資源描述：
《基于氨催化分解用銥基催化劑的制備及其性能研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關內(nèi)容在學術論文-天天文庫。
1、Ylfl290ll伊J
2、『大弊伊J
3、I犬學碩士學位論文題目叁堡垡坌壁旦堡叁堡垡型塑型魚墾苧!墾堂塹窒指導教師堡堡(塾籃!專授予學位日期～主旦四川大學碩士學位論文氨催化分解用銥基催化劑的制備及其性能研究化學工藝專業(yè)研究生：倪平指導教師：儲偉(教授，博導)質(zhì)子交換薄膜燃料電池(PEMFC)以氫氣作為燃料源，無污染、無噪音，其能量轉(zhuǎn)化效率是40％一60％，因而倍受關注。氨催化分解產(chǎn)物只有氫氣和氮氣，沒有分解的氨氣適當處理后其濃度可以降低蛩J2xlo-7以下；另外，氨氣的存儲也比較方便，室溫、810．4KP
4、a左右條件下，氨氣以液體的形式存在。氨氣可以人工合成，來源廣泛，氨的儲氫能力(17．7wt％)和能源密度(3000Wh／kg)明顯高于甲醇等碳氧化合物，從而能夠降低成本。另外，氨催化分解產(chǎn)生的氫、氮混和氣，可代替純氫氣作為一種還原性氣體應用于鋼鐵和電子產(chǎn)業(yè)。貴金屬銥(k)歸屬于第Ⅷ族過渡元素，是一種稀有貴金屬，而且是高級戰(zhàn)略材料。目前銥Or)作為催化劑使用主要用在胼等推進劑的催化分解、汽車尾氣凈化和不飽和碳氫化合物的加氫催化劑。在保證銥(h)催化劑的低溫高活性、穩(wěn)定性和抗燒結(jié)性同時，降低銥(m催化劑
5、的成本是現(xiàn)在研究的熱點之一，而添加適量助催化劑是降低銥Or)含量的有效手段；文獻表明，通過采用新的制備方法或控制制備條件來控制負載型銥(塒催化劑的粒子大小和晶相，從而提高活性組分的分散度是必要的，也是可行的。本文以氨氣催化分解為模型反應，首先從催化劑的基本制備條件著手，通過對k／Si02催化劑的焙燒溫度、焙燒氣氛和還原溫度的研究，結(jié)合H2-TPRf陽H2-TPD等表征結(jié)果，比較深入地研究了催化劑制備條件對催化劑的還原性質(zhì)以及對氫氣吸附一脫附性能的影響。實驗發(fā)現(xiàn)，以丙酮為溶劑制備的銥㈣催化劑的催化活性
6、明顯高于以水為溶劑制備的催化劑，其主要原因是丙酮溶劑能夠在催化劑焙燒過程中提高活性組分的分散度；焙燒溫度和還原溫度對銥(h)催化劑的性能和結(jié)構(gòu)影響很大，350"C左右的溫度焙燒時催化劑表現(xiàn)出較高的催化活性。氫氣和氬氣氣氛中焙燒的催化劑均表現(xiàn)出比空氣氣氛更高的催化活性。n2-TPD表征說明，與空氣焙燒相比，氫氣和氨氣焙燒增強了銥(h)催化劑活性組分礬寸H2的吸附能四川大學碩士學位論文力。堿金屬助劑(Li、Na和K)在氨催化分解中起電子助劑的作用，電子助劑的電負性越低，其提供電子的能力越強，從而其催化活
7、性就越高。助劑Ba的添加顯著提高了Ir／Si02催化劑的氨催化分解活性，結(jié)合H2-TPR表征結(jié)果說明助劑Ba起電子助劑和結(jié)構(gòu)助劑的雙重作用，一方面與活性組份發(fā)生協(xié)同作用，改變了催化劑的活性中心狀態(tài)；另一方面，助劑Ba的hDA．可明顯提高Ir／Si02催化劑的熱穩(wěn)定性，原因在于活性組分h在燒結(jié)的過程中能被BaO捕獲，導致活性物種Ir的再分散，提高了催化劑活性組分的分散度。等離子體處理技術的引入很大程度上提高了催化劑的催化活性，這是因為等離子體處理一方面提高了活性組分的分散度，另一方面降低了催化劑表面的
8、活化能。對于N∥SiOz催化劑面言，等離子體處理方式的引入和貴金屬h的添加對催化劑Ni／Si02活性的提高起到相似的促進作用。關鍵詞：銥催化劑，堿金屬，Ba，等離子體處理，氨催化分解Ⅱ四川大學碩士學位論文InvestigationofAmmoniaDecompositionwithHighActivityIridiumcatalystMajor"ChemicalengineeringtechnologyGraduate：Ni，PingSupervisor：Prof．Chu，WeiProtonexch
9、angemembranefuelcell(PEMFC)useshydrogenasfudsource,andH2isthecleanestfuel湖knownandH20istheonlyproductofitscombustion．a(chǎn)nditsenergyconversionefficiencyis40--60％．Recently,on-sitegenerationofhydrogenhasbecomeallinterestingaltemmive，Theuseofammoniaasahydrog
10、enproviderappearstobea900dchoicebecausetheproducitonisonlyhydrogenandnitrogen,thereisnoCOxgeneration,andtheunconvertedNH3callbereducedtolessthan2x10-7levelbymeansofasuitableabsorber．Inaddition,atroomtemperature限T．)andaround810AKPa,NH3is
