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《基于la-ni-o系催化劑用于甲烷部分氧化制合成氣的研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、2006年1月中文摘要甲烷催化部分氧化制合成氣是當今甲烷有效利用之一。本論文針對這一途徑，分別設(shè)計和制備了NiO／La203和LaNi03兩種催化劑，采用BET、XRD、TPR、TG／DTA、SEM、XPS、EDS以及活性評價等研究方法，分別對NiO／La203體系以及LaNi03體系催化劑的制備方法、物化性質(zhì)以及催化性能進行了較為系統(tǒng)的研究。NiO／La203的研究結(jié)果表明，采用浸漬法制備的NiO／La203催化劑在經(jīng)過高溫焙燒后會含有LaNi03的鈣鈦礦型結(jié)構(gòu)。同時考察了焙燒溫度、空速、原料氣配比、Ni含量及反應(yīng)溫度等反應(yīng)條件對催化性能的影響，結(jié)
2、果表明經(jīng)過500℃焙燒4h后的30％NL催化劑樣品在常壓，C／-h：02：N2；2：1：4(v01％)的反應(yīng)條件下具有較大的比表面積及良好的催化活性。該催化劑分別經(jīng)過6h和100h的連續(xù)反應(yīng)后的物相結(jié)構(gòu)一致，表明了良好的抗積碳性能。反應(yīng)過程中生成的大量的La202C03這種積碳物種可能是有利于反應(yīng)進行的物種；對其進行的x射線衍射及TG分析表明，NiO／La203催化劑具有良好的抗積碳性能。其次，研究了采用硝酸鹽作為原料、檸檬酸作為絡(luò)合劑的無機鹽溶膠．凝膠法制備bNi03的工藝過程及其用于甲烷部分氧化的效果。制備過程中的配體檸檬酸的添加量明顯的影響催化
3、劑樣品的形貌及催化性能。以檸檬酸作為絡(luò)合劑，750℃下焙燒4h可以得到結(jié)構(gòu)單一的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)LaNi03；BET和SEM結(jié)果表明，隨著檸檬酸添加量的增加，樣品的比表面積隨之增加，同時表觀形貌由網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)經(jīng)片狀再轉(zhuǎn)變?yōu)榫奂Y(jié)構(gòu)；EDS分析結(jié)果表明隨著檸檬酸添加量的增加，體相中的Ni有向表面遷移的趨勢，La：Ni：CA=I：1：3樣品體相中具有相對少金屬Ni以及晶格氧，這可能更加有利于高溫情況下晶格氧與外來氧種的流動，因此對提高催化劑的催化活性有一定的貢獻。關(guān)鍵詞：甲烷部分氧化，合成氣，鎳基催化劑，NiO／La203，溶膠．凝膠，檸檬酸，LaNi03鈣鈦礦A
4、BSTRACTThesingle-phaseperovskiteoxide，LaNi03，hadbeenpreparedbydecomposingofmixednitratewitllvariouscontentofchelatingagentafterbeingpre-calcinedatairfor2handcalcinationunder02atmosphereat750℃for4hOVerwhichtheapplicationforpartialoxidationofmethanetosyngashasbeeninvestigated．Var
5、iousadditionofcitrateacidtothesol—gelsystemmayaffectthemorphologyandcatalyticpreformanceofLaNi03catalystsaswellobviously．BETandSEMstudiesshowedthatthespecificsurfaceareaincreasewithincreaseofcitrateacidamount,andtheexteriormorphologyofthesampleschangedfromnetworkstructure，viash
6、eet,toacemulativestructure．EDSanalysisrevealedthatLa：Ni：CA=I：1：3samplehastherelativelowsurfacenickelcontentandlatticeoxygen,whichmayfavorthetransportationofthelatticeoxygenandforeignoxygenunderhightemperatureandthusprobablymakeaceaaincontributiontothewellcatalyticactivity．There
7、searchonNiO／La203revealedthattheprovskitestructureofLaNi03Canbeformedaftercalcinationsathightemperature．Theinfluencesofcalcinationstemperature，spacevelocities，molarratiooffeedgases，nickelcontentandalsoreactiontemperaturehavebeeninvestigated．Comparedtoothersampleswithvariousnick
8、elcontent．the30％NLcatalystsamplebeingcalcinedat500℃for
