偕胺肟基材料的合成及其對(duì)鈾的吸附性能研究

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1、偕胺肟基材料的合成及其對(duì)鈾吸附性能研究O月IJ吾20世紀(jì)60年代以來，海洋開發(fā)日益受到世界各國的高度重視。作為海洋主體的海水，不僅孕育出千千萬萬個(gè)生命，覆蓋著豐饒的礦產(chǎn)，其本身還蘊(yùn)藏著無比巨大的化學(xué)資源。海水中目前已發(fā)現(xiàn)的元素有80多種，它們主要以簡(jiǎn)單離子和絡(luò)合離子的形式存在。而鈾就是海水中含有的眾多元素的一種。眾所周知，鈾資源對(duì)工業(yè)、農(nóng)業(yè)、國防和科學(xué)技術(shù)都有重要意義。雖然海水中平均含鈾量為3．2m酚，但在海水中含有的總量卻十分豐富，約有40余億噸鈾，相當(dāng)于陸地鈾儲(chǔ)量的4000倍。而且陸地上的鈾資源日益缺乏，所以從海水中提取鈾將是

2、一個(gè)具有開發(fā)前景的項(xiàng)目。海水中鈾存在的主要形式是穩(wěn)定的三碳酸鈾酰絡(luò)離子u02(c03)產(chǎn)。利用固體吸附劑來從海水中提取鈾是十分理想的方法。因?yàn)樗慕?jīng)濟(jì)性好，對(duì)外部環(huán)境影響小。含偕胺肟基的材料能與海水中的三碳酸鈾酰絡(luò)離子螯合，是眾多吸附劑中較好的一種。但是由于技術(shù)和經(jīng)濟(jì)等原因，目前對(duì)海水提鈾的開發(fā)和利用還很不充分。本論文的研究得到了“十一五”國家科技支撐計(jì)劃(2006&蟠03A12)和國家自然科學(xué)基金(20803068)的資助。論文以制備高效、高選擇性的鈾吸附劑——偕胺肟基材料作為研究目標(biāo)，分別用聚丙烯腈纖維胺肟化法(聚丙烯腈纖維和

3、羥胺起反應(yīng)，生成AO纖維)和用聚丙烯腈粉末為原料胺肟化法(聚丙烯腈粉末和羥胺起反應(yīng)，生成AO材料)，經(jīng)堿處理后生成吸附劑，并探討了吸附劑的合成條件和吸附性能。期望通過實(shí)驗(yàn)研究，能為實(shí)際的海水提鈾提供基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)和理論參考，為偕胺肟基材料在海水提鈾中的應(yīng)用打下基礎(chǔ)。偕胺肟基材料的合成及其對(duì)鈾吸附性能研究1文獻(xiàn)綜述1．1世界鈾資源狀況能源是國民經(jīng)濟(jì)發(fā)展的基礎(chǔ)。胡錦濤主席指出：能源問題是關(guān)系我國經(jīng)濟(jì)建設(shè)全局的一個(gè)重大戰(zhàn)略問題【11。人類為了未來的生存與發(fā)展，迫切需要尋找新能源，應(yīng)用核能發(fā)電就是一個(gè)很好的途徑，它既可避免大量燃料的運(yùn)輸和消耗，

4、又可減少環(huán)境的污染。從1954年世界上第一座核電站建成，到21世紀(jì)初，據(jù)國際原子能機(jī)構(gòu)的統(tǒng)計(jì)預(yù)計(jì)有58個(gè)國家和地區(qū)建造核電站，電站總數(shù)將達(dá)到1000座，裝機(jī)容量將達(dá)到8億千瓦，核發(fā)電量將占總發(fā)電量的35％。可見，核電在世界能源結(jié)構(gòu)中有著重要的地位12】。目前，鈾的供應(yīng)一般分為兩大類型【3】：第一類為主要資源，是指直接從鈾礦山和水冶廠加工回收的鈾；第二類為二次資源，二次資源包括高濃縮鈾㈣、庫存的天然和低濃縮鈾(LEU)、混合氧化物燃料(MO固、再處理的鈾和從乏鈾中富集的鈾。早在1999年，鈾的生產(chǎn)就不能滿足市場(chǎng)的需求了，二次資源彌補(bǔ)

5、了市場(chǎng)的不足。但隨著庫存和高濃縮鈾的耗盡，二次資源的市場(chǎng)占有額也將逐漸下降。在2003年二次資源提供給市場(chǎng)鈾的份額占50％，預(yù)計(jì)到2020年，其提供給市場(chǎng)的鈾僅能占市場(chǎng)需求的15％。2000__2050年世界核電總累計(jì)天然鈾需求(以鈾計(jì))，如表1．1所示。因此，核工業(yè)面臨巨大的挑戰(zhàn)，要解決主要資源以滿足市場(chǎng)的需求，就要開發(fā)更多的鈾資源。表1．12000—2050年世界核電總累計(jì)天然鈾需求(以鈾計(jì))Table1．1Dem柚dfornatm試u啪iuminthe、舶dd’stotalcllmulative．Nuclearpowerin

6、2000一2050分類2000—2050年總累計(jì)天然鈾需求(單位：萬噸夕低需求中等需求高需求339．00539．4l757．73從長遠(yuǎn)的觀點(diǎn)看，陸地的鈾資源終究是有限的。要維持工業(yè)生產(chǎn)的發(fā)展，人類就必須尋找新的鈾資源，尤其是我國，資源短缺問題日益嚴(yán)重。據(jù)有關(guān)部門預(yù)測(cè)【"1，到2010年我國的45種主要礦產(chǎn)中將有一半不能滿足國民經(jīng)濟(jì)發(fā)展的需要。面對(duì)這個(gè)嚴(yán)峻的事實(shí)，我們單靠960萬平方公里的陸地資源是不夠的，還應(yīng)2偕胺肟基材料的合成及其對(duì)鈾吸附性能研究開發(fā)利用《聯(lián)合國海洋法公約》劃歸我國管轄的約300多萬平方公里的海域以及管轄以外的海

7、域，即寄希望于海洋，另辟開礦新途徑一向海洋要資源。在深廣浩瀚的大海中，蘊(yùn)藏著豐富的能量和資源，其中大部分尚未開發(fā)利用。中國工程院院士管華詩和中國海洋學(xué)會(huì)理事、工程院院士高從堵分別指出：“海洋是生命的源泉，海洋是資源的寶庫，海洋是文明的搖籃，海洋是人類新的生存空間【6J，，。由此可見，開發(fā)海洋資源具有長遠(yuǎn)的戰(zhàn)略意義。海水中蘊(yùn)藏了大量的鈾資源，據(jù)測(cè)算海水中鈾的儲(chǔ)量約為4．5×109t，相當(dāng)于陸地儲(chǔ)量的4000倍。為取得鈾資源，發(fā)達(dá)國家的目光都轉(zhuǎn)向海洋，特別是本土資源貧乏的日本【7】，在海水提鈾方面做了積極的探索。從長遠(yuǎn)來看，從海水中提

8、取鈾，不僅可以補(bǔ)充陸地鈾資源的不足，同時(shí)為原子能工業(yè)的發(fā)展帶來巨大的希望【8】。1．2吸附法從海水中提鈾海水中鈾的濃度很低，僅為3．Oppb，為了提取海水中的鈾，人們研究了不少的方法，其中吸附法是最適宜的方法之一。吸附法的關(guān)鍵是吸附劑的吸附性能，要