高效電子傳輸層的制備及在鈣鈦礦_硒太陽能電池中的應(yīng)用

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1、博士學(xué)位論文高效電子傳輸層的制備及在鈣鈦礦/硒太陽能電池中的應(yīng)用PREPARATIONOFHIGHLYEFFICIENTELECTRONTRANSPORTLAYERFORAPPLICATIONINPEROVSKITE/SESOLARCELLS朱孟花哈爾濱工業(yè)大學(xué)2017年12月國內(nèi)圖書分類號(hào)：TM914.4學(xué)校代碼：10213國際圖書分類號(hào)：54.06密級(jí)：公開工學(xué)博士學(xué)位論文高效電子傳輸層的制備及在鈣鈦礦/硒太陽能電池中的應(yīng)用博士研究生：朱孟花導(dǎo)師：李欣教授申請(qǐng)學(xué)位：工學(xué)博士學(xué)科：化學(xué)工程與技術(shù)所在單位：化工與化學(xué)學(xué)院答辯日期：2

2、017年12月授予學(xué)位單位：哈爾濱工業(yè)大學(xué)ClassifiedIndex:TM914.4U.D.C:54.06DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringPREPARATIONOFHIGHLYEFFICIENTELECTRONTRANSPORTINGLAYERFORAPPLICATIONINPEROVSKITE/SESOLARCELLSCandidate:ZhuMenghuaSupervisor:Prof.LiXinAcademicDegreeAppliedfor:DoctorofEng

3、ineeringChemicalEngineeringandSpeciality:TechnologySchoolofChemistryandChemicalAffiliation:EngineeringDateofDefence:December,2017Degree-Conferring-Institution:HarbinInstituteofTechnology摘要摘要作為清潔能源，太陽能有著廣泛的開發(fā)利用價(jià)值，其中光伏發(fā)電是最具有前景的一種方式。近年來，鈣鈦礦太陽能電池因具有制備簡單、成本低和效率高等優(yōu)點(diǎn)，已成為研究的熱點(diǎn)

4、；從2009年至今，其光電轉(zhuǎn)化效率從3.8%提高到22.1%。目前，鈣鈦礦太陽能電池發(fā)展所面臨的挑戰(zhàn)體現(xiàn)在以下幾個(gè)方面：具有多孔結(jié)構(gòu)電子傳輸層的低溫制備；環(huán)境友好和穩(wěn)定的鈣鈦礦材料的設(shè)計(jì)和研究；低成本及高效率的空穴傳輸層的制備；及如何實(shí)現(xiàn)鈣鈦礦太陽能電池產(chǎn)業(yè)化發(fā)展等。本研究主要通過低溫方法制備平面異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦太陽能電池電子傳輸層，對(duì)電子傳輸層進(jìn)行改性，提高電池效率和穩(wěn)定性；并且研究非鉛體系的太陽能電池，發(fā)展環(huán)境友好的新型太陽能電池。具體研究內(nèi)容如下：首先，建立和優(yōu)化了在低溫過程中的電子傳輸層的制備條件。以SnCl4溶液為前驅(qū)體，水作

5、為稀釋溶劑，采用旋涂法制備薄膜；通過調(diào)節(jié)不同激光處理時(shí)間得到SnO2薄膜。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：隨著激光處理時(shí)間的增加，SnO2薄膜的結(jié)晶性變好，在20ms時(shí)達(dá)到最佳。X射線光電子能譜分析證明了SnCl4已完全轉(zhuǎn)化為SnO2，掃描隧道顯微鏡進(jìn)一步分析顯示在導(dǎo)電玻璃上形成了表面均勻且致密的SnO2層。所組裝的鈣鈦礦太陽能電池光電轉(zhuǎn)化效率達(dá)到15.27%。其次，對(duì)電子傳輸層進(jìn)行了改性研究。以氧化石墨烯和鈦酸四異丙酯為前驅(qū)體溶液，通過水熱法合成了負(fù)載石墨烯的TiO2漿料。采用絲網(wǎng)印刷法制備TiO2光陽極，并組裝染料敏化太陽能電池。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：石

6、墨烯修飾后的TiO2薄膜電池效率比未改性的TiO2提高了1.17%。以SnCl2的乙醇溶液和石墨烯墨水為前驅(qū)體，采用旋涂法制備石墨烯改性的SnO2薄膜，并將其作為電子傳輸層組裝平面異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦太陽能電池。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：通過石墨烯改性后，電池的效率從15.23%提高到16.67%，同時(shí)開路電壓從1.06V提高到1.10V。此外，改性后的電池在空氣中放置10d后，仍然能保持原來效率的80%；而未改性電池效率幾乎為零。這是由于石墨烯具有高的電子傳輸特性，能夠加快電池內(nèi)部電子傳輸，從而提高電池的性能。再次，研究了鈣鈦礦太陽能電池在光照和暗態(tài)

7、兩種條件下的1/f噪聲譜，分別測試了一步法和兩步法制備的鈣鈦礦太陽能電池，通過擬合噪聲譜數(shù)據(jù)來分析所制備電池的穩(wěn)定性。研究結(jié)果表明，在暗態(tài)時(shí)鈣鈦礦太陽能電池噪聲頻率Log(SI)與電池內(nèi)部產(chǎn)生的電流Log(I)呈一定的線性關(guān)系，說明電池在暗態(tài)時(shí)比較穩(wěn)定；在光照條件下Log(SI)對(duì)Log(I)作圖結(jié)果呈非線性關(guān)系，說明在光照時(shí)電池內(nèi)部電子比較活躍，穩(wěn)定性差。-I-哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)博士學(xué)位論文最后，針對(duì)含鉛體系鈣鈦礦太陽能電池的穩(wěn)定性和存在環(huán)境污染風(fēng)險(xiǎn)等問題，初步研究了非鉛體系的環(huán)境友好型吸光材料。以單質(zhì)硒粉為原料，肼為溶劑，乙二胺

8、為成膜劑；在200℃和3min加熱條件下，采用旋涂法制備硒結(jié)晶膜。將所制備的硒薄膜替代鈣鈦礦材料作為光吸收層，所組裝的電池實(shí)現(xiàn)了3.52%光電轉(zhuǎn)化效率，并且該電池放置空氣中存儲(chǔ)一年后仍然保持2.1%的效率。這項(xiàng)研究工作為環(huán)境友好的非鉛