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《ni基催化劑上合成氣甲烷化反應(yīng)的研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過(guò)的研究成果，也不包含為獲得天津大學(xué)或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過(guò)的材料。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說(shuō)明并表示了謝意。學(xué)位論文作者簽名：簽字日期：年月日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解天津大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學(xué)校向國(guó)家
2、有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤。（保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說(shuō)明）學(xué)位論文作者簽名：導(dǎo)師簽名：簽字日期：年月日簽字日期：年月日摘要合成氣甲烷化作為煤制氣技術(shù)之一，近年來(lái)頗受人們關(guān)注；高活性、高選擇性及高穩(wěn)定性催化劑的研究對(duì)該反應(yīng)有很重要的理論意義及應(yīng)用價(jià)值。本文主要研究復(fù)合載體中不同ZrO2含量、不同活性組分負(fù)載量、不同助劑及含量對(duì)Ni基催化劑在合成氣甲烷化反應(yīng)中的催化性能的影響，考察催化劑的穩(wěn)定性，探究反應(yīng)工藝條件對(duì)該催化劑的影響。催化劑的活性測(cè)試在固定床反應(yīng)器中進(jìn)行，反-1應(yīng)條件T=300~650℃，P=0~2.0MPa（表壓），GHSV=5
3、000~15000h，H2/CO=1~3。采用N2吸附脫附、X射線衍射（XRD）、H2程序升溫還原（H2-TPR）、H2化學(xué)吸附、熱重分析（TG）及掃描電鏡（SEM）等對(duì)反應(yīng)前、后催化劑進(jìn)行了表征分析。主要研究?jī)?nèi)容及成果如下。（1）研究不同ZrO2含量復(fù)合載體ZrO2-Al2O3、不同Ni負(fù)載量催化劑的甲烷化催化性能。結(jié)果表明，當(dāng)Ni負(fù)載量為20wt%，復(fù)合載體中ZrO2含量為40wt%時(shí)，催化劑表現(xiàn)較高的催化性能。通過(guò)對(duì)催化劑的穩(wěn)定性評(píng)價(jià)及積碳分析，發(fā)現(xiàn)ZrO2的加入顯著提高了催化劑的穩(wěn)定性、抗積碳性能及抗燒結(jié)性能。（2）研究不同助劑（La、Co及Nb）、
4、助劑含量對(duì)Ni/ZrO2-Al2O3催化劑的甲烷化性能的影響。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，La的加入對(duì)反應(yīng)的催化性能改善效果顯著。當(dāng)La的添加量為4wt%時(shí)，催化劑不僅表現(xiàn)較高的催化性能，還表現(xiàn)了良好的穩(wěn)定性。表征結(jié)果表明，加入La后催化劑上的積碳量較少，反應(yīng)前后Ni晶粒尺寸變化很小。（3）對(duì)上述改性的催化劑進(jìn)行了反應(yīng)工藝條件影響的研究，適宜的反應(yīng)條件為：反應(yīng)溫度300~500℃，反應(yīng)壓力0.5~1.5MPa，H2/CO比2.5~3.0，空速范-1圍為8000~15000h；CO2含量在<20vol%時(shí)，對(duì)催化劑的催化活性影響較小。關(guān)鍵詞：甲烷化反應(yīng)；Ni催化劑；復(fù)合載體
5、；助劑ABSTRACTThesyngasmethanationreactionhasbeenpaidattentionasoneofthekeytechnologiesofcoaltogasrecently.Developingacatalystwithhighactivity,highselectivityandhighstabilityisoftheoreticalsignificanceandapplicationvalue.ThecatalyticperformancesofNibasedcatalystswithvariedZrO2contents
6、incompositesupport,Niloadings,promotersinthesyngasmethanationreactionwerestudied;besides,theirstabilityperformance,accompanyingwiththeeffectofreactionprocessconditionsonthecatalyticbehaviorofcatalystswerealsoinvestigated.Thecatalytictestwascarriedoutinafixed-bedreactorunderT=300~65
7、0℃,P=0~2.0MPa(gauge-1pressure),GHSV=5000~15000handH2/CO=1~3.ThecatalystswerecharacterizedbyN2adsorption-desorption,Xraydiffraction(XRD),H2temperatureprogrammedreduction(H2-TPR),H2chemisorption,thermogravimetry(TG)andscanningelectronmicroscope(SEM).Themaincontentsandresultsareasfoll
8、ows.(1)TheeffectsofZrO2con
