類石墨烯與鈰氧化物復(fù)合的制備、結(jié)構(gòu)及性能研究.pdf

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1、分類號(hào)Q61學(xué)校代碼10590UDC540密級(jí)好ShenzhenUniversity碩士學(xué)位論又類石墨烯與鈰氧化物復(fù)合的制備、結(jié)構(gòu)及性能研究申請(qǐng)人姓名戴慧平申請(qǐng)人學(xué)號(hào)2120110：314專業(yè)名稱化學(xué)導(dǎo)師姓名及職稱張黔玲教授原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除文中己經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫的作品或成果。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均己在文中以明確方式標(biāo)明。本聲明的法律后果由本人承擔(dān)。^論文作者簽名：一日期：??ti:年Ddm11學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書(必須裝訂在印刷本首頁）本學(xué)位論文

2、作者完全了解深圳大學(xué)關(guān)于收集、保存、使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻讀學(xué)位期間論文工作的知識(shí)產(chǎn)權(quán)單位屬深圳大學(xué)。學(xué)校有權(quán)保留學(xué)位論文并向國家主管部門或其他機(jī)構(gòu)送交論文的電子版和紙質(zhì)版，允許論文被査閱和借閱。本人授權(quán)深圳大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。(涉密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)書）論文作者簽名：-iftf導(dǎo)師簽名：h日期??年女月日曰期：年S月丨廣曰分類號(hào)O61學(xué)校代碼10590UDC540密級(jí)公開深圳大學(xué)碩士學(xué)位論文類石墨烯與鈰氧化物復(fù)合的制備、結(jié)構(gòu)及性能研究學(xué)位申請(qǐng)人姓名戴慧平專業(yè)名稱化學(xué)學(xué)院（系

3、、所）化學(xué)與化工學(xué)院指導(dǎo)教師姓名張黔玲類石墨烯與鈰氧化物復(fù)合的制備、結(jié)構(gòu)及性能研究摘要稀土金屬獨(dú)特的4f電子構(gòu)型使其具有優(yōu)異的光學(xué)、電學(xué)、磁學(xué)性能。其中，鈰氧化4+3+物尤為受到人們的廣泛關(guān)注。Ce有Ce和Ce兩種價(jià)態(tài)氧化物，兩種價(jià)態(tài)轉(zhuǎn)變中的氧4+3+化還原電勢(shì)極低，鈰可以在Ce和Ce兩種氧化態(tài)之間迅速變化，發(fā)生氧化還原循環(huán)，因此具有較強(qiáng)的儲(chǔ)備功能。Ce2O3屬于立方晶系。CeO2作為功能材料具備CaF2的面心立方（FCC）螢石結(jié)構(gòu)以及較高的氧空位濃度，這使其具有高效光催化和優(yōu)異的電化學(xué)性能，尤其在多相催化領(lǐng)域中CeO2表現(xiàn)出獨(dú)特的儲(chǔ)放氧能力。近年來，石墨烯基復(fù)合材料受到了人們的廣泛關(guān)注。

4、石墨烯基納米復(fù)合材料不僅可保留石墨烯作為基體材料和負(fù)載材料的原始性能與優(yōu)點(diǎn)，而且能夠產(chǎn)生新的協(xié)同作用。石墨烯片的獨(dú)特二維結(jié)構(gòu)有助于高效地將半導(dǎo)體催化劑固定在其表面，將鈰氧化物如CeO2負(fù)載在石墨烯上形成的復(fù)合材料有望表現(xiàn)出更為優(yōu)異的性能。因此，本論文首次將二氧化鈰粒子負(fù)載到本實(shí)驗(yàn)室自制的液態(tài)聚丙烯腈低聚物（LiquidAcrylonitrileOligomer，LANO）表面，將CeO2與LANO（高溫后結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)轭愂┢瑢咏Y(jié)構(gòu)）進(jìn)行機(jī)械混合再燒結(jié)之后得到類石墨烯/鈰氧化物（Ceriaoxides/graphene-like,COGL）（其中包含Ce(Ⅲ)氧化物與Ce(Ⅳ)氧化物）納米復(fù)

5、合粒子。論文主要內(nèi)容如下：1.通過液相球磨法制備了類石墨烯/鈰氧化物（COGL）復(fù)合材料，研究了不同溫度下（包括800℃、1000℃、1200℃、1300℃、1400℃以及1500℃）制備得到的COGL納米復(fù)合粒子的形貌、結(jié)構(gòu)與燒結(jié)溫度的關(guān)系，通過不斷優(yōu)化工藝流程得到形貌、結(jié)構(gòu)可控的COGL納米復(fù)合材料；2.利用SEM、TEM及XRD對(duì)COGL納米復(fù)合粒子的形貌和晶型構(gòu)成等進(jìn)行了表征。結(jié)果表明：在1300℃以下溫度燒結(jié)，LANO交聯(lián)環(huán)化得到的碳石墨化程度較低，主要為無定形碳。且此時(shí)LANO不能將+4價(jià)鈰氧化物還原。當(dāng)溫度升高至1500℃時(shí)，Ce含量較低時(shí)可制備得到CeC2/C復(fù)合粒子，該粒

6、子具有較強(qiáng)的抗氧化性。當(dāng)Ce含量高時(shí)可制備得到Ce（Ⅲ）氧化物/類石墨烯復(fù)合粒子，并且隨著溫度升高粒子半徑減小。光電子能譜結(jié)果顯示1500℃的COGL90復(fù)合物表面存在+3鈰氧化物存在，說明CeO2存在氧空位。Raman光譜表明，當(dāng)溫度高于1300℃時(shí)，COGL中碳的石墨化程度較高。隨著溫度的提高，碳的石墨化程度進(jìn)一步加強(qiáng)；3.對(duì)制備的COGL納米復(fù)合粒子進(jìn)行光催化降解實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，無CeO2的空白I類石墨烯與鈰氧化物復(fù)合的制備、結(jié)構(gòu)及性能研究對(duì)照組在紫外光下照射360mins幾乎沒有表現(xiàn)出任何催化性能，純CeO2作為光催化劑在同樣條件下，其降解率達(dá)到4.9%，表明CeO2在紫外光照射下

7、具有一定的光催化降解作用；而COGL作為光催化劑催化亞甲基藍(lán)降解的速率明顯加快，隨著CeO2含量的提高，COGL的光催化效率逐漸提高。對(duì)于相同含量的COGL納米復(fù)合粒子，隨著燒結(jié)溫度的提高，COGL的光催化效率逐漸提高。這些結(jié)果表明COGL納米復(fù)合粒子具有良好的光催化活性。COGL中的類石墨烯作為光催化反應(yīng)的電子運(yùn)載通道和電子受體對(duì)于COGL納米復(fù)合粒子的光催化活性起著重要作用。關(guān)鍵詞：類石墨烯；鈰氧化物；包覆；光催化S