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《探究甲烷兩步轉化反應中負載pt催化劑的載體效應》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關內容在學術論文-天天文庫。
1、太原理工大學碩士學位論文甲烷兩步轉化反應中負載Pt催化劑的載體效應姓名：潘大海申請學位級別：碩士專業(yè)：化學工藝指導教師：馬靜紅;李瑞豐20040501奎墾墨三盔堂堡主墮窒圭堂垡堡奎．蘭￡2aD口6一一甲烷兩步轉化反應中負載Pt催化劑的載體效應摘要本文以微孔沸石分子篩(Y型和Beta型)和中孔材料MCM一41為載體，運用真空浸漬法制各負載納米Pt金屬簇催化劑。結合XRD,低溫N2吸附，NH3-TPD和TEM等現(xiàn)代物化表征技術對各種載體的結構和表面性質以及金屬粒子在載體表面上的分散狀態(tài)進行了考察。在此基礎上，將這些催化劑用于甲烷的兩步等溫轉化反應，
2、系統(tǒng)地考察了中微孔分子篩的結構和表面性質對催化反應的影響。首先，通過離子交換對沸石分子篩表面酸性進行調節(jié)，并以此為載體負載Pt金屬簇。主要考察了催化劑中載體酸性對甲烷低溫兩步反應的影響。研究發(fā)現(xiàn)，隨載體酸性的增強，甲烷催化反應活性明顯增加，產物中生成高碳烷烴的選擇性逐漸增大，但由于載體酸性可同時加快副反應(高碳烷烴產物氫解反應)的速度，從而表現(xiàn)出催化劑Pt／HY對生成C6+烷烴的選擇性較催化劑PffHNaY的低。此外，在采用程序升溫加氫反應(TPH)對甲烷吸附裂解中問產物CHx的分布及加氫反應性進行考察時發(fā)現(xiàn)，雖然在各種催化劑上碳物種生成的形式
3、相似，但各碳物種的生成量及加氫反應性均隨載體酸性的增強而增大。其次，通過水熱晶化法制備出純硅及不同Si／AI比的MCM-41試樣，采用先經各種抽提液(純乙醇或含NH4N03，密》二{太NNr大學碩士研究生學位論文HAc和NaN03的醇溶液)處理后焙燒的方式脫除MCM。41孔道內的模板劑，并以此作為負載Pt金屬簇的載體。研究結果表明，使用含鹽或酸的乙醇溶液可有效脫除MCM-41孔道內的大部分模板劑分子而不會對孔道結構造成任何破壞。此外，在經酸性乙醇溶液處理AI．MCM-41的過程中，可同時進行離子交換反應，形成具有質子酸的}玎ⅥCM一41。另一方
4、面，在MCM-41制備過程中，通過改變配料Si／AI比可達到調節(jié)材料孔徑的目的，即隨Si，Al的增加，載體孔徑逐漸減小而比表面逐漸增大。最后，選取系列催化劑PtIMCM一41進行甲烷低溫兩步反應，考察了載體MCM一4l的結構及表面性質對甲烷同系聚合催化反應的影響。研究發(fā)現(xiàn)，純硅MCM-41因其具有最高的比表面和較小的孔徑，有利于Pt粒子以較小的粒徑在其內表面高度分散均勻，從而表現(xiàn)出對甲烷轉化具有最高的催化活性。另外，就經酸性抽提液處理的A1-MCM-41負載催化劑而言，甲烷催化轉化活性亦隨載體酸性的增強而增大。同時，在對CHx物種加氫反應性進行
5、考察時發(fā)現(xiàn)，MCM．41載體酸性對碳物種的分布具有選擇性，即酸性載體有利于促進Ca和cB的生成以及C．C鍵的增長。關鍵詞：催化劑，載體效應，中孔材料，分子篩，甲烷轉化1={；查星望蘭查堂堡圭塑塞塵堂壘笙塞一．THEEFFECTOFSUPPORTONTWO。STEPCONVERSIONOFMETHANEOVERSUPPORTEDPLATINUMCATALYSTSABSTRACTWell—dispersedandstablenanoclusterssupportedonmesoporousmaterialsandzeolitehavebeenpre
6、paredbyvacuumimpregnationtechnique．TheporestructureandthesurfaeeelectronicpropertiesofsupportsandthestateofPtdispersedonthesupportsurfacehavebeeninvestigatedbymodemcharacterizationtechniques，suchasXRD，N2adsorption-desorption，YI-13一TPDandtransmissionelectronmicroscopy(TEM)met
7、hods．Meanwhile，itwasstudiedthattheinfluenceofthesupporteffectsindifferentcatalystsonthecatalyticreactionofmethane．Firstofall，theacidityofsupportswaschangedbyionexchangetostudytheinfluenceofelectronicpropertiesofplatinumparticlesontwo．stepisothermalconversionofmethanetohigher
8、hydrocarbons．Thecatalyticresultsshowedthattheactivityofcatalystincreasedwit
