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《負(fù)載型金屬磷化物催化劑的合成與加氫性能》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、摘要本文采用共浸漬法制備了過渡金屬磷化物氧化態(tài)的前驅(qū)體，通過H2程序升溫原位還原方法制備了一系列負(fù)載型過渡金屬磷化物催化劑。磷化物的生成過程及結(jié)構(gòu)用XRD、原位XRD、BET和TPR作了表征。在壓力2MPa、體積空速3～、氫液tt,300／1(VⅣ)條件下，以二苯并噻吩(DBT)和喹啉(Q)為模型化合物考察了催化劑的HDS和HDN活性，采用不同的進(jìn)料順序考察了加氫脫硫和加氫脫氮之間的相互影響，比較了不同催化劑的加氫活性。結(jié)果表明，Ni2P的最佳擔(dān)載量對HDS為25wt％，對HDN為30wt％，最佳Ni／P摩爾比
2、為2／1．6，最佳還原溫度為600。C，氫氣流速≥80ml／min。單獨脫硫和單獨脫氮時，Ni2P／Si02催化劑表現(xiàn)出較高的加氫活性，在喹啉存在下，DBT的轉(zhuǎn)化率顯著降低，DBT通過直接氫解生成聯(lián)苯的趨勢更顯突出，表明DBT生成環(huán)己基苯的加氫反應(yīng)路徑受到了抑制。加入DBT后，喹啉的脫氮率也明顯降低，DBT對喹啉的HDN反應(yīng)的影響主要體現(xiàn)在對喹啉的加氫反應(yīng)路徑的抑制，說明DBT和喹啉在催化劑的加氫活性位存在著強(qiáng)烈的競爭吸附。催化劑加氫活性順序為：Ni2P／Si02>NiMoPISi02>Ni2P／A1203。在
3、上述研究的基礎(chǔ)之上，以FCC汽油、FCC柴油為原料對Ni2P／Si02催化劑進(jìn)行了加氫性能測試。結(jié)果表明，在360℃、4MPa、體積空速2h～、氫油LL500／1(VⅣ)的條件下，對FCC柴油脫硫率為80．7％，脫氮率為45．6％，其中脫氮率高于傳統(tǒng)CoMoWS／7-A1203催化劑：在320℃、1．6MPa、體積空速4h～、氫油比300／1(V／V)的條件下，對FCC汽油脫硫率可達(dá)81％，烯烴飽和率9．9％，說明Ni2WSi02催化劑具有良好的汽油選擇性加氫脫硫性能。關(guān)鍵詞：磷化物，制備，表征，原位還原，加氫
4、脫硫SynthesisandHydrogenationPerformanceofSupportedTransitionMetalPhosphideCatalystsQuBenlian(OrganicChemistry)DirectedbyProf．LiuChenguangAbstractInthispaper，theseveraltransitionalmetalphosphidessupportedonsilicaandaluminawerepreparedbyin．situtemperature·progr
5、ammedreduction(TPR)ofoxidicprecursorsinflowingH2inafixedbedreactor．TheprecursorswereobtainedbyCO—impregnation．TheformingprocessandstructureofthephosphidescatalystswerecharacterizedbymeansofXRD，in．situXRD，BETandTPR．TheHDSandHDNperformancewereevaluatedinafixed
6、bedflowmicro．reactorusingdibenzothiophene(DBT)andquinoline(Q)asthefeedstockatconditionsofpressure2．0MPa，LHSV3h～andH2／oil300／1(v／v)．TheeffectbetweentheHDSandHDNwereinvestigatedthroughdifferentfeedingproceduresatthesamemicro—reactor．Thehydrogenationactivitieso
7、fdifferentcatalystswereinvestigatedandcomparedeachother．TheexperimentalresultsshowthatthehighestHDSactivityisobservedatatotalloadingof25wt％Ni2P．30wt％forHDN．ThebestNi／Pmolarratiois2／1．6，reductiontempretureis600。C，H2flowrateishigherthan80ml／min．Ni2P／Si02cataly
8、stpresentsbetterhydrogenationactivitiesinHDSandHDNalone．InthepresenceofQ，theconversionofDBTremarkablydecreaseandthedirecthydrogenolysisformingBPbecomedominant，suggestingthatthehydrogenationroute
