炭基脫硫劑吸附脫除fcc柴油中硫化物的研究

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1、中國海洋大學(xué)碩士學(xué)位論文炭基脫硫劑吸附脫除FCC柴油中硫化物的研究姓名：楊林申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：李春虎20070601炭摹脫磽劑吸附脫除FCC柴油中硫化物的研究炭基脫硫劑吸附脫除FCC柴油中硫化物的研究摘要FCC柴油中硫化物燃燒后生成的SOx和PM嚴(yán)重污染環(huán)境。為了保護(hù)環(huán)境，降低柴油中的硫含量，以符合日益嚴(yán)格的我國柴油硫含量排放標(biāo)準(zhǔn)。采用活性炭基脫硫劑用于固定床反應(yīng)器，能有效降低FCC柴油中的硫含量。采用半焦、活性炭前驅(qū)體負(fù)載金屬氧化物CuO、ZnO，以及該炭基材料分別經(jīng)水蒸汽、硝酸、磷酸、

2、氫氧化鉀和過硫酸銨等方法活化改性后再負(fù)載CuO制備脫硫劑，用于固定床中，對FCC柴油進(jìn)行吸附脫硫。并對脫硫劑進(jìn)行工業(yè)分析和測定表面酸堿官能團(tuán)含量。用脫硫率和穿透硫容評價篩選出脫硫劑的最佳制備條件和脫硫操作條件，并用氣相色譜法考察脫硫前后FCC柴油中各硫化物含量的變化。對失活后的脫硫劑采用熱再生，水蒸汽、乙醇蒸氣再生和正庚烷再生，以尋求脫硫劑的最佳再生方法和再生條件。通過實驗研究可以得出，炭基材料經(jīng)各種方法活化改性后，揮發(fā)份含量升高，其中經(jīng)硝酸、過硫酸銨活化后灰分含量減小，而磷酸、KOH活化和負(fù)載上金屬氧化物后灰分

3、含量均升高；表面酸、堿官能團(tuán)含量有很大的增加，其中經(jīng)硝酸、磷酸和過硫酸銨活化后的脫硫劑表面呈酸性，而其它脫硫劑表面呈堿性。半焦經(jīng)水蒸汽活化，最佳條件為：空速2h-1，床層高徑比7．5，固定床溫度120。C，負(fù)載Cu01％，350℃焙燒，此時脫硫率達(dá)55．95％，比原料半焦脫硫率高出38．35％。活性炭前驅(qū)體經(jīng)活化改性后，其最佳制備條件、脫硫操作條件及此時脫硫率分別是：20-40目活性炭前驅(qū)體10mL，空速2．Ohl，固定床溫度80。C下，脫硫率達(dá)61．13％；負(fù)載Zn01％，350℃焙燒2．oh，固定床溫度100

4、℃，脫硫率為69．13％：負(fù)載Cu05％，350℃焙燒2．Oh，固定床溫度140℃，脫硫率達(dá)91．73％；600℃通水蒸汽活化1．5h，負(fù)載Cu05％，脫硫率為80．03％；65％硝酸，90。C活化，450℃焙燒，負(fù)載Cu03％，固定床溫度120℃，脫硫率達(dá)88．52％；55％磷酸，95℃活化，650℃焙燒，固定床溫度120℃、負(fù)載Cu07％，脫硫率為炭基脫硫劑吸附脫除FCC柴油中硫化物的研究83．12％；KOH固體比其溶液活化PDAC制備的脫硫劑脫硫性能較好，KOH固體與活性炭前驅(qū)體以質(zhì)量比2：1混和，700℃

5、焙燒2．0h，固定床溫度100"C，脫硫率達(dá)81．15％；45％(NH4)2S208溶液，80"C活化1．Oh，250"C焙燒1．5h，負(fù)載Cu01％，脫硫率達(dá)90．08％：先固體KOH，后過硫酸銨組合活化，再負(fù)載Cu01％，脫硫率能達(dá)到91．71％。在各活化方法最佳制備條件和最佳脫硫操作條件下，脫硫劑脫硫率隨時間延長而下降，計算各脫硫劑穿透硫容值，均小于1．O％，且除半焦脫硫劑外，初始脫硫率高的脫硫劑，穿透硫容也較高。比較脫硫前后柴油GC—FPD譜圖可以得出，各脫硫荊能有效脫除FCC柴油中噻吩和苯并噻吩系列多種

6、硫化物。將失活后脫硫劑進(jìn)行熱再生、水蒸汽、乙醇蒸氣再生和正庚烷再生，隨著脫硫時間延長和再生次數(shù)增多，脫硫率和穿透硫容均下降。各脫硫荊新鮮樣和再生樣產(chǎn)品油收率和油品總收率分別在80％和86％以上。關(guān)鍵詞：FCC柴油：半焦；活性炭前驅(qū)體；吸附；脫硫葳摹脫硫劑吸跗腔除FCC柴油中硫化物的研究StudyonabsorptiMedesuIfurizati013ofFCCdieseoveractivatedcarbonbasedmateriaIAbstractThedieselfuelhasKenaveryimportant

7、enginefuelintheworld．ButsulfurindieselfuelleadeddirectlytOemissionofSoxandsulfateparticulatematter口M)whichendangeredpublichealthandwelfare．Almostallthecountrieshavereleasedtheincreasinglystringentenvironmentalregulationrequiringtheuseoflow-sulfurdieselfuelfor

8、environmentalprotection．Usingadsorbentstoselectivelyremovethesulfurcompoundsinfixed-bedadsorptionsystemwasoneofthepromisingapproachesforproducingultra-cleanfuelsthatnotonlymeetedthestring