磷化物加氫脫氧催化劑的制備及性能研究.pdf

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1、分類號TQ519學(xué)號151040179密級全日制學(xué)術(shù)型碩士學(xué)位論文題目磷化物加氫脫氧催化劑的制備及性能研究作者姓名王豪導(dǎo)師姓名、職稱徐海升副教授學(xué)科(專業(yè))名稱化學(xué)工程提交論文日期2018年06月14日學(xué)位論文創(chuàng)新性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是我個(gè)人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果。盡我所知,除了文中特別加以標(biāo)注和致謝中所羅列的內(nèi)容以外,論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果;也不包含為獲得西安石油大學(xué)或其它教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中做

2、了明確的說明并表示了謝意。申請學(xué)位論文與資料若有不實(shí)之處,本人承擔(dān)一切相關(guān)責(zé)任。論文作者簽名:____________日期:____________學(xué)位論文使用授權(quán)的說明本人完全了解西安石油大學(xué)有關(guān)保留和使用學(xué)位論文的規(guī)定,即:研究生在校攻讀學(xué)位期間論文工作的知識產(chǎn)權(quán)單位屬西安石油大學(xué)。學(xué)校享有以任何方法發(fā)表、復(fù)制、公開閱覽、借閱以及申請專利等權(quán)利。本人離校后發(fā)表或使用學(xué)位論文或與該論文直接相關(guān)的學(xué)術(shù)論文或成果時(shí),署名單位仍然為西安石油大學(xué)。論文作者簽名:__________日期:__________導(dǎo)師簽名:__

3、________日期:__________·注:如本論文涉密,請?jiān)谑褂檬跈?quán)的說明中指出(含解密年限等)。中文摘要論文題目:磷化物加氫脫氧催化劑的制備及性能研究專業(yè):化學(xué)工程碩士生:王豪(簽名)指導(dǎo)教師:徐海升(簽名)摘要以鱗片石墨粉(325目)、次磷酸鈉、氯化鎳為原料,采用Hummer法制備氧化石墨烯(GO),進(jìn)一步還原制備了磷化鎳/還原氧化石墨烯(Ni2P/RGO)催化劑,并通過SEM、EDS、BET和XRD等手段對Ni2P/RGO催化劑進(jìn)行了表征。以苯甲醛HDO實(shí)驗(yàn)評價(jià)了Ni2P/RGO催化劑的催化性能,通過單

4、因素實(shí)驗(yàn)及正交試驗(yàn)考察并優(yōu)化了Ni2P/RGO催化劑的制備條件。在實(shí)驗(yàn)考察范圍內(nèi),Ni2P/RGO催化劑活性和選擇性隨著鎳磷摩爾比(A)、負(fù)載量(B)、焙燒溫度(C)的增大,基本保持先增大后減小的趨勢,焙燒溫度的影響相對顯著。正交實(shí)驗(yàn)考察結(jié)果表明,催化劑最優(yōu)制備條件分別為鎳磷摩爾比為2:1.5,負(fù)載量為20%,焙燒溫度為300℃。同時(shí),通過單因素實(shí)驗(yàn)及正交試驗(yàn)考察并優(yōu)化了苯甲醛HDO反應(yīng)條件。在實(shí)驗(yàn)考察范圍內(nèi),隨著反應(yīng)溫度(T)、反應(yīng)壓力(P)、反應(yīng)時(shí)間(t)的變化,均會引起Ni2P/RGO催化劑活性和選擇性的變化

5、,其中反應(yīng)壓力的影響相對顯著。正交實(shí)驗(yàn)考察結(jié)果表明,苯甲醛加氫反應(yīng)的最優(yōu)條件分別為反應(yīng)溫度300℃,反應(yīng)壓力2.5MPa,反應(yīng)時(shí)間4.0h。此外,考察了催化劑在不同存儲時(shí)間下的反應(yīng)活性及選擇性。實(shí)驗(yàn)表明,在一般條件(常溫常壓除濕)下保存50天后,總體上催化劑存儲穩(wěn)定性良好。在最優(yōu)條件下多次實(shí)驗(yàn),Ni2P/RGO催化劑對苯甲醛HDO的轉(zhuǎn)化率可達(dá)到94%以上,對甲苯選擇性接近90%,催化性能相對優(yōu)異。同時(shí),考察了不同載體與Ni2P的協(xié)同作用,采用化學(xué)還原法將GO與擬薄水鋁石按一定比例配成溶液,充分混合后還原,制備RGO

6、-Al2O3復(fù)合載體;利用苯甲醛的HDO實(shí)驗(yàn),分別對Ni2P/Al2O3、Ni2P/RGO和Ni2P/RGO-Al2O3三種催化劑進(jìn)行性能評價(jià),并研究了苯甲醛在RGO-Al2O3復(fù)合載體表面的吸附—解離過程。結(jié)果表明,RGO-Al2O3復(fù)合載體具有RGO與Al2O3的兩方面特性,在苯甲醛HDO過程中,Ni2P/RGO-Al2O3的催化性能較優(yōu)于其他兩種催化劑。RGO-Al2O3復(fù)合載體與Ni2P表現(xiàn)出較好的協(xié)同作用,可以被認(rèn)為適合用作負(fù)載磷化物的良好載體。關(guān)鍵詞:生物油;苯甲醛;加氫脫氧;磷化物;石墨烯;復(fù)合載體論

7、文類型:應(yīng)用研究I英文摘要Subject:PreparationandPropertiesofPhosphideHydrodeoxygenationCatalystSpeciality:AppliedChemistryName:WangHao(signature)Instructor:XuHaisheng(signature)ABSTRACTGraphitegraphitepowder(325mesh),sodiumhypophosphiteandnickelchloridewereusedasrawmateria

8、ls.Grapheneoxide(GO)waspreparedbytheHummermethod,andnickelphosphide/reducedgrapheneoxide(Ni2P/RGO)catalystwasfurtherprepared.TheNi2P/RGOcatalystswerecharacterizedbySEM,EDS,BETandXR

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