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《甲烷部分氧化制合成氣ni基整體型催化劑及助劑ceo,2改性作用研究》由會員上傳分享,免費在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、天津大學(xué)碩士學(xué)位論文甲烷部分氧化制合成氣Ni基整體型催化劑及助劑CeO<,2>改性作用研究姓名:史玉立申請學(xué)位級別:碩士專業(yè):化學(xué)工藝指導(dǎo)教師:劉宗章20070201中文摘要近年來,天然氣部分氧化成為天然氣轉(zhuǎn)化制合成氣領(lǐng)域研究的熱點。與傳統(tǒng)的二氧化碳水蒸氣重整制合成氣生產(chǎn)方法相比,甲烷催化部分氧化具有設(shè)備投資少、反應(yīng)器體積小、能耗低、生成H2和CO的摩爾比接近2,適合下游合成甲醇和費托合成反應(yīng)等優(yōu)點。本文在前期工作的基礎(chǔ)上,采用聚乙二醇作分散劑,經(jīng)過干燥,模壓成型,還原和燒結(jié)等步驟,制備了甲烷部分氧化制合成氣整體型Ni和Ni.Ce02催化劑。并
2、通過粒度分析、TPR、XRD、ESEM及活性評價等手段,分別對催化劑的制備條件及反應(yīng)工藝條件進行了研究。本文選擇Ce02作為助劑,利用其良好的貯氧和遷移氧的能力,添加到鎳基整體型催化劑中進行催化劑改性。實驗結(jié)果表明,以硝酸鈰溶液浸漬方式添加Ce02制備的催化劑具有表面孔道多、晶型好、分散均勻及催化活性和穩(wěn)定性好等優(yōu)點??疾炝酥鷦〤e02添加量對催化劑活性的影響,結(jié)果表明適宜的Ce02添加量為10州%。整體型Ni.Ce02催化劑適宜的制備條件為:聚乙二醇添加量3州%,Ce02以硝酸鈰溶液浸漬方式添加,添加量為10vvt%,空氣氣氛下500℃焙燒2
3、h,氫氮混合氣氛下500℃還原1h,氮氣保護下1000℃燒結(jié)1h。整體型Ni.Ce02催化劑在甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)中具有較好的催化活性。實驗得到優(yōu)化的工藝條件為:原料氣中CH4/02配比1.9,反應(yīng)溫度930℃、空速為1.2×10飛一。在此條件下進行的催化劑性能評價得到的反應(yīng)結(jié)果為:C批轉(zhuǎn)化率為97%,H2和CO選擇性分別為92%和98%,產(chǎn)物中H2/CO比為1.88。關(guān)鍵詞:甲烷部分氧化整體型鎳基催化劑二氧化鈰ABSTRACTIntheutilizationofnaturalgas,researchonthepartialoxidatio
4、nofnaturalgastosyngashasattractedincreasingattentionintheworld.Comparedwithmethanereformingwithsteam,catal”icpartialoxidationofmethanetosyngasisabetterapproachformethaneutilization,forithasmanyadVantagessuchasIessequipmentinVestment,lowerpowercost,smallerreactorandH2/00ratio
5、ofsyngascloseto2.0,whichisf.a(chǎn)VorabletosynthesisofmethanolorF-Tsynthesis.Inthiswork,usingPEGasdispersant,aseriesofmonolithNiandNi—Ce02catalystswerepreparedbystepsofmixing,drying,moulding,calcinationsandreduction.Thepreparedcatalystswerecharacterizedbymeansofparticlesanalyzing
6、,TPRXRD,SEMandcatalyticactiVi夠measurements.Additionally,thereactionconditionsofn(C比)/n(02),reactiontemperatureandgasspaceVelocityforpartialoxidationofmethanewereoptimized.CeriawaschoosedasapromoterofNimonolithcatalystinthispaperbecauseofitshi曲oxygen—storagecapacityandoxygenm
7、obility.TheadditionmethodshaVeconsiderablee仃ectsonthecatalystpe響rnlance.Theresultsshowedthat,theadditionofceriumnitratesolutionmadethecatalysthasmoreporesonthesurface,betterc拶stal,betterdistributionabi“tyandhi曲ercatalyticactiVityandstabiIi夠.TheeffectofceriacontentonactiVi夠of
8、Ni—Ce02catalystwasalsoinVestigated;theresultsshowedthatthesuitableadditiona