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1、中國科學技術(shù)大學博士學位論文PLD技術(shù)制備ZnO薄膜及其結(jié)構(gòu)和發(fā)光性質(zhì)研究姓名：孫柏申請學位級別：博士專業(yè)：核技術(shù)及應用指導教師：徐彭壽20070401中國科學技術(shù)入學博。l。學位論文摘要摘要Zn0是一種纖鋅礦結(jié)構(gòu)的寬禁帶半導體材料，室溫下的禁帶寬度約為3．37eV，具有優(yōu)異的光學和電學特性，在透明導電薄膜，表面聲波器件、氣體傳感器和光電器件等方面有著廣泛的應用，尤其是高質(zhì)量Zn0薄膜的室溫紫外受激發(fā)射的實現(xiàn)，使其成為當前的研究熱點。本論文利用PLD技術(shù)在Si，SiC，A1：03襯底上制備YZn0薄膜，并對工藝進行優(yōu)化，利用一些常規(guī)測試方法和同步輻射實驗
2、技術(shù)研究了不同生長條件對PLD技術(shù)制備的Zn0薄膜結(jié)構(gòu)，光學和電學性質(zhì)的影響。主要的研究工作及結(jié)果如下：1．在si襯底上ZaO薄膜的生長及其結(jié)構(gòu)和發(fā)光性質(zhì)的研究利用PLD方法，在Si襯底上制備出了單一取向的ZnO薄膜，研究了襯底溫度，氧氣氛，激光能量和脈沖頻率等生長條件對ZnO薄膜的結(jié)晶質(zhì)量的影響，分析了這些影響產(chǎn)生的原因，并利用優(yōu)化的生長條件制備出了高質(zhì)量的ZnO薄膜，其(002)峰雙晶搖擺曲線的半高寬為130。利用同步輻射XAFS和XPS研究了兩個不同襯底溫度下(300"C，500"C)生長的ZnO薄膜的局域結(jié)構(gòu)以及薄膜表面元素的化學態(tài)和相對含量。研
3、究結(jié)果表明，500"C生長的薄膜的結(jié)晶質(zhì)量要好于300℃生長的樣品，但500"C生長的薄膜中的o／zn比卻小于300℃生長的薄膜。利用GID研究了薄膜內(nèi)部不同深度的晶格馳豫過程，結(jié)果顯示隨著x射線探測深度從靠近薄膜表面增加到薄膜與襯底的界面處，兩個樣品a方向的晶格常數(shù)都減小，這說明薄膜內(nèi)部的應變是不均勻的。PL譜結(jié)果表明，Zn0薄膜的紫外發(fā)射與它的晶體質(zhì)量有著非常密切的關(guān)系。在用同步輻射作激發(fā)源的低溫下的光致發(fā)光譜中，發(fā)現(xiàn)了發(fā)光中心位于430nm的紫光發(fā)射，我們認為該發(fā)射與存在于Zn0--Zn0晶粒問界的界面勢阱所引起的界面缺陷能級到價帶的躍遷有關(guān)，這個
4、界面勢阱可能起源于Zn填隙。中國科學技術(shù)人學博J：學位論文摘要2．Mn摻雜對ZnO薄膜結(jié)構(gòu)和光學性質(zhì)的影響利用PLD方法在Si(1II)襯底上生長出了Mn摻雜的C軸高度取向的ZnO薄膜。光致發(fā)光(PL)結(jié)果顯示了Mn的摻雜引起了薄膜的帶邊發(fā)射藍移，強度減弱，紫光發(fā)射幾乎消失，但綠光發(fā)射增強。利用XRD，XAFS，XPS和Raman等實驗技術(shù)對Mn摻雜的ZnO薄膜的結(jié)構(gòu)進行了研究。xRD和XAFS結(jié)果表明Mn進入了ZnO的晶格，處在Zn”的替代位置形成了Zno洲m，0合金薄膜，XAFS和XPS結(jié)果從實驗上證實了№是以+2價的價態(tài)存在的，這就導致了摻Mn以后
5、的薄膜帶隙變大，在發(fā)光譜中表現(xiàn)為帶邊發(fā)射的藍移。Raman結(jié)果表明№的摻入對薄膜的晶格振動產(chǎn)生了一定的影響，Zn仉挪n0．0合金薄膜與襯底之間的應力要比未摻雜的ZnO薄膜的大。由于摻入的渤”與薄膜中的填隙zn反應自身變?yōu)檎錸”，導致薄膜的結(jié)晶性變差，薄膜中的填隙zn減少，O空位增多，引起帶邊發(fā)射和紫光發(fā)射減弱，綠光發(fā)射增強。3．在SiC或以SiC為緩沖層的si上生長ZnO薄膜及ZnO／SiC界面研究采用以MBE方法在Si襯底上生長的3C--SiC作為過渡層，利用PLD方法制備了高度c軸取向的ZnO薄膜，研究了襯底溫度，氧分壓對ZnO薄膜的結(jié)晶質(zhì)量的影響，
6、并分析了產(chǎn)生這些影響的原因。通過對PLD方法的工藝優(yōu)化，在6H．SiC單晶襯底上制備出了高質(zhì)量的ZnO薄膜，x射線雙晶搖擺曲線結(jié)果顯示其(002)衍射峰的半高寬僅為0．470。同步輻射掠入射x射線衍射結(jié)果表明該ZnO薄膜和襯底之問的平行于襯底表面a軸方向的實際的品格失配度僅為5．84％，并且利用x射線中掃描技術(shù)觀察到了該ZnO薄膜(110)等效晶面的六重對稱性。由此說明，我們己成功地在6H—SiC單晶襯底上制備出單晶ZnO薄膜。此外，我們還以Si襯底上原位生長的SiC和石墨作為過渡層，利用PLD方法制備ZnO薄膜。通過其電學特性的研究表明，SiC和石墨過
7、渡層的使用，可以極大的提高ZnO和Si襯底組成的p--n結(jié)的I—V特性。利用SRPES和XPS的價帶譜和芯能級譜技術(shù)，研究了金屬zn在SiC表面的吸附和熱氧化過程以及ZnO／SiC異質(zhì)界面的形成和結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明，在SiC表面沉積金屬zn的初始階段，Zn可以與SiC襯底表面殘留的氧結(jié)合。隨著中國科學技術(shù)大學博：I：學位論文摘要zn覆蓋度的增加，表面具有金屬特性。在氧氣氛中，氧可能會以分子的形式吸附在zn表面，但也可能與Zn成鍵或化合。在氧氣氛中1800C的溫度退火后，一部分zn被氧化形成ZnO，還有少量Zn因受到熱蒸發(fā)而逸出表面。在氧氣氛中6000C溫
8、度退火后，形成的ZnO會阻止金屬zII逸出表面，覆蓋的金屬Zn全部被氧化而生成Z
