管狀+nay+型分子篩膜的合成及其滲透性能研究

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1、管狀NaY型分子篩膜的合成及其滲透性能研究*王振卓，易志群，周榮飛，胡娜，陳祥樹(江西師范大學(xué)膜科學(xué)與技術(shù)重點實驗室，南昌，江西，330022)摘要：分別使用烘箱加熱的密閉式不銹鋼反應(yīng)釜和油浴加熱的開口式回流玻璃反應(yīng)器，采用二次生長法在多孔管狀莫來石和不銹鋼支撐體表面水熱合成出NaY型分子篩膜。采用水玻璃為硅源，氫氧化鋁為鋁源，配成摩爾比為n(SiO2):n(Al2O3):n(Na2O):n(H2O)＝21:1:18:1260的硅鋁溶膠。探討了老化時間、支撐體、合成溫度及時間等成膜條件對分子篩膜性能的影響。與閉式反應(yīng)體系相比，開式反應(yīng)體系可以縮短水熱反應(yīng)時間。優(yōu)化條件

2、下合成的膜在75℃、的水/乙醇溶液和水/異丙醇（10/90wt%）體系具有較好的分離選擇性，分離因子分別為360和1100。不同支撐體對膜的滲透通量影響較大，莫來石支撐體上形成的NaY型分子篩膜在?2?1?2?1上述兩分離體系中的滲透通量分別為2.3kg·mh和2.0kg·mh；而不銹鋼支撐體上制備的分子篩膜的滲透通量比前者高出2倍以上。采用SEM和XRD對合成出的NaY型分子篩膜進(jìn)行了表征，結(jié)果表明：支撐體外表面NaY型分子篩晶體生長良好、覆蓋完全。高的滲透通量和分離因子取決于支撐體表面形成的致密且薄的分子篩晶體層。關(guān)鍵詞：NaY型分子篩膜管狀支撐體滲透汽化分子篩膜

3、是近十年發(fā)展起來的一種新型微孔無機膜，因其具有良好的整體性，能夠達(dá)到高通量、高選擇性、耐熱、耐溶劑的要求，比有機膜有著更好的分離性能，因而受到人們的重視，成為膜領(lǐng)域發(fā)展最為迅速，也是最有發(fā)展前景的膜材料之一。[1,2,5]Y型分子篩膜的硅鋁比為1.5~2，孔道直徑約0.74nm，對H2O、CO2氣體、苯及[3]C4～C7烴具有非常好的選擇分離性能。Y型分子篩膜在氣體分離和有機混合分離等領(lǐng)域[1,2]有廣泛的應(yīng)用前景。Kusakabe等通過二次水熱合成在多孔支撐體上得到NaY型分子篩[4]膜，制得的膜可用于CO2/N2的分離。Kita等報道了NaY分子篩膜的合成，并對成

4、膜條[5]件進(jìn)行了探討。GuXH等人通過優(yōu)化反應(yīng)條件，采用多次合成的方法等到NaY分子篩膜。目前，Y型分子篩膜的制備方法主要是水熱合成，然而如何從硅鋁前驅(qū)體得到均勻、連續(xù)、缺陷少的膜仍然是目前研究的主要技術(shù)難點。本文采用二次生長法，在多孔管狀莫來石和不銹鋼支撐體表面合成NaY型分子篩膜，*為通信聯(lián)系人，email地址：cxs66cn@126.com基金項目：國家重大國際科技合作項目（2006DFB53070）作者簡介：王振卓（1981-），男，碩士探討了老化時間、合成溫度、時間及反應(yīng)容器等因素對膜形成及性能的影響。1實驗部分1.1分子篩膜的制備支撐體預(yù)處理：采用多孔管

5、狀莫來石（Nikkato，外徑=12mm，內(nèi)徑=9mm，平均孔徑=1.3μm）和不銹鋼（Mott，外徑=12mm，內(nèi)徑=9mm，平均孔徑=3.5μm）為支撐體。支撐體長度為10cm。支撐體的處理方法為：莫來石支撐體采用800目砂紙將外表面打磨光滑，去離子水清洗后，超聲波處理5min；不銹鋼支撐體分別用氫氧化鈉溶液和乙醇處理，以除去所含的雜質(zhì)，然后用去離子水洗凈。兩種支撐體置于80℃烘箱中，烘干備用。溶膠制備：將氫氧化鋁（Wako，wt%Al(OH)3>97%）和氫氧化鈉（天津福晨試劑廠，wt%NaOH>96%）溶于去離子水，在攪拌條件下加入水玻璃（Aldrich,Si

6、O227wt%，NaOH14wt%）形成混合溶膠，繼續(xù)攪拌2h溶膠。將此溶膠置于密閉聚四氟乙烯容器中在室溫下靜置陳化。膜合成：陳化后的溶膠倒入反應(yīng)器中，并將預(yù)涂有NaY分子篩晶種（Aldrich）的支撐體豎直放入反應(yīng)器中，采用的反應(yīng)器為帶回流冷凝裝置的玻璃管和不銹鋼反應(yīng)釜。在反應(yīng)溫度為90～130℃的條件下合成膜。制備的膜先用去離子水反復(fù)沖洗，以清洗掉膜表面和內(nèi)壁的無定形物質(zhì)及支撐體中吸附的堿液，然后用去離子水繼續(xù)浸泡24h，取出在100℃下干燥12h以備用。1.2NaY型分子篩膜的表征合成的樣品經(jīng)X射線衍射儀（XRD，BRUKER，D8ADVACE）表征產(chǎn)物的晶相和

7、結(jié)晶情況，測試條件為CuKα輻射，石墨單色器，管壓40kV，管流120mA。通過掃描電子顯微鏡（SEM，F(xiàn)EI，QUANTA200）來檢測顆粒的尺寸和形貌。膜的滲透汽化性能由滲透通量J及分離系數(shù)α兩個參數(shù)表示。滲透通量J表示單位時間內(nèi)滲透通過單位面積的膜的物質(zhì)總質(zhì)量。J=M/At，M為透過膜的組分的滲透量，A為?2?1膜面積，t為操作時間，滲透通量的單位為kg·mh；α=(YA/YB)/(XA/XB),其中YA與YB分別表示在滲透物中A與B兩種組分的質(zhì)量濃度，XA與XB分別表示在原料液中A與B兩種組分的質(zhì)量百分比濃度。除非特別說明，原料液均為含水10