資源描述：
《探究甲烷部分氧化制合成氣反應中ni基催化劑性能的研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學術(shù)論文-天天文庫。
1、天津大學碩士學位論文甲烷部分氧化制合成氣反應中Ni基催化劑性能的研究姓名：張翔宇申請學位級別：碩士專業(yè)：化學工藝指導教師：李振花20021201中文摘要甲烷部分氧化制合成氣(POM)具有能耗低、CO和H2選擇性高、n(H2)／n(CO)的比例適合于合成甲醇及費．托合成等優(yōu)點。開發(fā)活性高、穩(wěn)定性好的Ni基催化劑是該工藝能否實現(xiàn)工業(yè)化的關(guān)鍵。本文在固定床微反應器流動反應系統(tǒng)中，測定了反應條件、Ni載量、載體等對催化劑反應性能的影響并對催化劑進行了一系列表征測試，為進一步采用等離子體對催化劑表面改性的研究提供了依據(jù)。研究表明
2、，催化劑床層的熱波呈不對稱分布，入口段溫度高于出口溫度，熱波峰溫位于入口偏下處。POM反應適合在高溫、高空速下進行。甲烷轉(zhuǎn)化率、CO和H2的選擇性及合成氣的生成速率均隨反應溫度的升高而增大；隨空速增大，CO和H2的選擇性增大，當空速增加到一定程度，甲烷轉(zhuǎn)化率開始下降。不同的催化劑由于其比表面積和孔結(jié)構(gòu)的不同面具有不同的最佳空速。反應適宜的進料配比為CH4：02=2：1。使用己成型的舢203載體制備的Ni基催化劑，其活性依下列順序遞減：10％Ni／0．A1203>10％Nihx—A1203>10％Ni／y．A120-3，
3、且均以Ni載量為10％時性能最好。TPR實驗結(jié)果表明，還原態(tài)Nio是POM反應的活性位。反應后催化劑的熱失重實驗結(jié)果表明，催化劑上的積碳反應主要發(fā)生在床層的后半段，分析認為主要以CO歧化積碳和還原積碳為主。低溫有利于CO積碳，高溫則抑制CO積碳。250小時的穩(wěn)定性實驗表明，10％Ni／ct-A1203催化劑的活性和穩(wěn)定性均高于10％Ni／y—A1203催化劑。10％Ni忙A1203催化劑經(jīng)800oC還原和800oC反應后的比表面下降以及該催化劑在反應過程中積碳量的增加都是導致該催化劑穩(wěn)定性下降的原因。關(guān)鍵詞，甲烷，部分
4、氧化，合成氣，鎳基催化劑ABSTRACTThecatalyticpartialoxidationofmethane口0M)tosyngas(CO+H2)hasbeenextensivelyinvestigatedfornaturalgasutilizationfincetheselectivityofsyngasandmethaneconversionarehighathighspaceveloeityandthesyngasproducedwithamolarratioofH2／COof2／1Callbedirect
5、lyusedasfeedformethanolorFischer-Tropschsynthesis．ThekeyproblemlimitingthefBrtherindustrialproductionofsyngasiSthecatalyticdeactivationsinceofcarbondeposition．Inthisthesis．POMprocesswasinvestigatedinafixedmicro．reactorsystem．10％(wt％)Nicatalystssupportedon5mma—A1
6、203，0-ALE03andy-A1203pelletswerepreparedbyimpregnationmethod．Theeffcctofreactioncondition．Niloadingandsupportetc．onthecatalyticactivitywasmeasured．111ecatalystswerecharacterizedtoprovideusefulinformationforcatalystmodifleationbyplasmatechnique．Theresultsindicate
7、dthatthetemperaturewavealongthecatalystbedisnon-symmetricalandthehot-pointisnearthe站trtingpointofthebed．HigherreactiontemperatureandspacevelocityiSfavoritefarincreaseofmethaneconversionandselectivityofCOandH2．Withtheincreaseoftemperatureandspacevelocity,themetha
8、neconversionandselectivityofCOandHzincreased．Whilethespacevelocityincreasedtosomeextent，themethaneconversiondeclines．Theoptimumspacevelocityvarieswiththesupport．Theop
