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《二氧化硅膜制備、改性及氣體分離性能的研究》由會員上傳分享,免費在線閱讀,更多相關內容在學術論文-天天文庫。
1、摘要C02等酸性氣體的膜分離技術研究已成為倍受世界矚目的關于能源和環(huán)境問題的重大課題之一。二氧化硅膜以其優(yōu)異的化學穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性,成為近十多年來新型膜分離技術研究和開發(fā)的一個重要方向,其中憎水改性后的二氧化硅氣體分離膜尚屬一嶄新的研究領域。本文正是以此為背景,在溶膠一凝膠法制備二氧化硅膜的反應機理、工藝過程、憎水改性及氣體分離方面進行了研究和探索,為二氧化硅膜的應用打下基礎。本文介紹了溶膠一凝膠技術的基本過程和理論知識,考察了Si02溶膠制備過程中反應物比例及反應條件對溶膠性質的影響,結果表明,在保持其它反應條件不變的情況下,隨著EtOH/TEOS摩爾比的增大,溶膠粘度減小,凝膠時間
2、變長,膠體粒徑有減小的趨勢:H20/TEOS=9.6左右時粘度最大,凝膠時問最短,隨著H20/TEOS摩爾比的增大,膠體粒徑有增大的趨勢;pH<2時,隨著HN03;rEOS摩爾比的增大,溶膠粘度增大,凝膠時l’BJ變短,膠體粒徑變化不明顯;反應溫度的升高及反應時1日j的延長,都會促使溶膠粘度增大,凝膠時間變短,膠體粒徑增大;聚合法制備溶膠的膠體數(shù)均粒徑均有較窄的粒徑分御。低溫陳化可以大大提高溶膠的貯存性,溶膠粘度急劇變化之前粒徑變化不明顯:DMF的加入可以降低溶膠粘度,增加凝膠時間,促使粒徑增大,加入量為30%時可以得到較完整的Si02膜;TG—DSC分析表明Si02溶膠中主要組分的變
3、化范圍在230。C以下,IR分析表明Si02溶膠主要由Si—OSi網(wǎng)絡構成,溶膠體系水解和縮聚反應同時進行。采用MTES對Si02進行憎水改性,實驗結果表明,隨著MTES加入量的增多,溶膠粘度降低,凝膠時間變長,溶膠粒子變大;采用接觸角測量及IR分析對憎水改性膜進行研究,發(fā)現(xiàn)隨著MTES加入比例的增大,接觸角從未改性前的32.760增大到改性后的98.16。,在相對濕度為70%~80%的潮濕空氣中放置90天,膜的憎水性仍能夠保持;考察了焙燒溫度對薄膜憎水性能的影響,發(fā)現(xiàn)MTES/TEOS=0.8時,薄膜的憎水性可以保持到400℃,對非支撐Si02膜的AFM形貌表征表明,制得的非支撐Si
4、02膜表面無相分離,光滑平整。。采用浸漬提拉法制備了憎水性Si02氣體分離膜,進行氣體滲透實驗,在O.1MPa下,循環(huán)焙燒3次后N2的滲透通量為0.44x10~tool·m-2.Pa-I.s~,C02的滲透通量為0.45×10-7m01.m~.Pa-1.S~,H2的滲透通量為1.90x10-7m01.in-2.Pa一·s~。HJN2分離因子為4.32,HJC02的分離因子為4.22,焙燒3次后氣體滲透已經(jīng)有了超越努森擴散機理的趨勢;焙燒3次的膜在潮濕空氣中放置,其滲透通量和分離因子變化不大,說明膜孔結構比較穩(wěn)定,膜具有較好的耐水汽性能。關鍵詞:二氧化硅膜,憎水性,溶膠一凝膠法,氣體分離
5、ⅡStudyonthePreparation,ModificationandGasSeparationPerformanceofSilicaMembranesABSTRACTSeparationandremovalofC02usingmembranetechnologyisoneofthemostimportantsubjectsaboutenergyandenvironment.Duetotheirexcellentadvantagesinthermal,chemicalstability,theresearchanddevelopmentonsilicamembraneshaveb
6、eenanimportantpartofnovelmembraneseparations,andthehydrophobicmodifiedmembraneisanewresearchfield.ThepreparationprocessofsilicamembranesbythesoI—geltechnology,aswellashydrophobicmodificationandgasseparationwereresearchedandexploredinthisstudytoprovidetheapplicationfoundationofsilicamembranes.The
7、basicprocessandtheoreticalknowledgeofthesol-geltechnologywasintroducedinthispaper.TheeffectsoftheratioofthereactantsandreactionconditionsonthepropertiesofSi02solswereinspectedduringthesol-gelprocessing.Theresultsshowedthatwi