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《探究甲烷部分氧化制合成氣中ni基催化劑的改性研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、天津大學(xué)碩士學(xué)位論文甲烷部分氧化制合成氣中Ni基催化劑的改性研究姓名：田樹勛申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：李振花20031201中文摘要甲烷部分氧化制合成氣(POM)具有能耗低、CO和H2選擇性高、n(H2)／n(co)的比例適合于合成甲醇及費(fèi)-托合成等優(yōu)點(diǎn)。開發(fā)活性高、穩(wěn)定性好的Ni基催化劑是該工藝能否實(shí)現(xiàn)工業(yè)化的關(guān)鍵。本文主要研究添加助劑和等離子體對(duì)Ni基催化劑的改性效果和作用機(jī)理。研究表明，不同載體制得的催化劑性能也不盡相同，甚至差別很大。與其他幾種氧化物載體相比，A1203載體具有較好的活性。在所考察的幾
2、種以A120，為載體的催化劑中，a-A1203為載體的活性較高，但選擇性較低，以3,：A1203為載體的催化劑，活性和選擇性都較低。催化劑Ni／0一A1203無(wú)論活性還是選擇性都較高。一定反應(yīng)條件下，10％Ni／or．A1203催化劑的活性和穩(wěn)定性均高于10％N咖．A1203催化劑。10％Ni／3'-A1203催化劑經(jīng)800℃還原和800℃反應(yīng)后的比表面下降以及該催化劑在反應(yīng)過(guò)程中的積碳都是導(dǎo)致該催化劑穩(wěn)定性下降的原因。助劑的改性結(jié)果表明，甲烷部分氧化制合成氣中，添加助劑對(duì)以mAl203為載體的鎳基催化劑的調(diào)變作用要好于以Y
3、．A1203為載體的鎳基催化劑。在所添加的三種助劑Ce，La和Ca中，Ce和La的改性作用明顯高于Ca。助劑的添加量并不是越多越好，在10％Ni／'／-A120，催化劑中添加助劑ce的最佳量為1％，助劑La的最佳量為2％，在同為最佳量時(shí)，La的抗積炭性能優(yōu)于Ce。等離子體對(duì)催化劑表面的改性實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，空氣等離子體處理Ni基催化劑能提高其催化活性、比表面和Ni的分散度，但不會(huì)改變催化劑的晶相結(jié)構(gòu)。氦氣等離子體對(duì)催化劑有顯著改性作用，等離子體能從多個(gè)因素影響催化劑的活性和穩(wěn)定性的提高。等離子體處理會(huì)抑制催化劑上積碳的發(fā)生，在一
4、定程度上提高了其穩(wěn)定性。關(guān)鍵詞：甲烷，部分氧化，鎳基催化劑，助劑，等離子體ABSTRACT111ecatalyticpartialOxidationofmethane(POM)tosyngas(CO+H2)hasbeenextensivelyinvestigatedsincetheselectivityofsyngasandmethaneconversionarehi曲athi曲spacevelocityandthesyngasproduced、ⅣithamolarratioofH2／COas2：1canbedirectly
5、usedasfeedformethanolorFischer-TropschsynthesisThekeyproblemlimitingthefurtherindustrialproductionofsyngasbyPoMprocessisthecatalyticdeactivatiOnduetocarbondeposition．Inthispaper,thesurfacemodificationofNicatalystbvaddingpromotersandplasmatreatmentWaSstudied．Thesupp
6、orteffectwastestedfirstandtheresultsshowedthatAlz03supportwasbeRerthanotheroxides．AmongtheA1203supporttested,Ni／0-Ah03catalystisthebestcatalystinbothofactivityandselectivityandNi／n—A1203catalysthashigheractivityandlowerC0Selectivity．。Boththeactivityandtheselectivit
7、yofNi／,／．Al，O，catalystwerelOW．Theresultsof250hdecayexperimentindicatedthatthecatalyticstability’of10％Ni／ct-A1203isbetterthanlO％Ni忙A1203catalystThespecificsurfaceareaandXRDmeasurementsforthecatalystsbeforeandafterreactionweredoneandtheresultsrevealedthaton10％Ni～一A12
8、03catalyststhedecreaSeofsurfaceoxenandcarbondepositionwasoneofthefactorsresultinginthedecreaseofthecatalyticactivity．WjchoosetheNib[-A1203andNi／a
