負(fù)載型pt催化劑的制備及其催化氯代有機(jī)物加氫的研究

負(fù)載型pt催化劑的制備及其催化氯代有機(jī)物加氫的研究

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1、負(fù)載型Pt催化劑的制備及其催化氯代有機(jī)物加氫的研究學(xué)位論文完成日期:2鰣絳L月Le_H指導(dǎo)教師簽字:答辯委員會(huì)成員簽字:芻避』壹L{老t∥T鱧匆。筆、乞青島科技大學(xué)研究生學(xué)位論文負(fù)載型Pt催化劑的制備及其催化氯代有機(jī)物加氫的研究摘要氯代有機(jī)物在工業(yè)生產(chǎn)中應(yīng)用非常廣泛,因此,控制氯代有機(jī)物在工業(yè)生產(chǎn)中高效合理的利用,并.FI.有效處理其對(duì)環(huán)境造成的污染具有十分重要的意義。納米催化劑因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu),具有優(yōu)于傳統(tǒng)催化劑的活性和選擇性,因此被廣泛用于催化加氫反應(yīng)。本課題以鄰氯硝基苯和氯苯為研究對(duì)象,主要進(jìn)行了下面幾個(gè)方面的研究

2、探索:首先,制備了乙二醇穩(wěn)定的Pt納米粒子,并用直接吸附法將PI納米粒子分別負(fù)載到Y(jié).Fe203、Fe203、Fe304和A1203載體上。在催化鄰氯硝基苯(D.CNB)氫化反應(yīng)中發(fā)現(xiàn)載體成分對(duì)負(fù)載催化劑性能產(chǎn)生很大影響:鐵的氧化物為載體時(shí)能夠完全抑制鄰氯苯胺(o—CAN)脫氯反應(yīng)的發(fā)生,對(duì)o-CAN的選擇性達(dá)到99%以上,而以A1203作為載體時(shí)o.CAN會(huì)發(fā)生脫氯反應(yīng)。其中,Pt/y-Fe203的催化性能最好,在0.1MPa,25oC反應(yīng)條件下催化活性達(dá)到0.20molo-CNB/(molPc-s1,鄰氯苯胺的選擇

3、性在99%以上。將50oC、80oC、l50oC下干燥處理的Pt/y-Fe203分別回收利用,發(fā)現(xiàn)在一定范圍內(nèi)適當(dāng)提高催化劑的處理溫度能夠提高其穩(wěn)定性。其次,采用共沉淀法制備了M92AI.C03水滑石及含Ca、Fe、Cu、La、Zr組分的類水滑石材料。XRD圖譜呈現(xiàn)出特征衍射峰,說明水滑石類材料有規(guī)整的層狀結(jié)構(gòu)。FT-IR表征進(jìn)一步證明摻雜離子的類水滑石材料的結(jié)構(gòu)仍然具有原來的規(guī)整層狀結(jié)構(gòu)。將Pt膠體負(fù)載到制各的載體上,用其催化氯苯加氫脫氯反應(yīng)。其中,Pt/M92AI—C03活性最好,Pt/Ca2AI.C03活性較低,

4、Pt/M92Fe—C03對(duì)氯苯氫化中毒。與M92AI—C03水滑石相比zr、Cu、La摻雜的三元類水滑石為載體時(shí),催化劑活性也有所下降。最后,制備了PVP.Pt膠體和“無保護(hù)”的PI膠體,將兩種膠體分別負(fù)載到Zr02、Si02、Ce02上制備了一系列負(fù)載催化劑。在常溫、常壓下催化氯苯脫氯反應(yīng),發(fā)現(xiàn)Pt納米粒子和載體的性質(zhì)對(duì)催化性能有一定影響,Pt/Zr02的催化性能最佳。考察了Pt/Zrth為催化劑時(shí)反應(yīng)底物濃度和不同添加劑對(duì)催化反應(yīng)的影響。結(jié)果表明,反應(yīng)對(duì)氯苯濃度來說是一級(jí)反應(yīng)。不同添加劑對(duì)催化反應(yīng)速率及產(chǎn)物的選擇性

5、也會(huì)產(chǎn)生不同的影響。關(guān)鍵詞:催化氫化鉑負(fù)載催化劑氯代硝基苯氯苯負(fù)載型Pt催化劑的制備及其催化氯代有機(jī)物加氫的研究H青島科技大學(xué)研究生學(xué)位論文PREPARATl0N0FPtSUPPORTEDCATALYSTSAND711HEIRCA:11ALYTICPROPERTIESABSTRACTChlorinatedorganiccompoundshavebeenwidelyusedintheindustry,buttheiraccidentalreleaseintotheenvironmentcauseanenvironment

6、alhazard.Catalytichydrogenationofchlorinatedorganiccontaminantsisapromisingnon—destructivetechnologywithlowenergydemands,bywhichchlorinatedorganiccontaminantscanbeconvertedintoproductsofcommercialvalue.Nano—catalystshavefascinatingcatalyticpropertiescomparedwith

7、traditionalcatalysts,SOtheyaFeusedtocatalyzethehydrogenationofchlorinatedorganiccompounds.Inthispaperwechosechloronitrobenzeneandchlorobenzeneasthetextobject.Thethesisfocusedonthefollowingaspects:Firstly,supportedPtnanocatalystswithcontrolledparticlesizeandsized

8、istributionwerepreparedbyimmobilizingPtcolloidsondifferentoxidesupports(y-Fe203,F(xiàn)e203,F(xiàn)e304,A1203)viaphysicaladsorption.Thesecatalystswereusedtocatalyzethehydrogenati

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