氧化鈰仿生遺態(tài)材料的能級設(shè)計(jì)及其光催化性能的研究

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1、博士學(xué)位論文氧化鈰仿生遺態(tài)材料的能級設(shè)計(jì)及其光催化性能的研究TheelectronenergylevelsdesignofbiomimickinghierarchicalCe02anditsphotocatalyticperformance2014年6月獨(dú)創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明:所呈交的學(xué)位論文,是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下,獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除文中已注明引用的內(nèi)容以外,本論文不包含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的作品成果,也不包含為獲得江蘇大學(xué)或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。對

2、本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體,均己在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。學(xué)位論文作者簽名:骸覆縋2D咿年∥夠日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書江蘇大學(xué)、中國科學(xué)技術(shù)信息研究所、國家圖書館、中國學(xué)術(shù)期刊(光盤版)電子雜志社有權(quán)保留本人所送交學(xué)位論文的復(fù)印件和電子文檔,可以采用影印、縮印或其他復(fù)制手段保存論文。本人電子文檔的內(nèi)容和紙質(zhì)論文的內(nèi)容相一致,允許論文被查閱和借閱,同時(shí)授權(quán)中國科學(xué)技術(shù)信息研究所將本論文編入《中國學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫》并向社會(huì)提供查詢,授權(quán)中國學(xué)術(shù)期刊(光

3、盤版)電子雜志社將本論文編入《中國優(yōu)秀博碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫》并向社會(huì)提供查詢。論文的公布(包括刊登)授權(quán)江蘇大學(xué)研究生處辦理。本學(xué)位論文屬于不保密學(xué)位論文作者簽名:微纜支護(hù)fp年多月∥日指導(dǎo)教師簽名:D2℃f少年江蘇大學(xué)博士學(xué)位論文摘要在過去幾年中,世界的能源結(jié)構(gòu)依然停滯在利用如煤、石油、天然氣等不可再生的化石燃料上。然而,大量化石燃料的燃燒導(dǎo)致了一系列大氣和水污染及全球變暖問題。因此,利用陽光分解水制氫作為一種便于儲(chǔ)存?zhèn)鬏敳⒒癁殡娔艿目稍偕鍧嵞茉醇夹g(shù)不斷受到人們的關(guān)注。具有先進(jìn)的分級微納

4、米結(jié)構(gòu)的半導(dǎo)體材料(如Ti02,ZnO,Ce02和W03等)因其特殊的禁帶結(jié)構(gòu)和能級分布而產(chǎn)生的氧化還原變換,常被用于光解水制氫領(lǐng)域。這類具有特殊微納米結(jié)構(gòu)的光功能材料的合成技術(shù)也得到迅速的發(fā)展。此外,這類功能材料也可以應(yīng)用到如小型化納米電子學(xué),超快量子計(jì)算,高密度內(nèi)存/數(shù)據(jù)存儲(chǔ)介質(zhì),超靈敏化學(xué)傳感/生物傳感器和高效催化底物等納米應(yīng)用領(lǐng)域。然而,對于材料學(xué)家來說,這類材料的制備依然是個(gè)巨大難題。與此同時(shí),自然界經(jīng)過進(jìn)化,可持續(xù)地創(chuàng)造出大量具有復(fù)雜的分級結(jié)構(gòu),多功能,小型化,環(huán)境適應(yīng)性的納米材料。

5、忠實(shí)地復(fù)制這些大自然的設(shè)計(jì)也許是制備功能性分級微納米材料的最直接途徑。仿生遺態(tài)制備法是一種模仿自然生物的結(jié)構(gòu)、功能、機(jī)制、乃至部分或整個(gè)活性系統(tǒng)為基礎(chǔ)的納米仿生材料技術(shù),它的關(guān)鍵是通過調(diào)控,對生物組織結(jié)構(gòu)所具有的多層分級微納米多孔結(jié)構(gòu)進(jìn)行精密復(fù)制。本研究采用一系列新型具有分級多孔和功能性的生物結(jié)構(gòu)作為模板,經(jīng)過低成本且環(huán)境友好的仿生遺態(tài)法制備相應(yīng)的仿生氧化鈰材料,并將之應(yīng)用于光解水制氫領(lǐng)域,本文主要研究結(jié)論如下:(1)本研究通過特定的工藝將荷花、月季、田園罌粟三種花瓣作為模板,合成仿花瓣形貌氧化

6、鈰,使用XRD、HRTEM、FESEM、ESEM、AFM和氮?dú)馕矫撐降仁侄伪碚靼l(fā)現(xiàn)其是由厚度能達(dá)5nm以下的超薄納米氧化鈰層組成;通過特定工藝將硅藻、荷花花粉、細(xì)菌作為模板,合成仿生氧化鈰微球,通過表征發(fā)現(xiàn)制得材料是由氧化鈰納米晶體堆積形成的微米級大孔嵌套納米級小孔的分級多孔結(jié)構(gòu);將擦鏡紙、雞蛋膜、菌絲作為模板,合成仿生氧化鈰微管,通過表征發(fā)現(xiàn)仿生遺態(tài)制備法將生物組織的形貌完整地保留在遺態(tài)功能材料之中,其中仿菌絲壁材料因復(fù)制細(xì)胞壁的層層結(jié)構(gòu)也具有超薄納米層結(jié)構(gòu)。本研究提出了對制備多種仿生氧化

7、鈰材料的機(jī)理分析,從生物和化學(xué)兩個(gè)角度說明氧化鈰仿生遺態(tài)材料的能級設(shè)計(jì)及其光催化性能的研究了材料制備的原理。(2)在制備材料的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步結(jié)合仿生氧化鈰材料的XPS圖譜,針對9種仿生氧化鈰進(jìn)行了表面元素價(jià)態(tài)分析。從分析結(jié)果來看,材料中的氧空位的濃度隨三價(jià)鈰比例、摻氮比例的提高而提高,仿生氧化鈰中的超薄納米層結(jié)構(gòu)也有助于提高材料中氧空位的濃度,尤其是納米層厚度小于4ni/l的材料,具有高含量的氧缺陷及催化活性位。通過H2.TPR分析,仿生氧化鈰材料的顆粒分散性較好,其還原峰溫的降低充分說明其催化

8、活性的增強(qiáng)。同樣,紫外.可見漫散射光譜也表明仿生氧化鈰材料吸收邊隨著摻氮量、氧空位比例及超薄層結(jié)構(gòu)的增加向可見光區(qū)紅移。從計(jì)算得到的禁帶寬度看,以菌絲作為模板的氧化鈰仿生微管材料具有最小的禁帶寬度2.85eV,這是因?yàn)樗?.57nI/l厚度的超薄納米層組成,同時(shí)又具有具有高濃度的氧缺陷和氮摻雜量而造成的。在可見光下,這種新型材料催化降解亞甲基藍(lán)溶液的效率最高。(3)基于光解水制氫系統(tǒng)對仿生氧化鈰超薄納米層、微球、微管進(jìn)行了光催化性能的研究,分析結(jié)果表明隨著氧化鈰材料中氧空位的濃度、摻氮比例和超

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