非均相催化合成碳酸甲乙酯

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1、浙江大學(xué)碩士學(xué)位論文非均相催化合成碳酸甲乙酯姓名：蔣嚴軍申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：胡望明20060601浙江大學(xué)碩十學(xué)位論文摘要綠色化學(xué)品碳酸甲乙酯(MEC)由于在結(jié)構(gòu)上的不對稱，有著廣泛的用途：尤其是作為鋰離子電池電解質(zhì)溶劑，有著不可比擬的優(yōu)點?，F(xiàn)階段MEC的純度和價格限制了它更廣泛的應(yīng)用，因而開發(fā)一種新的工藝方法，降低成本，對于滿足MEC日益增長的需求是十分有必要的。通過對碳酸甲乙酯幾種主要的合成方法(光氣法、氧化羰基法和酯交換法)以及各種方法中的催化劑比較，選擇了以固體堿催化劑催化乙醇

2、和碳酸二甲酯酯交換合成碳酸甲乙酯的合成路線。運用浸漬法、溶膠凝膠法和表面包覆法制備了多種的各選固體催化劑。催化劑的活性組分包括堿金屬氧化物、過渡金屬氧化物和稀土金屬氧化物；助催化劑有：氧化鋅，氧化鐵；載體有：氧化鋁、活性炭、硅膠。通過各個催化劑的評價實驗，發(fā)現(xiàn)在所有催化劑中，氧化鋁上負載堿金屬氧化物的催化劑H具有最高活性和選擇性。通過催化劑H催化乙醇和碳酸二甲酯酯交換合成碳酸甲乙酯的正交實驗，分析討論了影響因素溫度、進料比和催化劑用量對反應(yīng)的影響；并經(jīng)過進一步的優(yōu)化實驗，得到了能夠適合工業(yè)化應(yīng)用的最佳反應(yīng)條

3、件：反應(yīng)溫度為88。C．90。C，原料摩爾進料比n(DMC)／n(乙醇)=2．8：1，催化劑H的用量(基于乙醇的摩爾量)為25％，反應(yīng)4個小時，MEC的產(chǎn)率為97．2％，選擇性為100％分析了同一類催化劑的不同制各方法和制備工藝對于催化劑活性以及選擇性的影響。發(fā)現(xiàn)用浸漬法、在600℃下焙燒制備的催化劑H性能最好。測定了催化劑H的使用壽命以及再生后的催化活性。測定了催化劑H的物性：堆密度為1．0599／ml、平均粒徑為277．528納米、比表面積為100．721m2／g。催化劑H的組成為：主催化劑含量在5％左

4、右，助催化劑的含量為8％，載體含量87％。關(guān)鍵詞：碳酸甲乙酯、非均相催化劑、碳酸二甲酯、乙醇、酯交換浙{工大學(xué)頌士學(xué)位論文abstractAsagreenchemicalproduct,methylethylcarbonate(MEC)hasbeenbroadlyusedforitsasyrmnetry．MEChasinimitablevirtuefornonaqueouselectrolyteinlithiumionelectrochemicalcells．Nowadaysthepriceandpurit

5、yofMECastrictsitsgreatuse，soexploredanevrsynthesisprocessof／vIECtoreduceitscostisimportant．ByanalysisofseveralmethodsofpreparationofMECandcomparingofcatalysts，theheterogeneouscatalysisprocesswithethanol_(EtOH)anddimethylcarbonate(DMC)asstartmaterialsandsol

6、idalkalimetalsaseatalystswasadopted．ForthesynthesisofMEC，thenovelheterogeneouscatalystshavebeenpreparedbydipping，sol—gelandsurface—coatingtechnique．Thesecatalysts’activitycomponetsincludealkalimetalsoxide，transitionmetalsoxideandthuliumoxide，assistantmater

7、ialinclude矗ncoxideandferricoxide，Carriersincludealumina,activecarbonandsilicagel．ComparedwithothercatalyststhecatalystHmadeupofalkalimetalsoxideandaluminahasthehighestactivity．TheeffectsofthemoleratioofDMCtoEtoH．concentrationofcatalystHandreactiontemperatu

8、rewereinvestigatedsystematically．byanalysisofheterogeneouscatalysisprocess赫也EtOHandDMCasmaterialsandsolidalkalimetalsascatalysts．Getthebestconditionforindustrializationbyfatheroptimizeresearch：reactiontempera