石墨烯制備及其載鉑催化劑性能的研究

石墨烯制備及其載鉑催化劑性能的研究

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1、獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作和取得的研究成果,除了文中特別加以標(biāo)注和致謝之處外,論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果,也不包含為獲得天津大學(xué)或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學(xué)位論文作者簽名:簽字日期:年月日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解天津大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索,并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學(xué)校向國家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的

2、復(fù)印件和磁盤。(保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說明)學(xué)位論文作者簽名:導(dǎo)師簽名:簽字日期:年月日簽字日期:年月日摘要石墨烯是一種只有單原子層厚度的二維晶體材料,由碳原子呈蜂窩狀晶格結(jié)構(gòu)排列的一種新型碳材料。這一獨(dú)特的結(jié)構(gòu)賦予它優(yōu)異的光學(xué)、力學(xué)、和熱學(xué)等方面的性能。石墨烯比表面積發(fā)達(dá),對(duì)于催化劑顆粒分散較好,具有非常穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),是制備低溫燃料電池催化劑優(yōu)良的載體。本文綜合低溫?zé)崤蛎浐突瘜W(xué)還原方式制備石墨烯,研究了整個(gè)過程中碳材料表面含氧基團(tuán)的變化情況。分析了鉑/石墨烯復(fù)合材料制備過程中各影響因素對(duì)最終產(chǎn)品的催化性能的影響。本文在Hummer法的基礎(chǔ)上稍加改進(jìn),制備得到了高度氧化的石

3、墨,通過400oC低溫膨脹除去氧化石墨表面絕大部分含氧基團(tuán),獲得膨脹石墨,再利用微波加熱乙二醇還原法,進(jìn)一步減少了最終產(chǎn)物石墨烯表面的含氧官能團(tuán)。并且利用該方法同步還原膨脹石墨和氯鉑酸,合成了具有催化性能的鉑/石墨烯(Pt/Gr)復(fù)合材料,分析了微波加熱時(shí)間、反應(yīng)前溶液的pH值、以及乙二醇中水含量對(duì)Pt/Gr結(jié)構(gòu)及催化性能的影響。通過循環(huán)伏安法對(duì)Pt/Gr的電化學(xué)性能進(jìn)行了表征。采用透射電鏡和掃描電鏡觀察了Gr和Pt/Gr的表面結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明,在優(yōu)化的實(shí)驗(yàn)條件下可以得到高負(fù)載量高分散性的Pt/Gr納米復(fù)合材料。實(shí)驗(yàn)得到的40wt%Pt/Gr的Pt粒子粒徑分布在3.0~3.5nm

4、范圍內(nèi),對(duì)氫電極和氧電極反應(yīng)有高催化活性,可作為質(zhì)子交換膜燃料電池的電催化劑。關(guān)鍵詞:石墨烯鉑/石墨烯微波加熱低溫?zé)崤蛎浺叶歼€原ABSTRACTGrapheneisakindoftwodimensionalcrystalmaterialswithoneatomthickness.Carbonatomswerearrangedinahoneycomboflatticestructure.Thisuniquestructuregivesitexcellentoptical,mechanical,andthermalproperties.Graphenehasalargesurface

5、area,canwelldispersecatalystparticles,andhasaverystablestructure.Itisexcellentcatalystsupportforlowtemperaturefuelcell.Inthispaper,wecombinethelowtemperaturethermalexpansionandchemicalreductionwaytopreparegraphene,anddoaresearchonthechangebehaviorofoxygengroupsonthesurfaceofcarbonmaterials.Wea

6、lsoanalysistheinfluencefactorsduringthepreparationstepsontheperformanceimpactoftheplatinum/graphene.Inthispaper,weuseanimprovedmethodtopreparethehighlyoxidizedgraphiteoxideonthebasisofHummersmethod.Thenthelowtemperature(400oC)inflationwasappliedtoremovemostoftheoxygengroupsonthesurfaceofgraphi

7、teoxideandgetexpandedgraphite.Toreducemoreresidualoxygenfunctionalgroups,microwaveheatingethyleneglycolreductionmethodwasused.Wealsopreparedtheplatinum/graphitecompositematerialsbysynchronousreductionofexpandedgraphiteandhexachloroplati

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