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1、可見/近紅外光響應(yīng)型半導(dǎo)體催化劑的制備及性能研究Studyonthepreparationandperformanceofvisible/near-infraredlightresponsivesemiconductorphotocatalysts學(xué)科專業(yè)：材料學(xué)作者姓名：陳利霞指導(dǎo)教師：郭瑞松教授何芳教授天津大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院二零一七年五月萬方數(shù)據(jù)獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得天津大學(xué)或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位
2、或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學(xué)位論文作者簽名：簽字日期：年月日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解天津大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索，并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學(xué)校向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤。（保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說明）學(xué)位論文作者簽名：導(dǎo)師簽名：簽字日期：年月日簽字日期：年月萬方數(shù)據(jù)摘要21世紀(jì)，能源危機(jī)和環(huán)境污染問題是世界各國(guó)共同關(guān)注的兩大
3、主題。半導(dǎo)體光催化技術(shù)，作為有望治理環(huán)境污染和解決能源危機(jī)的有效途徑，引起了國(guó)內(nèi)外研究者的大量關(guān)注。TiO2、Fe2O3和SiC等半導(dǎo)體材料作為較常見的半導(dǎo)體光催化劑，被廣泛應(yīng)用于滅菌、污水處理、空氣凈化、光解水等領(lǐng)域。但是，這些半導(dǎo)體光催化材料均存在太陽能利用率低、光生電子-空穴對(duì)復(fù)合率高等不足，在很大程度上阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用和商業(yè)化發(fā)展。本論文通過缺陷摻雜、半導(dǎo)體復(fù)合、上轉(zhuǎn)換發(fā)光增強(qiáng)等方法對(duì)TiO2、Fe2O3和SiC半導(dǎo)體材料進(jìn)行改性，以獲得高效穩(wěn)定的光催化劑。具體研究?jī)?nèi)容如下：1）采用陽極氧化及氫氣退火工藝以TLM鈦合金為基體制備了氧空位摻雜的納
4、米多孔TiO2薄膜，研究了氧空位對(duì)TiO2光吸收及能帶結(jié)構(gòu)的影響，評(píng)估了樣品的可見光光催化活性。研究結(jié)果表明，TiO2薄膜為納米多孔結(jié)構(gòu)，且二次陽極氧化膜較一次陽極氧化膜與基體之間具有更好的結(jié)合力。氫氣退火使TiO2薄膜中形成氧空位，拓寬了其光吸收范圍，通過改變退火溫度可實(shí)現(xiàn)氧空位摻雜量的調(diào)控。樣品在可見光的照射下表現(xiàn)出了優(yōu)異的光催化降解羅丹明b、大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的活性。2）采用水熱法制備了RGO-Fe2O3-MoS2納米復(fù)合材料，探究了Fe2O3和MoS2負(fù)載量對(duì)樣品形貌結(jié)構(gòu)的影響，著重分析了樣品中界面結(jié)合方式及其光學(xué)性能，評(píng)估了樣品的可見光光催
5、化活性，并對(duì)樣品中兩種主要的光生載流子遷移機(jī)制進(jìn)行了探討。研究結(jié)果表明，三維RGO-Fe2O3-MoS2納米復(fù)合材料具有大的比表面積、高的光吸收能力和高的光生載流子分離率。在可見光照射下，RGO-Fe2O3-MoS2納米復(fù)合材料具有優(yōu)異的降解有機(jī)物的光催化活性和穩(wěn)定性。3）采用化學(xué)刻蝕輔助超聲振蕩的方法制備了3C-SiC納米晶，研究了刻蝕時(shí)間對(duì)3C-SiC納米晶尺寸及光吸收性能的影響。其次，采用化學(xué)共沉淀法和碳球模板法分別制備了片狀和鏈狀Er/Tm/Yb/Y2O3上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料，探究了Er/Tm、Yb的摻雜量以及前驅(qū)體溶液濃度、模板使用量對(duì)樣品上轉(zhuǎn)換發(fā)光性
6、能的影響。在此基礎(chǔ)上，借助多巴胺自聚合作用分別制備了鏈狀和片狀Er/Tm//Yb/Y2O3上轉(zhuǎn)換發(fā)發(fā)光材料增強(qiáng)3C-SiC納米晶的復(fù)合結(jié)構(gòu)，研究了兩種結(jié)構(gòu)對(duì)復(fù)合樣品光吸收性能的影響，評(píng)估了復(fù)合樣品的近紅外光及紫外-可見-紅外光光催化活性，并分析了Er/Tm//Yb/Y2O3上轉(zhuǎn)換發(fā)發(fā)光材料對(duì)3C-SiC納米晶的光催化增強(qiáng)機(jī)制。研究結(jié)果表明，Er/Tm//Yb/Y2O3上轉(zhuǎn)換材料可將980nm的近紅外光轉(zhuǎn)換為3C-SiC納米晶可吸收的藍(lán)光和綠光，且鏈狀樣品的發(fā)光I萬方數(shù)據(jù)性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于片狀樣品。鏈狀Er/Tm//Yb/Y2O3-SiC復(fù)合樣品較片狀復(fù)合樣品具有
7、更高的近紅外光光催化活性，且兩種復(fù)合結(jié)構(gòu)在Xe燈照射下均具有優(yōu)于純3C-SiC納米晶的光催化活性。關(guān)鍵詞：氧空位，異質(zhì)結(jié)，光催化，上轉(zhuǎn)換發(fā)光II萬方數(shù)據(jù)ABSTRACTstInthe21century,energycrisisandenvironmentalpollutionarethetwothemesconcernedbyallcountriesaroundtheworld.Semiconductorphotocatalytictechnology,whichcaneffectivelysolveenvironmentalpollutionandene
8、rgycrisis,hascausedwideattentiono
