基于wpmcm-41催化劑的制備及其加氫脫硫性能

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1、學(xué)校代號10530學(xué)號200615041055分類號O064.32密級碩士學(xué)位論文WP/MCM-41催化劑的制備及其加氫脫硫性能學(xué)位申請人賀丹指導(dǎo)教師楊運泉教授學(xué)院名稱化工學(xué)院學(xué)科專業(yè)化學(xué)工程研究方向化學(xué)(催化)反應(yīng)工程二○○九年五月PreparationandHydrodesulfurizationPerformanceofMCM-41-supportedTungstenPhosphideCatalystsCandidateDanHeSupervisorProfessorYunquanYangCollegeCollegeofChemicalEngineeringProgramC

2、hemicalEngineeringSpecializationChemical(catalytic)ReactionEngineeringDegreeMasterofEngineeringUniversityXiangtanUniversityDateMay,2009湘潭大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明:所呈交的論文是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下獨立進行研究所取得的研究成果。除了文中特別加以標注引用的內(nèi)容外,本論文不包含任何其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫的成果作品。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體,均已在文中以明確方式標明。本人完全意識到本聲明的法律后果由本人承擔。作者簽名:日期:年

3、月日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解學(xué)校有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定,同意學(xué)校保留并向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版,允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)湘潭大學(xué)可以將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進行檢索,可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。涉密論文按學(xué)校規(guī)定處理。作者簽名:日期:年月日導(dǎo)師簽名:日期:年月日湘潭大學(xué)2009屆碩士學(xué)位論文WP/MCM-41催化劑的制備及其加氫脫硫性能摘要以磷鎢酸銨、磷酸氫二銨和自制的MCM-41為原料,采用超聲波振蕩、程序升溫和高純氫氣還原的方法制備了高比表面積的WP和WP/MCM-41,用XRD

4、、BET、BJH、SEM和EDX表征了所制備的催化劑,考察了晶化時間、原料配比、超聲波振蕩等因素對MCM-41分子篩制備的影響;考察了載體、負載量、浸漬液pH值、超聲波振蕩、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時間等因素對催化劑的加氫脫硫活性的影響;并對噻吩的催化加氫脫硫反應(yīng)的產(chǎn)物進行了分析。主要研究結(jié)論如下:1、適當延長MCM-41分子篩的晶化時間,適當?shù)墓杷徕c與模板劑的比值對形成MCM-41分子篩骨架有利;弱堿性溶液較長時間的浸漬對MCM-41分子篩的結(jié)構(gòu)沒明顯影響;自制的MCM-41分子篩具有較強的耐弱堿性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,對磷化鎢活性組分起到了很好的分散和支撐作用。2、在制備催化劑過程采用超聲波處

5、理,能顯著提高催化劑的比表面積和孔容,從而提高了純WP和WP/MCM-41催化劑的加氫脫硫活性;在制備催化劑過程采用超聲波處理,WP能均勻地分散于載體MCM-41分子篩的表面及孔道內(nèi),超聲波處理能很好的改善活性組分在載體上的分散程度,提高催化劑的活性;在制備過程中采用超聲波振蕩處理對所要求的負載比例不造成影響。3、超聲波振蕩處理的WP和35%WP/MCM-41催化劑對噻吩的加氫脫硫轉(zhuǎn)化率在613K、5MpaH2壓力下分別達到81.22%和92.78%,均優(yōu)于對應(yīng)的普通攪拌制備的WP和35%WP/MCM-41催化劑;WP/MCM-41催化劑的加氫脫硫活性隨負載量的不同而變化較大,負

6、載量為35%的WP/MCM-41催化劑其活性較好,并明顯高于非負載型的WP催化劑。4、WP和WP/MCM-41催化劑進行加氫脫硫反應(yīng)時,無需預(yù)硫化,在適當?shù)膲毫蜏囟认履芘c噻吩快速發(fā)生催化加氫脫硫反應(yīng),操作過程簡便。關(guān)鍵詞:催化加氫脫硫;磷化鎢(WP);MCM-41;超聲波振蕩;噻吩I湘潭大學(xué)2009屆碩士學(xué)位論文WP/MCM-41催化劑的制備及其加氫脫硫性能AbstractByusingammoniumphosphotungstste(NH4)3[PW12O40],diammoniumhydrogenphosphate(NH4)2HPO4andself-MCM-41asther

7、awmaterial,tungstenphosphide(WP)andMCM-41-supportedWPcatalysts(WP/MCM-41)werepreparedbytemperature-programmedreductionwithH2underultrasonicoscillation.CatalystswerecharacterizedbyXRD,BET,BJH,SEMandEDX,Studiedthefactorssuchasthecrystallization

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