類石墨烯與鈰氧化物復合的制備、結構及性能研究.pdf

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1、分類號Q61學校代碼10590UDC540密級好ShenzhenUniversity碩士學位論又類石墨烯與鈰氧化物復合的制備、結構及性能研究申請人姓名戴慧平申請人學號2120110：314專業(yè)名稱化學導師姓名及職稱張黔玲教授原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學位論文是本人在導師的指導下，獨立進行研究工作所取得的成果。除文中己經注明引用的內容外，本論文不含任何其他個人或集體已經發(fā)表或撰寫的作品或成果。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體，均己在文中以明確方式標明。本聲明的法律后果由本人承擔。^論文作者簽名：一日期：??ti:年Ddm11學位論文版權使用授權書(必須裝訂在印刷本首頁）本學位論文

2、作者完全了解深圳大學關于收集、保存、使用學位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻讀學位期間論文工作的知識產權單位屬深圳大學。學校有權保留學位論文并向國家主管部門或其他機構送交論文的電子版和紙質版，允許論文被査閱和借閱。本人授權深圳大學可以將學位論文的全部或部分內容編入有關數據庫進行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復制手段保存、匯編學位論文。(涉密的學位論文在解密后適用本授權書）論文作者簽名：-iftf導師簽名：h日期??年女月日曰期：年S月丨廣曰分類號O61學校代碼10590UDC540密級公開深圳大學碩士學位論文類石墨烯與鈰氧化物復合的制備、結構及性能研究學位申請人姓名戴慧平專業(yè)名稱化學學院（系

3、、所）化學與化工學院指導教師姓名張黔玲類石墨烯與鈰氧化物復合的制備、結構及性能研究摘要稀土金屬獨特的4f電子構型使其具有優(yōu)異的光學、電學、磁學性能。其中，鈰氧化4+3+物尤為受到人們的廣泛關注。Ce有Ce和Ce兩種價態(tài)氧化物，兩種價態(tài)轉變中的氧4+3+化還原電勢極低，鈰可以在Ce和Ce兩種氧化態(tài)之間迅速變化，發(fā)生氧化還原循環(huán)，因此具有較強的儲備功能。Ce2O3屬于立方晶系。CeO2作為功能材料具備CaF2的面心立方（FCC）螢石結構以及較高的氧空位濃度，這使其具有高效光催化和優(yōu)異的電化學性能，尤其在多相催化領域中CeO2表現出獨特的儲放氧能力。近年來，石墨烯基復合材料受到了人們的廣泛關注。

4、石墨烯基納米復合材料不僅可保留石墨烯作為基體材料和負載材料的原始性能與優(yōu)點，而且能夠產生新的協(xié)同作用。石墨烯片的獨特二維結構有助于高效地將半導體催化劑固定在其表面，將鈰氧化物如CeO2負載在石墨烯上形成的復合材料有望表現出更為優(yōu)異的性能。因此，本論文首次將二氧化鈰粒子負載到本實驗室自制的液態(tài)聚丙烯腈低聚物（LiquidAcrylonitrileOligomer，LANO）表面，將CeO2與LANO（高溫后結構轉變?yōu)轭愂┢瑢咏Y構）進行機械混合再燒結之后得到類石墨烯/鈰氧化物（Ceriaoxides/graphene-like,COGL）（其中包含Ce(Ⅲ)氧化物與Ce(Ⅳ)氧化物）納米復

5、合粒子。論文主要內容如下：1.通過液相球磨法制備了類石墨烯/鈰氧化物（COGL）復合材料，研究了不同溫度下（包括800℃、1000℃、1200℃、1300℃、1400℃以及1500℃）制備得到的COGL納米復合粒子的形貌、結構與燒結溫度的關系，通過不斷優(yōu)化工藝流程得到形貌、結構可控的COGL納米復合材料；2.利用SEM、TEM及XRD對COGL納米復合粒子的形貌和晶型構成等進行了表征。結果表明：在1300℃以下溫度燒結，LANO交聯(lián)環(huán)化得到的碳石墨化程度較低，主要為無定形碳。且此時LANO不能將+4價鈰氧化物還原。當溫度升高至1500℃時，Ce含量較低時可制備得到CeC2/C復合粒子，該粒

6、子具有較強的抗氧化性。當Ce含量高時可制備得到Ce（Ⅲ）氧化物/類石墨烯復合粒子，并且隨著溫度升高粒子半徑減小。光電子能譜結果顯示1500℃的COGL90復合物表面存在+3鈰氧化物存在，說明CeO2存在氧空位。Raman光譜表明，當溫度高于1300℃時，COGL中碳的石墨化程度較高。隨著溫度的提高，碳的石墨化程度進一步加強；3.對制備的COGL納米復合粒子進行光催化降解實驗。結果表明，無CeO2的空白I類石墨烯與鈰氧化物復合的制備、結構及性能研究對照組在紫外光下照射360mins幾乎沒有表現出任何催化性能，純CeO2作為光催化劑在同樣條件下，其降解率達到4.9%，表明CeO2在紫外光照射下

7、具有一定的光催化降解作用；而COGL作為光催化劑催化亞甲基藍降解的速率明顯加快，隨著CeO2含量的提高，COGL的光催化效率逐漸提高。對于相同含量的COGL納米復合粒子，隨著燒結溫度的提高，COGL的光催化效率逐漸提高。這些結果表明COGL納米復合粒子具有良好的光催化活性。COGL中的類石墨烯作為光催化反應的電子運載通道和電子受體對于COGL納米復合粒子的光催化活性起著重要作用。關鍵詞：類石墨烯；鈰氧化物；包覆；光催化S