由于該類催化劑較強的Br?nsted酸性及Br?nsted-Lewis酸性位間的協(xié)同效應,使CexH4–3xSiW12O40在月桂酸單甘酯的制備中具有良好的催化性能。以Ce1/3H3SiW12O40為催化劑,在甘油/月桂酸物質的量比為4/1,催化劑用量為月桂酸質量的4%,反應溫度423K,反應時間120min下,月桂酸單甘酯產率為78.4%;動力學研究表明,該反應活化能為42.37kJ/mol;Ce1/3H3

3、SiW12O40催化劑經5次回收利用,月桂酸單甘酯的產率為71.4%,具有較好的重復使用性能。關鍵詞:稀土;硅鎢酸;酯化反應;月桂酸單甘酯;催化技術中圖分類號:O643.32文獻標識碼:A文章編號:CatalyticPropertiesofCeExchangedTungstosilicicAcidontheEsterificationtoGlycerolMonolaurateZHUGuang-qi1,LIJia-min1,ZHANGXiao-fang1,HANXiao-xiang1*,TANGXiu-juan2,WANGKui-wu1,WANGYan-bo1*(1.DepartmentofAp

4、pliedChemistry,ZhejiangGongshangUniversity,Hangzhou310018,Zhejiang,China;2.CollegeofEnvironmentalScienceandEngineering,ZhejiangGongshangUniversity,Hangzhou310018,Zhejiang,China)Abstract:AseriesofrareearthmodifiedtungstosilicicacidcatalystsMxH4-3xSiW12O40(M=La,Ce,Pr,Nd,Sm;x=1/3,2/3,1,4/3)wereprepared

5、byionexchangemethod.Thestructure,stabilityandacidityofthecatalysts(CexH4-3xSiW12O40)werecharacterizedbydifferentanalyticalandspectroscopictechniquessuchasFT-IR,XRD,TGA-DTGand31PMAS-NMR,andtheircatalyticpropertieswereinvestigatedontheesterificationoflauricacid(LA)andglycerol(GL)toglycerolmonolaurate(

6、GML).ResultsshowedthatCe1/3H3.0SiW12O40catalysthadthebestcatalyticactivityinthesynthesisofGML.Therareearthmetalcation(Ce)hadbeeneffectivelycombinedtotungstosilicicacid,andthecatalystsmaintainedthecompleteKegginstructure.Comparedwithtungstosilicicacid,theacidityofCexH4-3xSiW12O40catalystsdecreased,bu

7、tthecatalystshadgoodcatalyticperformanceduringtheesterificationforstrongBr?nstedacidityandBr?nsted-Lewisacidsynergy.TheCe1/3H3.0SiW12O40wasutilizedtooptimizethereactionconditionswith第*期作者等:文章題目·9·78.4

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