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《探析非均相催化合成碳酸二苯酯研究-催化劑微波制備與表征》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、武漢工程大學(xué)碩士學(xué)位論文非均相催化合成碳酸二苯酯研究－催化劑微波制備與表征姓名：胡勇申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：吳元欣200605摘要jqllJllJllt!llllllllllllIllllnl1Y1994168碳酸二苯酯(DPC)是生產(chǎn)聚碳酸酯(PC)的主要原料。氧化羰基化一步合成DPC不僅簡(jiǎn)化了工藝操作流程，而且避免了使用劇毒的光氣，對(duì)環(huán)境友好，符合可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略。以往文獻(xiàn)和專利中大部分采用鈀化合物的均相催化體系氧化羰基化合成DPC，但均相催化體系中催化劑與反應(yīng)物系的分離困難，不僅產(chǎn)生大量的廢液，而且還會(huì)污染產(chǎn)品，而采用非均相催化體系有可能
2、從根本上克服上述問(wèn)題。基于本課題組非均相催化氧化羰基化合成DPC的前期研究工作，本文對(duì)催化劑制備及工藝條件進(jìn)行了較為系統(tǒng)的研究，進(jìn)一步提高催化劑活性，為非均相催化氧化合成DPC的工業(yè)化生產(chǎn)提供基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)參考數(shù)據(jù)。首次將微波技術(shù)應(yīng)用于非均相催化氧化羰基化合成DPC的研究。采用微波燒結(jié)法制備了鈣鈦礦型復(fù)合氧化物載體及其相應(yīng)的Pd負(fù)載型非均相催化劑，并與常規(guī)制備方法進(jìn)行了比較。運(yùn)用X衍射儀，BET比表面儀和掃描電鏡對(duì)載體及催化劑進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征。通過(guò)間歇反應(yīng)，考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、氧氣壓力、一氧化碳?jí)毫?、苯酚用量等因素?duì)氧化羰基化合成DPC收率的影響。XRD、SEM
3、及BET的表征結(jié)果表明，微波燒結(jié)方法和常規(guī)方法均能得到鈣鈦礦晶相的載體，并能成功地將活性組分pd2+負(fù)載于鈣鈦礦型載體上得到負(fù)載型催化劑，但不同方法制各的載體和催化劑有著不同的尺寸、形狀及催化活性。比較而言，微波燒結(jié)法制備的鈣鈦礦載體，晶相較純，晶粒相對(duì)較小，比表面積較大；微波燒結(jié)法制備的催化劑具有較好的活性組分分布以及較高的催化活性。在微波法制備載體及其催化劑的過(guò)程中，考察了去離子水用量、微波燒結(jié)時(shí)間、微波加熱介質(zhì)、微波功率、載體性質(zhì)、浸漬溶劑種類及其用量、溶液pH值等影響因素對(duì)載體及其催化劑的催化活性的影響，結(jié)果表明：在較低的pH值條件下，鈣鈦礦型載體發(fā)生
4、溶解，活性武漢工程大學(xué)碩士學(xué)位論文部位減少，催化活性降低，較高的pH值有利于提高催化活性；微波加熱能明顯影響升溫速率，從而影響燒結(jié)制備時(shí)間；在較長(zhǎng)的微波輻射下，活性離子由于熔入載體晶格而使催化活性降低；催化劑焙燒前使用適當(dāng)溶劑浸漬可以明顯提高催化劑的催化活性，其中以二氯甲烷作溶劑較好。催化劑的最佳制各工藝為：在保持溶液pH=6條件下，Pd／Lao．5Pbo．5Mn03經(jīng)二氯甲烷溶劑浸漬后，用Fe203作加熱介質(zhì)經(jīng)微波中等火力燒結(jié)12min。此時(shí)制備的催化劑在DPC合成實(shí)驗(yàn)中具有較高的催化活性和反應(yīng)選擇性，產(chǎn)品收率為6．6％，選擇性為88．1％。總之，相對(duì)于常規(guī)
5、載體和催化劑的制備方法而言，微波燒結(jié)法操作簡(jiǎn)便、材料損耗少、效率高，可以節(jié)約大量的時(shí)間和能耗，同時(shí)制備的載體和催化劑具有較大的比表面積，較均勻的活性組分分布，相對(duì)較高的催化活性口關(guān)鍵詞：碳酸二苯酯鈣鈦礦型氧化物微波燒結(jié)催化劑表征ⅡABSTRACTABSTRACTDiphenylcarbonate(DPC)ismainlyusedtoproducepolycarbonates(PC)．Asaverypromisingsafertechnology,thedirectoxidativecarbonylationmethodforDPC，whichisfriendl
6、yandsustainabletoenvironment，notonlysimplifestechnicalprocessbutalsoavoidsusingofthetoxicphosgene．Basedontheresultsfromliteratureandpatent，themethodforDPCsynthesisisusingPalladiumcompoundasahomogeneouscatalyst，whichbringssomeproblemssuchasthedifficultiesofseparatingthecatalystfromth
7、eproductsandpurificatingDPCinthefollowingprocedure．Therefore，itisonlyaheterogenerouscatalystthatcanbeusedtosolvetheseproblems．AcatalystsystemsupportedPd，whichusespartialsubstitutionincrystallatticeofPerovskite，havebeenstudiedforthedirectsynthesisofDPC．Thisworkistofocusonfindingabett
8、ertechnicalwaytopre
