功能化氧石墨烯的制備及其性能研究

功能化氧石墨烯的制備及其性能研究

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1、萬方數(shù)據(jù)獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作和取得的研究成果,除j,文中特別加以標(biāo)注和致謝之處外,論文巾不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果,也不包含為獲得丞洼王些盍堂或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的任何貢獻(xiàn)均己在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學(xué)位論文作者簽名:簽字日期:仞薩參月fb日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解云洼王些太堂有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津工業(yè)大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索,并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編以

2、供查閱和借閱。同意學(xué)校向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤。(保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說明)學(xué)位論文作者簽名:越《繚導(dǎo)師簽名:簽字日期:Ⅵ拶年弓月I>H簽字日期:沙酶易月,p日萬方數(shù)據(jù)學(xué)位論文的主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)。///I/f///算fl/////!I『『/]///9/t////9I/////9[//[/I;////I/_7//一、合成了以鈉鹽形式穩(wěn)定存在的鈉型氧化石墨烯(bwGONa),消除了氧化碎片(OD)對(duì)吸附性能的影響,用于吸附水中重金屬離子鎘(Cd2+),吸附速度快(3分鐘去除率達(dá)到95%以上)、吸附量高(飽和吸附量是氧化石墨烯的5倍),且制備

3、過程簡(jiǎn)單、快捷,對(duì)環(huán)境中重金屬的處理具有重要意義。二、對(duì)氧化石墨烯進(jìn)行純化和表面化學(xué)改性,合成了表面顯正電性的銨鹽功能化氧化石墨烯納米材料(PAS—bwGO),作為一種新型陰離子吸附劑在去除水中六價(jià)鉻(Cr6+)重金屬離子方面顯示出優(yōu)異的吸附性能,吸附速度快(10分鐘去除率達(dá)到94%以上)、吸附量高,飽和吸附量是堿處理氧化石墨烯的4倍。三、對(duì)氧化石墨烯進(jìn)行表面化學(xué)改性,通過共價(jià)鍵將四氧化三鐵(Fe304)磁性納米粒子鍵合到片層表面,合成了磁性銨鹽功能化氧化石墨烯納米復(fù)合材料(M.PAS—GO),利用各自優(yōu)勢(shì),實(shí)現(xiàn)了對(duì)水中重金屬離子Cr6+的快速、高效去除和分離

4、,避免產(chǎn)生二次污染,在去除陰離子方面有廣闊的應(yīng)用前景。萬方數(shù)據(jù)摘要本研究以Hummers法制備的氧化石墨烯(Go)為基體,通過堿處理、硅烷化、銨鹽功能化等方法對(duì)氧化石墨烯進(jìn)行提純和表面化學(xué)改性,成功制備了兩種功能化氧化石墨烯納米材料和一種磁性功能化氧化石墨烯納米復(fù)合材料。借助紅外光譜(FT-瓜)、X射線光電子能譜(Ⅺ,S)、拉曼光譜(Raman)、X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、原子力顯微鏡(AFM)、振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)、Zeta電位等分析測(cè)試方法對(duì)材料進(jìn)行了表征。采用靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)考察材料對(duì)水中重金屬離子Cd2+或Cr6+的

5、吸附性能,探討了初始濃度、時(shí)問、pH值、溫度和吸附劑用量等因素對(duì)吸附過程的影響,并采用吸附動(dòng)力學(xué)和吸附等溫模型對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了擬合。通過堿處理氧化石墨烯得到以鈉鹽形式穩(wěn)定存在的bwGONa,F(xiàn)TIR、XPS等證明材料表面的碳質(zhì)碎片被成功去除,消除了OD對(duì)吸附性能的影響。bwGONa對(duì)水中Cd2+的吸附表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,吸附速度非常快,3分鐘時(shí)去除率達(dá)到95%以上,對(duì)Cd2+的吸附動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型;吸附等溫線符合Langmuir吸附模型,飽和吸附量達(dá)到306.53mg·百1,接近GO(65.40mg·g。1)的5倍。體系最佳pH值為6—8左右,溫度對(duì)吸

6、附過程影響不大。針對(duì)部分重金屬離子在水溶液中顯負(fù)電性,通過堿處理對(duì)氧化石墨烯進(jìn)行純化,經(jīng)過硅烷化、銨鹽化反應(yīng)合成了表面帶顯正電荷的PAS.bwGO,各項(xiàng)表征均證明材料制備成功。PAS—bwGO對(duì)水中Cr6+的吸附表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,吸附速度非???,10分鐘時(shí)去除率達(dá)到94%以上,對(duì)Cr6+的吸附動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型;吸附等溫線符合Langmuir吸附模型,最大吸附量達(dá)到102.39mg·g~,是bwGO(25.88mg·91)的4倍多。吸附過程最佳pH為3.95左右,且溫度對(duì)吸附過程影響不大。為了能夠迅速將吸附劑與水溶液分離,先以溶劑熱法合成了粒徑大約為2

7、0一40ninFe304磁性微球,在此基礎(chǔ)上通過羧基活化反應(yīng)將硅烷化的氧化石墨烯鍵合到Fe304表面,最后銨鹽功能化得到表面帶正電的M.PAS—GO,各項(xiàng)表征證明材料制備成功,且飽和磁化強(qiáng)度為26.62emu-g~,剩磁為6.38ernu·g~。M—PAS.GO對(duì)水中cr6+的吸附效果良好,吸附速度很快,15分鐘時(shí)去除率達(dá)到90%以上,對(duì)Cr6+的吸附動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型;吸附等溫線符合Langmuir吸附模型,飽和吸附量為46.48mg。g~,是GO(5.67mg‘百1)的8倍多。吸附過程最佳pH為3.20左右,且溫度對(duì)吸附過程影響不明顯。關(guān)鍵詞:氧化

8、石墨烯;銨鹽功能化;磁性四氧化三鐵;吸

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