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1、微生物結(jié)構(gòu)氧化鈰的合成及光催化性能研究SynthesisandphotocatalyticpropertyofCe02withlIlicrOorganismstructure2014年4月獨(dú)創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明:所呈交的學(xué)位論文,是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下,獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除文中己注明引用的內(nèi)容以外,本論文不包含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過(guò)的作品成果,也不包含為獲得江蘇大學(xué)或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過(guò)的材料。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體,均己在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識(shí)到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。學(xué)
2、位論文作者簽名:紅虹嚕0口f艫年‘月』÷日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書江蘇大學(xué)、中國(guó)科學(xué)技術(shù)信息研究所、國(guó)家圖書館、中國(guó)學(xué)術(shù)期刊(光盤版)電子雜志社有權(quán)保留本人所送交學(xué)位論文的復(fù)印件和電子文檔,可以采用影印、縮印或其他復(fù)制手段保存論文。本人電子文檔的內(nèi)容和紙質(zhì)論文的內(nèi)容相一致,允許論文被查閱和借閱,同時(shí)授權(quán)中國(guó)科學(xué)技術(shù)信息研究所將本論文編入《中國(guó)學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù)》并向社會(huì)提供查詢,授權(quán)中國(guó)學(xué)術(shù)期刊(光盤版)電子雜志社將本論文編入《中國(guó)優(yōu)秀博碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù)》并向社會(huì)提供查詢。論文的公布(包括刊登)授權(quán)江蘇大學(xué)研究生處辦理。本學(xué)位論文
3、屬于不保密口。學(xué)位論文作者簽名:痧業(yè)皓沙,fo年∥月J;日指導(dǎo)教師簽名:即f≯年江蘇大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要隨著能源短缺和環(huán)境污染問(wèn)題的加劇,迫切需要尋求一種節(jié)能高效環(huán)保的方法來(lái)解決這一重大問(wèn)題。室溫反應(yīng)的光催化技術(shù)直接以太陽(yáng)能作為化學(xué)反應(yīng)的驅(qū)動(dòng)力,是一種利用光能進(jìn)行物質(zhì)轉(zhuǎn)化的方式,從而成為一種理想的環(huán)境友好治理技術(shù)和能源再生技術(shù)。到目前為止,作為光催化劑的材料已經(jīng)發(fā)現(xiàn)并研究了很多,普遍使用的是TiO:或Ti02基氧化物和一些二元過(guò)渡金屬氧化物,但他們要么光量子效率較低,難以實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能的充分利用:要么合成較為困難,能耗較高。氧化鈰是最具活
4、性的稀土氧化物之一,具有良好的物理和化學(xué)性能,在催化、電化學(xué)、光化學(xué)和材料科學(xué)領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用。ceO:的立方螢石型結(jié)構(gòu)及Ce3+/Ce4+變價(jià)特性,表現(xiàn)出較高的儲(chǔ)氧能力和高的氧活性,賦予了其更為優(yōu)異的催化性能,廣泛用于汽車尾氣凈化、染料廢水催化降解。Ce02材料的物理、化學(xué)性能主要取決于其微觀結(jié)構(gòu),而納米材料的特殊性,使得氧空位數(shù)增加,催化活性提高。同時(shí)在氧化物半導(dǎo)體材料中摻雜N元素,使其進(jìn)入氧化鈰的晶格,從而使光吸收邊發(fā)生紅移,提高其可見(jiàn)光利用率。仿生合成可以合成形貌可控的無(wú)機(jī)材料,利用具有精細(xì)分級(jí)結(jié)構(gòu)的生物體,通過(guò)蛋白子、核酸和
5、其他分子等功能“組件”的進(jìn)一步組裝,形成具有特殊功能的分級(jí)材料。本文通過(guò)仿生法,以微生物硅藻、球菌和霉菌為生物模板,同時(shí)又作為氮源摻雜氧化鈰,合成有序分級(jí)結(jié)構(gòu)的氧化鈰材料。以亞甲基藍(lán)染料模擬廢水凈化處理反應(yīng)來(lái)考察制備的仿生分級(jí)多孔氧化鈰納米層、微球和微管材料的催化活性。使用LabsolarH2光解水制氫系統(tǒng)研究微觀形貌和摻雜對(duì)其光解水制氫效率的影響。采用N2吸脫附儀,在77K下測(cè)定樣品的吸脫附等溫線,通過(guò)BET方程計(jì)算樣品比表面積,用Bm擬合吸附等溫線得到樣品的孔徑分布曲線;并采用SEM、TEM、XRD等手段對(duì)樣品形貌和晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行表
6、征。結(jié)果表明,得到的仿生材料較好的保留了原模板的形態(tài)特征。三種仿生微生物結(jié)構(gòu)氧化鈰的合成及光催化性能研究氧化鈰材料皆是由10咖以下的面心立方螢石結(jié)構(gòu)的氧化鈰晶體顆粒堆積形成,硅藻、微球菌、菌絲模板制備的氧化鈰的比表面積分別為:84.6m2/g、95.1m2/g、112.11m2/g。采用ⅫS和EDS對(duì)樣品表面的元素組分進(jìn)行定性定量分析,結(jié)果表明,生物模板中含有的含氮官能團(tuán),易于實(shí)現(xiàn)所制備氧化鈰材料的生物氮摻雜。研究了生物模板結(jié)構(gòu)對(duì)催化劑材料性能的影響,仿菌絲氧化鈰的光催化活性最高,對(duì)亞甲基藍(lán)的降解率在180min時(shí)高達(dá)92.5%,光解
7、水產(chǎn)氫量為265lJmo垤,其次是仿細(xì)菌氧化鈰。關(guān)鍵詞:微生物模板,氧化鈰,仿生合成,氮摻雜,光催化ⅡABSTRACTWiththeaggravationoftheeneFgycrisis,increasinglyproIllinentoftheenv衲mnentissue,itisanurgentneedtoseekanenergy—saVingande銜cientmethodofwi.thoutcontamimtionoftheenVironmenttosolvetheseInaJorprobleIIls.Photocatal如c
8、techn0109ydhctlywithsolarene翰7asthc如V1ng氨眥eofthecheInjcalreactioninroomteI坤erature,1sa啪yuslng119ntenergytom,出e