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1、過(guò)渡金屬磷化物催化劑上木質(zhì)素加氫脫氧反應(yīng)研究HydrodeoxygenationofLigninoverTransitionmetalPhosphideCatalysts工程領(lǐng)域：環(huán)境工程（專業(yè)）作者姓名：黃藝博指導(dǎo)教師：紀(jì)娜副教授企業(yè)導(dǎo)師：裴仁彥高級(jí)工程師天津大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院二零一七年十二月萬(wàn)方數(shù)據(jù)萬(wàn)方數(shù)據(jù)萬(wàn)方數(shù)據(jù)萬(wàn)方數(shù)據(jù)摘要木質(zhì)素是木質(zhì)纖維素的一種，再生速度極快，具有替代化石能源生產(chǎn)液體燃料以及高附加值化學(xué)品的廣闊前景。在合適的催化劑作用下，將木質(zhì)素進(jìn)行催化加氫脫氧（HDO）高選擇性地獲
2、得某種或某類高附加值目標(biāo)產(chǎn)物是其綜合利用的重要手段。過(guò)渡金屬磷化物作為一種新型的加氫催化劑，有著傳統(tǒng)催化劑在加氫脫氧領(lǐng)域不可比擬的優(yōu)勢(shì)，于木質(zhì)素綜合利用方面具有重要研究?jī)r(jià)值。本論文以一系列磷化物催化劑為研究對(duì)象，考察了其在具有不同C-C鍵及C-O鍵的木質(zhì)素模型化合物上的HDO反應(yīng)性能。論文工作首先設(shè)計(jì)合成了添加不同金屬助劑的鉬系磷化物催化劑，借助XRD、TEM、SEM等表征手段深入認(rèn)識(shí)催化劑的組成及結(jié)構(gòu)性質(zhì)。以愈創(chuàng)木酚作為反應(yīng)物，研究其雙金屬協(xié)同效應(yīng)，探究添加不同助劑對(duì)于催化劑的結(jié)構(gòu)和HDO性能的
3、影響，從中篩選出最適于生成酚類產(chǎn)物的鉬基雙金屬磷化物催化劑FeMoP/SiO2，對(duì)其進(jìn)行條件優(yōu)化，在溫度325°C、氫氣初始?jí)毫?.5MPa的條件下反應(yīng)2h，愈創(chuàng)木酚轉(zhuǎn)化率達(dá)99.4%，酚類產(chǎn)物總產(chǎn)率達(dá)到73.6%。隨后通過(guò)調(diào)節(jié)Fe/Mo摩爾比，采用相同的方法制備了6種不同比例的鐵鉬磷化物催化劑，探究不同F(xiàn)e/Mo比例對(duì)于催化劑結(jié)構(gòu)和HDO性能的影響，研究發(fā)現(xiàn)添加過(guò)量的Fe會(huì)導(dǎo)致催化劑活性的下降，在Fe/Mo摩爾比為1:3時(shí)，催化劑能夠在保持轉(zhuǎn)化率不變的同時(shí)，得到對(duì)酚類產(chǎn)物最高的選擇性。并對(duì)該比
4、例催化劑的反應(yīng)路徑和催化劑循環(huán)利用性能進(jìn)行了考察，進(jìn)一步研究了該催化劑在其它常見(jiàn)木質(zhì)素模型化合物加氫脫氧反應(yīng)中的的催化性能；最后，采用程序升溫還原法制備了其它不同種類常見(jiàn)的負(fù)載型和非負(fù)載型的過(guò)渡金屬磷化物催化劑，以愈創(chuàng)木酚為反應(yīng)物，考察其加氫脫氧性能，并針對(duì)其中活性最佳的Ni2P/SiO2催化劑，從溫度、壓力和反應(yīng)時(shí)間等方面對(duì)其活性和選擇性進(jìn)行探究。該催化劑體系上愈創(chuàng)木酚HDO反應(yīng)得到的產(chǎn)物主要包括：環(huán)己烷、苯酚和苯甲醚。在溫度300°C、初始?xì)鋲?MPa下反應(yīng)2h，愈創(chuàng)木酚轉(zhuǎn)化率達(dá)到95.1%，
5、環(huán)己烷產(chǎn)率為86.4%，延長(zhǎng)反應(yīng)時(shí)間至6h，環(huán)己烷產(chǎn)率可達(dá)到98.8%。關(guān)鍵詞：木質(zhì)素，磷化物，加氫脫氧，愈創(chuàng)木酚，苯酚I萬(wàn)方數(shù)據(jù)II萬(wàn)方數(shù)據(jù)ABSTRACTLigninisakindoflignocellulose,whoesregenerationrateisveryfast,hasthebrightprospectofproducingfossilfuelsandhighvalue-addedchemicalsinsteadoffossilfuels.Underthesuitablecata
6、lysts,thehighselectivityofhighvalue-addedtargetproductsforcatalytichydrodeoxygenationofligninisanimportantmeansforitscomprehensiveutilization.Asanewtypeofhydrogenationcatalyst,transitionmetalphosphidehastheincomparableadvantageoftraditionalcatalystsin
7、hydrodeo-xygenationandimportantresearchvalueinthecomprehensiveutilizationoflignin.Inthisthesis,theHDOreactivityonphosphidecatalystsandligninmodelcompoundswithdifferentC-CbondsandC-Obondswasinvestigated.Firstly,wedesignedandsynthesizedmolybdenum-basedp
8、hosphidecatalystswithdifferentmetalpromoters.BymeansofXRD,TEMandSEM,weknowthecompositionandstructureofthecatalyst.Usingguaiacolasreactant,thebimetallicsynergisticeffectwasstudied,andtheeffectofaddingdifferentadditivesonthestructureandHDOperfor
