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1、激光剝蝕多接收杯電感耦合等離子體質(zhì)譜儀原位分析硫化物鉛同位素組成 摘要采用193nm準分子激光與MC.ICP.MS質(zhì)譜儀探討了原位微區(qū)分析過程中物質(zhì)基體效應(yīng)對鉛同位素測定的影響，指出選擇基體匹配標準物質(zhì)對測定硫化物鉛同位素具有重要意義。通過模擬計算發(fā)現(xiàn)準確測定Tl與Hg的分餾因子關(guān)系，可以在204Hg/204Pb<2的范圍內(nèi)有效校對204Hg對204Pb的干擾。研究表明，束斑直徑（24～160μm）和剝蝕頻率（2～20Hz）并不影響鉛同位素組成測試。改變激光剝蝕參數(shù)可以解決MC.ICP.MS信號檢測范圍較窄的問題。針對目前硫化
2、物固體標準物質(zhì)缺乏的現(xiàn)狀，采用壓片法和快速熔融法制備硫化物標準物質(zhì)。壓片樣品鉛同位素組成表現(xiàn)出較好的均一性，而不同批次快速熔融法樣品存在鉛同位素分餾，僅單次制造的熔融樣品內(nèi)部鉛同位素組成具有均勻性。結(jié)果表明，雖然快速熔融法還存在一定缺陷，但這兩種方法都有望成為硫化物標準樣品制作方法的備選方案。利用本方法對天然硫化物樣品（黃鐵礦和閃鋅礦）及人工合成硫化物樣品的鉛同位素組成進行了準確測定，測定值與溶液值在誤差范圍內(nèi)一致?！ ￡P(guān)鍵詞鉛同位素；硫化物；原位微區(qū)分析；激光剝蝕多接收杯電感耦合等離子體質(zhì)譜儀 1引言15 在礦產(chǎn)資源勘查領(lǐng)
3、域，鉛同位素作為有效的示蹤手段，長期為研究成礦時代、成礦物質(zhì)來源和成礦介質(zhì)與條件提供重要依據(jù)與線索[1～3]。硫化物中鉛同位素通常利用熱電離質(zhì)譜（Thermalionizationmassspectrometry，TIMS）[4～6]或者多接收杯等離子體質(zhì)譜（multiplecollectorinductivelycoupledplasmamassspectrometry，MC.ICP.MS）[7～9]進行測試。但是該類方法為整體分析，難以反映礦床系統(tǒng)中復(fù)雜的結(jié)構(gòu)關(guān)系[10，11]。近年來，激光剝蝕系統(tǒng)（Laserablatio
4、n，LA）與MC.ICP.MS聯(lián)用技術(shù)被廣泛運用于不同同位素體系[12～22]。該方法省略冗長的化學(xué)處理流程，并且通過對不同礦物或同一礦物中不同結(jié)構(gòu)部位進行原位分析，揭示了微米尺度上的同位素組成變化。采用LA.MC.ICP.MS分析硫化物Pb同位素組成，可以為地質(zhì)學(xué)家探索成礦物質(zhì)來源、成礦作用過程和礦床形成機理提供重要的資料和證據(jù)[2，10]。 目前，硫化物微區(qū)同位素測定研究較少。Darling[2]和Yuan[19]等討論了激光剝蝕硫化物鉛同位素分析方法的細節(jié)。Fu等[20]報道了硫化物δ34S和δ33S的LA.MC.ICP
5、.MS測定方法。Zhu等[21]提出采用超細粉末制備硫化物Os同位素固體標準物質(zhì)，并建立了相應(yīng)的LA.MC.ICP.MS的Os同位素測定方法。前人總結(jié)認為，硫化物Pb同位素原位分析存在以下難點：（1）缺乏校正儀器質(zhì)量分餾和監(jiān)控數(shù)據(jù)質(zhì)量的硫化物標準樣品；（2）硫化物Pb含量變化極大，對檢測器信號檢測范圍是一個挑戰(zhàn)；（3）低溫?zé)嵋毫蚧锖休^高且變化較大的Hg，204Hg對204Pb的同質(zhì)異位素干擾影響20xPb/204Pb（20x=208，207，206）測定準確度；15（4）硫化物礦物熔點較低，激光剝蝕熱效應(yīng)導(dǎo)致大顆粒熔體的產(chǎn)生
6、，這些大顆粒熔體進入ICP后會產(chǎn)生突然閃爍的信號峰，導(dǎo)致基體效應(yīng)加強、靈敏度降低和大顆粒氣溶膠不完全電離造成元素分餾?！ ”狙芯坎捎?93nm準分子激光與MC.ICP.MS聯(lián)用對硫化物樣品進行鉛同位素組成分析。討論了硅酸鹽玻璃和硫化物中的基體效應(yīng)，提出基體匹配標準物質(zhì)對硫化物鉛同位素組成測定的重要性，對204Hg干擾校正、激光剝蝕條件等實驗參數(shù)進行了優(yōu)化，并使用壓片法和快速熔融法制備硫化物鉛同位素標準物質(zhì)。本研究為改善原位微區(qū)硫化物鉛同位素測定提供了參考依據(jù)，為解決硫化物標準物質(zhì)缺乏的問題提供了切實可行的研究方案?！ ?實驗部分
7、 2.1儀器 采用美國ThermoFisherScientific公司的MC.ICP.MS（NeptunePlus）和美國相干公司（Coherent）的193nm準分子激光剝蝕系統(tǒng)（GeoLas2005）進行實驗。詳細儀器參數(shù)見表1。采用Cetac公司的AridusⅡ膜去溶系統(tǒng)將Tl溶液引入質(zhì)譜儀，用于校正鉛同位素的質(zhì)量分餾?！ ?.2試劑與樣品 實驗用水為Milli.Q純化系統(tǒng)（MilliporeElement，MilliporeCorporation，USA）凈化的超純水（18.0MΩcm）。優(yōu)級純的HCl，HNO3，
8、HBr，HF經(jīng)過亞沸蒸餾后使用。鉛同位素標準溶液和Tl同位素標準溶液分別采用NISTSRM981和NISTSRM997（美國國家標準與技術(shù)研究院）。Hg單元素標準溶液為國家標準溶液（鋼鐵研究總院分析測試研究所）?！ H標準玻璃樣品NISTSRM610和NIST
