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1、博士學位論文填充方鈷礦位錯陣列構(gòu)建與熱電性能DISLOCATIONARRAYCONSTRUCTIONANDTHERMOELECTRICPROPERTIESOFFILLEDSKUTTERUDITES孟憲福哈爾濱工業(yè)大學2018年3月國內(nèi)圖書分類號：TG15學校代碼：10213國際圖書分類號：621.78密級：公開工學博士學位論文填充方鈷礦位錯陣列構(gòu)建與熱電性能博士研究生：孟憲福導師：蔡偉教授申請學位：工學博士學科：材料物理與化學所在單位：材料科學與工程學院答辯日期：2018年3月授予學位單位哈爾濱工業(yè)大學Cl
2、assifiedIndex:TG15U.D.C:621.78DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringDISLOCATIONARRAYCONSTRUCTIONANDTHERMOELECTRICPROPERTIESOFFILLEDSKUTTERUDITESCandidate：MengXianfuSupervisor：Prof.CaiWeiAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：Material
3、sPhysicsandChemistryAffiliation：SchoolofMater.Sci.&Eng.DateofDefence：March,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要Co4Sb12基方鈷礦具有較高的功率因子和優(yōu)異的機械性能及熱穩(wěn)定性，是一類極具應用潛力的中溫熱電材料。但其晶格熱導率較高導致熱電優(yōu)值較低，因此在不損傷電性能的同時降低晶格熱導率是提高熱電性能的最有效途徑之一。本文采用液相壓實和調(diào)幅分
4、解構(gòu)建位錯陣列，增強聲子散射，降低Yb填充Co4Sb12及Ce填充和La填充Fe3CoSb12基方鈷礦的晶格熱導率，提高熱電優(yōu)值。利用X射線衍射儀、掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、綜合物性測量系統(tǒng)、塞貝克系數(shù)/電導率測試系統(tǒng)以及激光導熱儀等系統(tǒng)研究位錯陣列及填充原子含量微觀組織及熱電輸運特性的影響規(guī)律和機制。研究結(jié)果表明，采用額外加入Sb結(jié)合熔體旋甩和熱壓燒結(jié)的液相壓實方法制備出純相n型Yb填充Co4Sb12方鈷礦，并構(gòu)建了位錯陣列，增強聲子散射，降低晶格熱導率；同時過濾低能載流子，提高功率因子。隨Sb余量
5、的增加，熱電優(yōu)值（ZT）和平均熱電優(yōu)值（ZTavg）均先增大后減小，當Sb余量為20%時，ZT達最大值1.45@823K，300K~823K溫度區(qū)間內(nèi)ZTavg達最大值1.08。在此基礎(chǔ)上，通過改變填充元素Yb的含量，進一步優(yōu)化液相壓實YbxCo4Sb12合金的熱電性能。當x小于0.55時，隨x的增加，合金的電導率增大、Seebeck系數(shù)的絕對值減小，功率因子先升高后降低，最佳載流子濃度隨溫度的升高而增大；晶格熱導及總熱導率降低，熱電優(yōu)值先增大后減小，當x=0.45時達最大值，為1.54@873K。研究指出
6、，液相壓實p型Ce填充Fe3CoSb12合金中存在大量位錯陣列，增強聲子散射，降低晶格熱導率，但對電性能無明顯影響，熱電優(yōu)值提高。隨Ce填充量的增加，載流子濃度和電導率逐漸減小、Seebeck系數(shù)逐漸增大、功率因子無明顯變化；晶格熱導率先降低后基本不變，總熱導率降低；熱電優(yōu)值呈峰值效應，當x=0.8時達最大值，為1.1@723K，比相同Ce填充量的熱壓燒結(jié)合金提高約22%。同時該合金在300K~873K溫度區(qū)間內(nèi)具有最大平均熱電優(yōu)值，達0.77。研究發(fā)現(xiàn)，退火-燒結(jié)與甩帶-燒結(jié)La0.8Ti0.1Ga0.1
7、Fe3CoSb12合金存在由貧La和富La方鈷礦相構(gòu)成的調(diào)幅組織，且兩相界面處存在位錯陣列。甩帶-燒結(jié)合金的調(diào)幅組織明顯細化，相界顯著增多，位錯密度增大；Seebeck系數(shù)增大、電導率無明顯變化，功率因子增加；同時位錯陣列增強了對聲子的散射，晶格熱導率降低，因此具有高的熱電優(yōu)值，達1.13@823K，相比退火-燒結(jié)合金提高-I-哈爾濱工業(yè)大學博士學位論文約40%。并且甩帶-燒結(jié)合金經(jīng)973K100h退火后，熱電性能無明顯變化，呈現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性。關(guān)鍵詞：填充方鈷礦；液相壓實；調(diào)幅分解；位錯陣列；熱電性能-
8、II-AbstractAbstractMedium-temperaturethermoelectricmaterialsCo4Sb12basedskutteruditespossesshighpowerfactor,excellentmechanicalpropertiesandthermalstability,whichhavegreatpotentialforapplications.However,thei
