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《探究甲烷部分氧化制合成氣催化劑的制備和性能研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、北京化工大學(xué)碩士學(xué)位論文甲烷部分氧化制合成氣催化劑的制備和性能研究姓名：法斌申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：季生福20090520摘要甲烷部分氧化制合成氣催化劑的制備及性能研究摘要甲烷部分氧化作為一個(gè)溫和的放熱反應(yīng)，是制備合成氣(H2和CO混合氣)的重要方法之一。與通常所采用的甲烷水蒸氣重整相比，甲烷部分氧化能降低30％左右的成本，并且在合成氣制備過(guò)程中氮氧化物和二氧化碳的排放也有所減少，有利于環(huán)境保護(hù)。同時(shí)，由于甲烷部分氧化反應(yīng)的產(chǎn)物H2／CO摩爾比為2：1，是甲醇合成以及費(fèi)托合成的理想H2／CO比，使得該反應(yīng)在化學(xué)工業(yè)中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。此外，合
2、成氣也是化肥、炸藥、氯仿、四氯化碳等產(chǎn)品的原料。因此，甲烷部分氧化制合成氣在目前引起了學(xué)者們的極大關(guān)注。在甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)中，除了貴金屬催化劑，Ni基催化劑也具有很好的催化性能。然而，文獻(xiàn)報(bào)道中Ni基催化劑在高溫下會(huì)由于積碳或者金屬表面喪失導(dǎo)致快速失活。所以，需要研發(fā)一種高活性和穩(wěn)定性的新型催化劑。SBA．15介孔分子篩具有較大的孔徑、較厚的孔壁和較高的熱穩(wěn)定性，是一種很有前途的催化劑載體。如果Ni組分能夠被限制在SBA．15的孔道中，將會(huì)避免被燒結(jié)從而提高催化劑的穩(wěn)定性。在本文中，采用等體積浸漬法制備了一系列Ni含量從5wt％N15wt％的Ni／SBA
3、．15和Ni／Si02催化劑。通過(guò)甲烷部分氧化反應(yīng)在固定床石英反應(yīng)器中評(píng)價(jià)了這些催化劑的催化活性。使用X射線衍射儀()(1m)、透V射電鏡(TEM)、程序升溫還原(TPR)和氮吸脫附儀(BET)等現(xiàn)代分析儀器對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。在相同反應(yīng)條件下，Ni／SBA．15催化劑上的甲烷轉(zhuǎn)化率要高于Ni／Si02催化劑。催化劑的活性評(píng)價(jià)結(jié)果表明12．5％Ni／2．5％Cu／SBA．15催化劑具有最好的甲烷部分氧化活性。在850。C、CH4／02比為1．9、GHSV=3．76x104m1．＆砒-1．h。1的反應(yīng)條件下，12．5％Ni／2．5％Cu／SBA．15催化劑具
4、有很好的穩(wěn)定性，反應(yīng)進(jìn)行240hN，CH4的轉(zhuǎn)化率為97．9％，CO的選擇性為98．O％。甲烷轉(zhuǎn)化率的輕微降低可能是由積碳造成的，這也是甲烷部分氧化反應(yīng)中常見(jiàn)的現(xiàn)象。催化劑的結(jié)構(gòu)表征結(jié)果表明在Ni引入到介孔分子篩SBA．15之后，樣品仍然保持有六方介孔結(jié)構(gòu)；Ni組分存在于SBA．15的孔中。對(duì)于Ni／Cu／SBA．15催化劑，Cu的加入可以促進(jìn)Ni組分的分散，改變Ni組分的化學(xué)環(huán)境，降低活性組分的還原能力，進(jìn)而提高催化劑的活性。對(duì)于Ni／Si02催化劑，助劑的加入會(huì)降低催化劑的活性。關(guān)鍵詞：甲烷，部分氧化，Ni／SBA．15催化劑，合成氣VIABSTRACTPR
5、EPARATIONANDPERFORMANCEOFCATALYSTSFORPARTIALOXIDATIONoFMETHANEToSYNTHESISGASPartialoxidationofmethaneisoneoftheimportantwaysforsynthesisgas(mixtureofH2andCO)production．Thereactionoftheprocessofpartialoxidationofmethaneexhibitsmildexothermicity．Incomparisonwithsteamreformingofmethane，
6、thecatalyticpartialoxidationisestimatedtooffercostreductionsofabout30％．Thisreactionalsohasenvironmentalimplicationsbecausemethaneisagreenhousegas．ItwasalsofoundthattheNOxandC02emissionsduringthesynthesisgasproductioncanbereducedcomparedtothecommonlyappliedsteamreformingroute．Duetothe
7、productsratioof2：1，thisreactionhasapotentialroleinchemicalindustryespeciallyinthegenerationofsyngaswithamoreappropriateH2／COmolarratioforvariousreactions，suchasmethanolsynthesisandFisher-Tropshsynthesis．Synthesisgasisalsoasourceoffertilizers，explosives，chloroform，carbontetrachloridee
8、tc．Therefore
