等離子體輔助煤的氣化及煤基炭材料的制備研究

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1、大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文等離子體輔助煤的氣化及煤基炭材料的制備研究姓名：何孝軍申請學(xué)位級別：博士專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：邱介山20040401論文題目等離子體輔助煤的氣化及煤基塞扭_!

2、{斗的帝堅(jiān)研究摘要我國煤炭資源豐富，石油和天然氣資源相對短缺，開發(fā)媒的潔凈轉(zhuǎn)化技術(shù)對于解決我國的資源短缺和環(huán)境污染問題、實(shí)現(xiàn)我國經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。煤的氣化技術(shù)是煤炭潔凈轉(zhuǎn)化的主要手段之一，在現(xiàn)有的煤氣化技術(shù)基礎(chǔ)上將電弧等離子體作為輔助手段引入煤的氣化領(lǐng)域，利用其高溫和富含活性粒子等優(yōu)點(diǎn)，對實(shí)現(xiàn)煤的潔凈轉(zhuǎn)化具有潛在的應(yīng)用前景。本論文對電弧等離子體技術(shù)輔

3、助煤的氣化及煤基炭材料的制備過程中的一些基礎(chǔ)性問題進(jìn)行了研究，在電弧等離子體輔助下實(shí)現(xiàn)了煤的氣化、二氧化碳的高效轉(zhuǎn)化以及煤基炭材料的制各，并首次運(yùn)用可見發(fā)射光譜原位診斷技術(shù)分析了等離子體輔助煤的氣化機(jī)理和煤基炭材料的形成機(jī)理，初步模擬了電弧等離子體反應(yīng)器內(nèi)物種的濃度分布及其變化，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果結(jié)合可以為煤的潔凈和合理利用提供有價值的信息。論文的主要內(nèi)容和結(jié)果如下：1．對電弧等離子體輔助煤的氣化反應(yīng)進(jìn)行了研究。電弧等離子體輔助煤的氣化過程中主要的氣體產(chǎn)物為氫氣、一氧化碳、二氧化碳、氧氣和氮?dú)?，沒有檢測到甲烷；固體產(chǎn)物為殘?jiān)约吧倭刻坎牧希幻旱男再|(zhì)和操

4、作參數(shù)對煤的轉(zhuǎn)化率和煤氣產(chǎn)量有重要的影響。在本文的實(shí)驗(yàn)條件下，煤中的灰分不利于煤的轉(zhuǎn)化，變質(zhì)程度低或小粒徑的煤氣化時能產(chǎn)生較多的H2和CO，隨著煤粒徑的減小，煤的轉(zhuǎn)化率有一個最大值；H2和CO的產(chǎn)量隨著電弧功率的增加而增加：隨著線圈電流的增加，H，、CO和C02的產(chǎn)量都有一個最大值；增加空氣(載氣)流量，CO和C02的產(chǎn)量增加，H2的產(chǎn)量減少；當(dāng)載氣種類不同時，(H2+CO)濃度和CO產(chǎn)量的順序是：COa>Air>N2，H2產(chǎn)量和煤轉(zhuǎn)化率的順序是：Air>C02>Nz。在制得的煤氣中CO，的含量(體積)約為3％，遠(yuǎn)低于用常規(guī)氣化技術(shù)制得的煤氣中

5、C02的含量。2．研究了等離子體輔助下二氧化碳和煤的共轉(zhuǎn)化行為，研究結(jié)果表明：在本文的實(shí)驗(yàn)條件下，增加電弧功率有助于煤的轉(zhuǎn)化、H2和CO的形成，二氧化碳和煤的轉(zhuǎn)化率分別可達(dá)88％和68％，(Ha+CO)含量(體積)在78％～87％之間：隨著線圈電流增加，H2和CO產(chǎn)量都出現(xiàn)一個最大值：二氧化碳流量增加時，其轉(zhuǎn)化率增大，H2和CO的產(chǎn)量增加。3．利用可見發(fā)射光譜對電弧等離子體輔助煤的氣化及煤基炭材料的制備過程進(jìn)行原位診斷，檢測到的活性粒子主要包括：H、O、C原子和OH、CH、C2自由基等：將活性粒子的發(fā)射強(qiáng)度與氣體產(chǎn)物的產(chǎn)量進(jìn)行關(guān)聯(lián)后發(fā)現(xiàn)：活性粒

6、子發(fā)射強(qiáng)度和氣體的產(chǎn)量之間存在一定的關(guān)系，其中，氣體產(chǎn)物中COa的含量受到CH、C2、OH自由基和O原子濃度的限制，這在一定程度上揭示了在電弧等離子體輔助煤氣化過大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文程中二氧化碳?xì)怏w的產(chǎn)量很低或二氧化碳在電弧等離子體條件下高效轉(zhuǎn)化的微觀原因；在光譜診斷和氣體分析的基礎(chǔ)上，對電弧等離子體輔助下反應(yīng)物離解和電離過程進(jìn)行了推斷并提出了相應(yīng)的氣化反應(yīng)模型。4．研究了電弧等離子體輔助煤基炭材料的制備過程。在電弧等離子體輔助N，．Coal．H20轉(zhuǎn)化過程中，使用粉煤作為原料直接合成了碳納米管，光譜診斷結(jié)果表明在此過程中電弧等離子體內(nèi)存在

7、的C原予和C2自由基可能是形成碳納米管的前驅(qū)體，在對碳納米管的掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)和X．射線衍射(XRD)分析以及光譜診斷基礎(chǔ)上討論了碳納米管的形成機(jī)理。在研究等離子體輔助H20．Coal—Air轉(zhuǎn)化過程中發(fā)現(xiàn)煤氣化時可以同時聯(lián)產(chǎn)炭材料，聯(lián)產(chǎn)的炭材料包括：泡沫炭、炭黑和炭微球，根據(jù)光譜診斷、SEM和XRD分析結(jié)果，對這些聯(lián)產(chǎn)的炭材料的形成過程進(jìn)行了推測。與上述炭材料的其它制備過程相比，本實(shí)驗(yàn)中炭材料的制備工藝簡單、快速、先進(jìn)，原料成本低廉，對其進(jìn)一步優(yōu)化后有可能實(shí)現(xiàn)上述炭材料的連續(xù)化制各。5，初步模擬了等離子體輔助下H20—C

8、oal—Air氣化反應(yīng)行為，考察了H和CH活性粒子濃度、H2和CO氣體濃度在反應(yīng)器內(nèi)的分布，分析了空氣(載氣)流速對上述物種濃度的影響，模擬結(jié)果與對氣體的分析以及對活性粒子的光譜診斷結(jié)果基本吻合。關(guān)鍵詞；煤，等離子體，氣化，炭素材搴萼，可見發(fā)射光譜，規(guī)理，棱擬迨皇壁旦笠塞王堡塑壁堡笪墨絲壁堡苧塞型整笪型魚塹塞——一——AbstractCoalisoneofcheapbutimportantenergysourcesaswellascrudeoilandnaturalgas，Chinaisabundantincoalreserverelative

9、tothatofcrudeoilandnaturalgas．However,seriousenvironmentalpollutioniscaused