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《基于石墨烯的直接甲醇燃料電池催化劑材料的可控制備及性能研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得天津大學(xué)或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學(xué)位論文作者簽名：簽字日期：年月日我是愛天大的??！學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解天津大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)
2、行檢索，并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學(xué)校向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤。（保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說明）學(xué)位論文作者簽名：導(dǎo)師簽名：簽字日期：年月日簽字日期：年月日摘要直接甲醇燃料電池（DMFCs）作為一種高能量密度儲(chǔ)能裝置，受到科研工作者的廣泛關(guān)注。然而其催化劑價(jià)格昂貴、活性較低等因素嚴(yán)重制約了DMFCs的發(fā)展。因此，開發(fā)新型的催化劑載體是提高DMFCs催化劑性能、促進(jìn)DMFCs2走向?qū)嵱没挠行緩街?。石墨烯是由sp雜化碳原子組成的二維
3、平面材料，具有大的比表面積和高電導(dǎo)性，是一種優(yōu)異的催化劑載體材料。本文采用一步水熱自組裝法制備了鉑納米顆粒/石墨烯（Pt/G）催化劑材料，這種催化劑材料具有三維宏觀結(jié)構(gòu)，擁有豐富的孔隙和開放的孔道，為反應(yīng)物和產(chǎn)物提供了通常的擴(kuò)散通道，有助于催化性能的提高。本論文的主要研究?jī)?nèi)容如下：（1）研究了水熱法制備Pt/G催化劑過程中，鉑含量、pH值以及水熱溫度等制備條件對(duì)催化劑Pt納米顆粒尺寸分布、形貌以及催化性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)鉑含量為20%時(shí)，催化劑Pt納米顆粒尺寸較小，平均粒徑約為3.5nm，電
4、化學(xué)活性面積（ECSA）最大，抗CO毒化能力最佳；當(dāng)pH=10時(shí)，催化劑ECSAo最大；當(dāng)水熱溫度為150C時(shí)，催化劑展現(xiàn)出較高的甲醇氧化反應(yīng)（MOR）和氧還原反應(yīng)（ORR）催化能力。（2）在制備Pt/G催化劑過程中一步實(shí)現(xiàn)氯鉑酸和氧化石墨烯的還原。透射電子顯微鏡（TEM）觀察證明Pt納米顆粒可以在石墨烯表面實(shí)現(xiàn)均勻分散，且粒徑較小，有利于反應(yīng)物與催化劑的接觸。電化學(xué)測(cè)試表明，Pt/G催化劑對(duì)MOR的催化活性、穩(wěn)定性及抗毒性均高于商業(yè)Pt/C催化劑，其中Pt/G催化劑的甲醇氧化峰電流密度為商業(yè)P
5、t/C催化劑的2.3倍。Pt/G催化劑材料內(nèi)部形成的有效三維導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)及豐富的孔隙結(jié)構(gòu)有利于氧氣及甲醇的擴(kuò)散，提高傳質(zhì)和導(dǎo)電的效率。（3）為了進(jìn)一步改善催化劑的活性，我們將Pt/G催化劑材料在不同溫度下o進(jìn)行熱處理，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，350C熱處理后的Pt/G-350催化劑負(fù)載的Pt納米顆粒粒徑最小，ECSA最大，甲醇氧化催化活性及抗毒能力最佳。（4）在Pt/G催化劑制備過程中加入碳納米管（CNT），得到Pt/G/CNT-350三元催化劑材料，與Pt/G-350催化劑相比，催化性能并未得到提高，抗毒性
6、甚至低于Pt/G-350催化劑。綜上所述，石墨烯尤其是石墨烯三維宏觀體在直接甲醇燃料電池催化劑載體方面有著非常廣闊的前景。關(guān)鍵詞：石墨烯三維宏觀結(jié)構(gòu)直接甲醇燃料電池催化劑載體電催化ABSTRACTDuetothelow-pollution,abundantsources,highenergyefficiency,theeasystorageandtransportationofthefuel,DirectMethanolFuelCells(DMFCs)havebeenattractedmorea
7、ndmoreattentionaroundtheworld.However,thebigchallengeforthepracticalapplicationofDMFCsistoimproveitselectrocatalystactivityatalowcost.DevelopingnovelcatalystsupportisaneffectiveapproachtoimprovetheperformanceofDMFCscatalystandtopromotethecommercializ
8、ationofDMFCs.Graphene,asinglelayerofcarbonatomsarrangedinahexagonallattice,hasbeenexploredaspotentialsupportingmaterialsowingtoitshighthermalconductivity,uniquegraphitizedbasalplanestructure,excellentmechanicalproperties,highelectronicconductivityand
