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1、博士學(xué)位論文填充方鈷礦位錯陣列構(gòu)建與熱電性能DISLOCATIONARRAYCONSTRUCTIONANDTHERMOELECTRICPROPERTIESOFFILLEDSKUTTERUDITES孟憲福哈爾濱工業(yè)大學(xué)2018年3月國內(nèi)圖書分類號：TG15學(xué)校代碼：10213國際圖書分類號：621.78密級：公開工學(xué)博士學(xué)位論文填充方鈷礦位錯陣列構(gòu)建與熱電性能博士研究生：孟憲福導(dǎo)師：蔡偉教授申請學(xué)位：工學(xué)博士學(xué)科：材料物理與化學(xué)所在單位：材料科學(xué)與工程學(xué)院答辯日期：2018年3月授予學(xué)位單位哈爾濱工業(yè)大學(xué)Cl
2、assifiedIndex:TG15U.D.C:621.78DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringDISLOCATIONARRAYCONSTRUCTIONANDTHERMOELECTRICPROPERTIESOFFILLEDSKUTTERUDITESCandidate：MengXianfuSupervisor：Prof.CaiWeiAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：Material
3、sPhysicsandChemistryAffiliation：SchoolofMater.Sci.&Eng.DateofDefence：March,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要Co4Sb12基方鈷礦具有較高的功率因子和優(yōu)異的機(jī)械性能及熱穩(wěn)定性，是一類極具應(yīng)用潛力的中溫?zé)犭姴牧?。但其晶格熱?dǎo)率較高導(dǎo)致熱電優(yōu)值較低，因此在不損傷電性能的同時降低晶格熱導(dǎo)率是提高熱電性能的最有效途徑之一。本文采用液相壓實和調(diào)幅分
4、解構(gòu)建位錯陣列，增強(qiáng)聲子散射，降低Yb填充Co4Sb12及Ce填充和La填充Fe3CoSb12基方鈷礦的晶格熱導(dǎo)率，提高熱電優(yōu)值。利用X射線衍射儀、掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、綜合物性測量系統(tǒng)、塞貝克系數(shù)/電導(dǎo)率測試系統(tǒng)以及激光導(dǎo)熱儀等系統(tǒng)研究位錯陣列及填充原子含量微觀組織及熱電輸運(yùn)特性的影響規(guī)律和機(jī)制。研究結(jié)果表明，采用額外加入Sb結(jié)合熔體旋甩和熱壓燒結(jié)的液相壓實方法制備出純相n型Yb填充Co4Sb12方鈷礦，并構(gòu)建了位錯陣列，增強(qiáng)聲子散射，降低晶格熱導(dǎo)率；同時過濾低能載流子，提高功率因子。隨Sb余量
5、的增加，熱電優(yōu)值（ZT）和平均熱電優(yōu)值（ZTavg）均先增大后減小，當(dāng)Sb余量為20%時，ZT達(dá)最大值1.45@823K，300K~823K溫度區(qū)間內(nèi)ZTavg達(dá)最大值1.08。在此基礎(chǔ)上，通過改變填充元素Yb的含量，進(jìn)一步優(yōu)化液相壓實YbxCo4Sb12合金的熱電性能。當(dāng)x小于0.55時，隨x的增加，合金的電導(dǎo)率增大、Seebeck系數(shù)的絕對值減小，功率因子先升高后降低，最佳載流子濃度隨溫度的升高而增大；晶格熱導(dǎo)及總熱導(dǎo)率降低，熱電優(yōu)值先增大后減小，當(dāng)x=0.45時達(dá)最大值，為1.54@873K。研究指出
6、，液相壓實p型Ce填充Fe3CoSb12合金中存在大量位錯陣列，增強(qiáng)聲子散射，降低晶格熱導(dǎo)率，但對電性能無明顯影響，熱電優(yōu)值提高。隨Ce填充量的增加，載流子濃度和電導(dǎo)率逐漸減小、Seebeck系數(shù)逐漸增大、功率因子無明顯變化；晶格熱導(dǎo)率先降低后基本不變，總熱導(dǎo)率降低；熱電優(yōu)值呈峰值效應(yīng)，當(dāng)x=0.8時達(dá)最大值，為1.1@723K，比相同Ce填充量的熱壓燒結(jié)合金提高約22%。同時該合金在300K~873K溫度區(qū)間內(nèi)具有最大平均熱電優(yōu)值，達(dá)0.77。研究發(fā)現(xiàn)，退火-燒結(jié)與甩帶-燒結(jié)La0.8Ti0.1Ga0.1
7、Fe3CoSb12合金存在由貧La和富La方鈷礦相構(gòu)成的調(diào)幅組織，且兩相界面處存在位錯陣列。甩帶-燒結(jié)合金的調(diào)幅組織明顯細(xì)化，相界顯著增多，位錯密度增大；Seebeck系數(shù)增大、電導(dǎo)率無明顯變化，功率因子增加；同時位錯陣列增強(qiáng)了對聲子的散射，晶格熱導(dǎo)率降低，因此具有高的熱電優(yōu)值，達(dá)1.13@823K，相比退火-燒結(jié)合金提高-I-哈爾濱工業(yè)大學(xué)博士學(xué)位論文約40%。并且甩帶-燒結(jié)合金經(jīng)973K100h退火后，熱電性能無明顯變化，呈現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性。關(guān)鍵詞：填充方鈷礦；液相壓實；調(diào)幅分解；位錯陣列；熱電性能-
8、II-AbstractAbstractMedium-temperaturethermoelectricmaterialsCo4Sb12basedskutteruditespossesshighpowerfactor,excellentmechanicalpropertiesandthermalstability,whichhavegreatpotentialforapplications.However,thei
