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《偕胺肟基納米材料的合成及其對鈾的吸附性能研究.pdf》由會員上傳分享,免費在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、令斡蠓在術(shù)大彥博士學(xué)位論義論文題目借按妨及納米材科的合成及其對蘇的吸附性能研免作者姓名趁國學(xué)科專業(yè)材科物理與化學(xué)導(dǎo)師姓名王斗城完成時間二一五年四月博士學(xué)位論文偕胺肟基納米材料的合成及其對鈾的吸附性能研究作者姓名:趙英國學(xué)科專業(yè):材料物理與化學(xué)導(dǎo)師姓名:王祥科教授完成時間:UniversityofScienceandTechnologyofChinaAdissertationfordoctor'sdegreeSynthesisofAmidoximeFunctionalizedNano-materialsforSorptionofUran
2、iumAuthor'sName:YingguoZhaoSpeciality:PhysicsandchemistryofmaterialsSupervisor:Prof.XiangkeWangFinishedtime:April2nd,2015中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文,是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行研宄工作所取得的成果。除已特別加以標(biāo)注和致謝的地方外,論文中不包含任何他人己經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研宂成果。與我一同工作的同志對本研宂所做的貢獻(xiàn)均己在論文中作了明確的說明。作者簽名:簽字日期:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)學(xué)位論文授權(quán)使
3、用聲明作為申請學(xué)位的條件之一,學(xué)位論文著作權(quán)擁有者授權(quán)中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)擁有學(xué)位論文的部分使用權(quán),卩:學(xué)校有權(quán)按有關(guān)規(guī)定向國家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版,允許論文被查閱和借閱,可以將學(xué)位論文編入《中國學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫》等有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索,可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。本人提交的電子文檔的內(nèi)容和紙質(zhì)論文的內(nèi)容相一致。保密的學(xué)位論文在解密后也遵守此規(guī)定。開口保密年)作者簽名:匆衷孓簽字日期:簽字日期摘要摘要鈾是重要的核燃料資源,同時也是放射性廢液中主要的污染元素之一。無論是從能源安全還是從環(huán)境保護(hù)的角
4、度,對水體中的鈾進(jìn)行有效分離富集都有著很重要的現(xiàn)實意義。在鈾的眾多分離富集方法中,吸附法因具有成本低廉、工藝簡單及適用范圍廣等優(yōu)點而被廣泛釆用。高效吸附劑的開發(fā)無疑是吸附法在實際應(yīng)用中的關(guān)鍵。復(fù)合材料由于可根據(jù)不同用途選擇相應(yīng)基體與功能基團(tuán)進(jìn)行復(fù)合,己成為近年來對溶液中的鈾進(jìn)行分離富集的研宄熱點。在眾多功能基團(tuán)中,偕胺肟官能團(tuán)由于對鈾的特殊絡(luò)合能力,被廣泛用于修飾多種多樣的基體材料。基體材料方面,近年來人們的注意力逐漸轉(zhuǎn)向新興的納米材料。本論文利用偕胺肟官能團(tuán)對這些年研宂得較多的常見納米材料進(jìn)行功能化,合成了如下幾種復(fù)合材料,考察了所
5、合成材料對鈾的吸附性能,并對吸附機(jī)理進(jìn)行了分析:偕胺肟修飾磁性石墨烯合成了偕胺肟修飾磁性石墨烯(復(fù)合材料,并應(yīng)用于水溶液中鈾的吸附。吸附鈾之后的材料可以在外加磁場下很方便地實現(xiàn)與液相分離。吸附動力學(xué)實驗表明吸附過程可以在內(nèi)達(dá)到吸附平衡??疾炝酥?、離子強(qiáng)度、共存離子對鈾吸附的影響。結(jié)果表明,鈾在材料表面的吸附受值影響顯著,而與離子強(qiáng)度關(guān)系不大。吸附等溫線符合模型,在±時,理論最大吸附量達(dá)到。根據(jù)不同溫度下的吸附等溫線可計算出吸附過程的熱力學(xué)參數(shù),結(jié)果表明鈾在材料表面的吸附是自發(fā)的吸熱過程。快速高效的吸附表現(xiàn)表明所合成的復(fù)合材料在廢水中鈾
6、的去除以及海水中鈾的提取方面有著很好的應(yīng)用前景。,偕胺肟修飾二氧化硅包覆的四氧化三鐵合成了偕胺肟修飾二氧化硅包覆的四氧化三鐵微球(復(fù)合材料并進(jìn)行了詳細(xì)表征。合成的材料被用于吸附溶液中的鈾,得益于材料中偕胺肟官能團(tuán)對鈾的絡(luò)合能力,該材料的吸附容量相比于裸的二氧化硅包覆四氧化三鐵微球(得到了很大提高。考察了接觸時間、值、離子強(qiáng)度、干擾離子、鈾起始濃度、溫度對鈾在材料上吸附的影響。值對吸附過程影響強(qiáng)烈而離子強(qiáng)度則幾乎沒有影響,表明吸附過程主要是內(nèi)層絡(luò)合。吸附等溫線與模型相吻合,在±時,理論最大吸附量達(dá)到。負(fù)載鈾之后的材料可以通過外磁場加以分
7、離,并可通過的鹽酸處理使吸附劑再生,實現(xiàn)循環(huán)利用。摘要偕胺肟功能化的磁性介孔二氧化硅在二氧化硅包覆的四氧化三鐵微球表面,利用十六烷基三甲基溴化銨做結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑,通過正硅酸乙酯與氰乙基三乙氧基硅烷的共縮聚反應(yīng)包覆介孔二氧化硅層,經(jīng)鹽酸羥胺還原后得到偕胺肟功能化的磁性介孔二氧化硅。該材料呈現(xiàn)三明治結(jié)構(gòu),內(nèi)核為四氧化三鐵,中間層為致密的二氧化硅,最外層為偕胺肟功能化的介孔二氧化硅。得益于介孔結(jié)構(gòu)和偕胺肟功能化,在±時,材料對鈾的最大吸附量達(dá)優(yōu)于迄今為止見諸報道的諸多含磁性粒子材料。相比于未經(jīng)偕胺肟功能化的材料,材料對鈾的吸附選擇性得到了很大改
8、善。由于二氧化硅層對四氧化三鐵內(nèi)核的保護(hù),吸附鈾之后的材料可經(jīng)的鹽酸處理得以再生。結(jié)果表明材料不僅比表面積大,能夠?qū)崿F(xiàn)磁分離,而且磁性核在酸性環(huán)境中有很好旳穩(wěn)定性。該材料在實際水體中鈾的分離富集方面有非常好的應(yīng)用前景。偕