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《方鈷礦基熱電材料的熱電性能》由會(huì)員上傳分享,免費(fèi)在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、摘要熱電材料是一種能夠?qū)崿F(xiàn)電能與熱能之間直接轉(zhuǎn)換的半導(dǎo)體功能材料。由熱電材料制作的溫差發(fā)電和制冷器件具有無污染、無噪聲、易于維護(hù)、安全可靠等優(yōu)點(diǎn),在工業(yè)余熱發(fā)電、航天、微電子及制冷等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。方鈷礦化合物是一種新型的中溫區(qū)熱電材料,其中填充方鈷礦化合物因其同時(shí)具有晶體的良好導(dǎo)電性能和玻璃的低熱導(dǎo)率被認(rèn)為是一種典型的“電子晶體.聲子玻璃”材料。制備多元的填充方鈷礦材料可以優(yōu)化材料成分,提高材料的熱電性能。本文采用真空熔煉.退火合成方法,以Co、Sb、Ni、Yb、La、Te等單質(zhì)為原料制備了方鈷礦化合物。應(yīng)用XRD、SEM等手
2、段對(duì)粉末、熱壓試樣進(jìn)行了物相成分和微觀形貌的分析。對(duì)熔煉試樣粉末采用真空熱壓技術(shù)進(jìn)行熱壓,測(cè)試熱電性能。主要取得以下研究成果:1.制備了La、Yb、Ce單填充和La.Ca、La.Yb雙填充方鈷礦化合物,并研究了它們的熱電性能。研究發(fā)現(xiàn)不管是單填充還是雙填充都能夠顯著的降低方鈷礦材料的熱導(dǎo)率,但采用La.Yb雙填充改善電學(xué)性能效果不佳。其中Lao.5C04Sbl2、Ybo.2C04Sbl2、Ceo.2C04Sbl2和Lao.4Cao.1C04Sbl2的最大Z丁分別達(dá)到了0.69(773K)、1.24(773K)、0.55(723K)和
3、0.74(735K)。在提高方鈷礦熱電性能方面,重稀土元素Yb優(yōu)于輕稀土元素La和Ce,稀土.堿土雙填充方鈷礦優(yōu)于這兩種元素的單填充方鉆礦。2.采用熔煉一退火方法制備了【a、Ni共摻方鈷礦熱電材料Lao.3C04-xNixSbl2∞印,0.1,0.5,0.75,1)。研究發(fā)現(xiàn),Ni的固溶度在0.5到0.75之間,Lao.3C04-xNixSbl2顯n型。隨著x值的增大,Seebeck系數(shù)絕對(duì)值總體呈下降趨勢(shì),而電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率則增加。Lao.3C03.9Nio.1Sbl2功率因子和ZT值分別達(dá)到最佳:功率因子礦∥撇產(chǎn)3.97x10。W
4、m—K'2(520K),Z%積=O.64(773K)。3.設(shè)計(jì)了Lao.5C04Sbil.9Teo.I.Sb2Te3:Bi2Te3=l:0.05:0.04(摩爾比)、‰.2‰.2C04Sbll.8砥.2和Lao.1Ybo.2Cao.1C03.9Nio.1Sbll.9砥.I三種成分。發(fā)現(xiàn)少量Tc和Bi摻雜到‰.5C04Sbl2中可以減小最大刀值的所處溫度。由于Tc元素在sb位的固溶,化合物‰.2Ybo.2C04Sbll.8Teo.2的刀值在773K時(shí)達(dá)到了l,比Lao.2瞰04Sbl2提高約233%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,元素Te摻雜方鈷礦可
5、以提高方摘要鈷礦材料的熱電性能,稀土元素雙填充與少量Te元素?fù)诫s結(jié)合可以有效加強(qiáng)對(duì)聲子的散射,大幅度地降低聲子熱導(dǎo)率。Lao.1‰.2Cao.1C03.9Nio.1Sbll.9‰.1的最大ZT值為0.6(708K)。關(guān)鍵詞:熱電材料:方鈷礦;CoSb3:熱電性能;稀土:填充;摻雜;固溶ⅡAbstractABSTRACTThermoelectric(TE)materialsaresemiconductingfunctionalmaterials,whichcanconvertheatenergydirectlytoelectricit
6、yorreversely.TEpowergeneratorsandcoolingdeviceshavebeenextensivelyappliedinwasteheatharvesting,spaceflight,microelectroniccoolingwiththemeritofpollution-free,noiseless,easy-maintenanceandreliability.SkutteruditeobasedcompoundsconsideredtobepromisingnovelTEmaterialsinmi
7、ddletemperaturerange.Filledskutt'eruditesaresuggestedasthe‘'phonon—glass/electron-crystal’’materialswiththegoodelectricaltransportpropertiesofacrystalbutthepoorheatconductioncharacteristicsofaglass.ThepreparationofmulticomponentalloysuchasfilledslmtteruditesCanoptimize
8、materialcompositionsandimprovethermoelectricproperties.Inthiswork,skutteruditesarepreparedbyvacuummeltingandannealing