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1、學(xué)校代號(hào)10530學(xué)號(hào)200615011042分類(lèi)號(hào)TQ426.6密級(jí)碩士學(xué)位論文加氫脫氧催化劑的制備及其性能研究學(xué)位申請(qǐng)人周恩深指導(dǎo)教師楊運(yùn)泉教授學(xué)院名稱(chēng)化工學(xué)院學(xué)科專(zhuān)業(yè)化學(xué)工程研究方向化學(xué)（催化）反應(yīng)工程二○○九年五月ResearchonPreparationandPropertiesofHydrodeoxygenationCatalystsCandidateZhouEnshenSupervisorProfessorYangYunquanCollegeCollegeofChemicalEngineeringProgramChemical
2、EngineeringSpecializationChemical(catalytic)ReactionEngineeringDegreeMasterofEngineeringUniversityXiangtanUniversityDateMay,2009湘潭大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的論文是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下獨(dú)立進(jìn)行研究所取得的研究成果。除了文中特別加以標(biāo)注引用的內(nèi)容外，本論文不包含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫(xiě)的成果作品。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識(shí)到本聲明的法律后果由本
3、人承擔(dān)。作者簽名：日期：年月日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書(shū)本學(xué)位論文作者完全了解學(xué)校有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，同意學(xué)校保留并向國(guó)家有關(guān)部門(mén)或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)湘潭大學(xué)可以將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。涉密論文按學(xué)校規(guī)定處理。作者簽名：日期：年月日導(dǎo)師簽名：日期：年月日湘潭大學(xué)2009屆碩士學(xué)位論文加氫脫氧催化劑的制備及其性能研究摘要隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，石油資源相對(duì)缺乏與急劇增漲的石油需求量之間的矛盾日漸突出，將制約我國(guó)經(jīng)
4、濟(jì)持續(xù)發(fā)展和嚴(yán)重威脅國(guó)家能源安全。目前，世界各國(guó)，尤其是工業(yè)發(fā)達(dá)國(guó)家都在積極致力于開(kāi)發(fā)用煤制油、生物油等多種新型石油替代能源來(lái)緩解石油短缺的狀況。然而，這些新型可替代能源的初級(jí)產(chǎn)品含氧量很高（有的生物質(zhì)油含氧量竟高達(dá)50wt％），因而存在如燃燒熱低、穩(wěn)定性差和有腐蝕性等缺陷。為了解決這一問(wèn)題，需進(jìn)一步對(duì)其進(jìn)行催化加氫脫氧精制處理。本文制備了一系列TiO2負(fù)載氮化CoMo催化劑和非晶態(tài)Mo-O-B催化劑，采用BET、XRD、SEM、XPS和DSC等進(jìn)行了表征，并以苯酚為模型化合物，考察了這些催化劑的加氫脫氧性能。首先，采用等體積浸漬法制備了一
5、系列不同Co負(fù)載量的TiO2負(fù)載CoMo氧化物，然后將其在NH3氣流中進(jìn)行程序升溫還原得到對(duì)應(yīng)的氮化CoMo/TiO2催化劑。隨著Co的加入，催化劑的比表面積整體呈下降趨勢(shì)，在催化劑中形成了雙金屬氮化物新相Co3MO3N。XRD結(jié)果表明，Co3Mo3N是由CoMoO4氮化生成，而不是由CoO和MoO3混合氧化物氮化生成。Co3MO3N新相極大地提高了催化劑的加氫脫氧活性。催化劑的加氫脫氧活性是催化劑的組成和比表面積共同作用的結(jié)果，在CoO負(fù)載量為4wt%,MoO3負(fù)載量為12wt%時(shí)，催化劑的加氫脫氧轉(zhuǎn)化率最高，達(dá)87.1%。不同Co負(fù)載量
6、的氮化CoMo/TiO2催化劑的苯酚加氫脫氧反應(yīng)速率常數(shù)大小順序?yàn)椋篊o4Mo12>Co6Mo12>Co2Mo12>Co8Mo12>Co0Mo12>Thermal。該研究進(jìn)一步拓展了過(guò)渡金屬氮化物在雜原子脫除方面的應(yīng)用，并為將過(guò)渡金屬氮化物用于重質(zhì)油等同時(shí)含有S、N、O等雜原子的原料油精制過(guò)程，補(bǔ)充了一定的理論依據(jù)和可行性證明。分別在冰浴和超聲波條件下，采用化學(xué)還原法制備了兩種非晶態(tài)合金催化劑。表征結(jié)果表明，兩種條件下制備的催化劑均為非晶態(tài)結(jié)構(gòu)；原料中的六價(jià)Mo都只被部分還原，在冰浴法制備的催化劑中Mo以+4與+6價(jià)存在，超聲波法制備的催化
7、劑中Mo以+5與+6價(jià)存在；超聲波的引入抑制了硼氧化物的生成；冰浴法制備的催化劑擁有更高的熱穩(wěn)定性和更好的表面結(jié)構(gòu)，加氫脫氧催化活性約為超聲波法制備的催化劑的兩倍。該研究在尋求新型的加氫脫氧催化劑方面作了一次新的嘗試，同時(shí)也是對(duì)非晶態(tài)催化劑的應(yīng)用進(jìn)行了拓展。關(guān)鍵詞：加氫脫氧；CoMo；雙金屬氮化物；非晶態(tài)催化劑；Mo-O-B。I湘潭大學(xué)2009屆碩士學(xué)位論文加氫脫氧催化劑的制備及其性能研究AbstractWiththerapideconomicdevelopmentofourcountry,thecontradictionbetweenth
8、erelativelackofoilresourcesandtherapidriseinthedemandforoilhasbecomeincreasinglyprominent
