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《甲烷部分氧化制合成氣ni基整體型催化劑及助劑ceo,2改性作用研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、天津大學(xué)碩士學(xué)位論文甲烷部分氧化制合成氣Ni基整體型催化劑及助劑CeO<,2>改性作用研究姓名：史玉立申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：劉宗章20070201中文摘要近年來，天然氣部分氧化成為天然氣轉(zhuǎn)化制合成氣領(lǐng)域研究的熱點。與傳統(tǒng)的二氧化碳水蒸氣重整制合成氣生產(chǎn)方法相比，甲烷催化部分氧化具有設(shè)備投資少、反應(yīng)器體積小、能耗低、生成H2和CO的摩爾比接近2，適合下游合成甲醇和費托合成反應(yīng)等優(yōu)點。本文在前期工作的基礎(chǔ)上，采用聚乙二醇作分散劑，經(jīng)過干燥，模壓成型，還原和燒結(jié)等步驟，制備了甲烷部分氧化制合成氣整體型Ni和Ni．Ce02催化劑。并
2、通過粒度分析、TPR、XRD、ESEM及活性評價等手段，分別對催化劑的制備條件及反應(yīng)工藝條件進行了研究。本文選擇Ce02作為助劑，利用其良好的貯氧和遷移氧的能力，添加到鎳基整體型催化劑中進行催化劑改性。實驗結(jié)果表明，以硝酸鈰溶液浸漬方式添加Ce02制備的催化劑具有表面孔道多、晶型好、分散均勻及催化活性和穩(wěn)定性好等優(yōu)點?？疾炝酥鷦〤e02添加量對催化劑活性的影響，結(jié)果表明適宜的Ce02添加量為10州％。整體型Ni．Ce02催化劑適宜的制備條件為：聚乙二醇添加量3州％，Ce02以硝酸鈰溶液浸漬方式添加，添加量為10vvt％，空氣氣氛下500℃焙燒2
3、h，氫氮混合氣氛下500℃還原1h，氮氣保護下1000℃燒結(jié)1h。整體型Ni．Ce02催化劑在甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)中具有較好的催化活性。實驗得到優(yōu)化的工藝條件為：原料氣中CH4／02配比1．9，反應(yīng)溫度930℃、空速為1．2×10飛一。在此條件下進行的催化劑性能評價得到的反應(yīng)結(jié)果為：C批轉(zhuǎn)化率為97％，H2和CO選擇性分別為92％和98％，產(chǎn)物中H2／CO比為1．88。關(guān)鍵詞：甲烷部分氧化整體型鎳基催化劑二氧化鈰ABSTRACTIntheutilizationofnaturalgas，researchonthepartialoxidatio
4、nofnaturalgastosyngashasattractedincreasingattentionintheworld．Comparedwithmethanereformingwithsteam，catal”icpartialoxidationofmethanetosyngasisabetterapproachformethaneutilization，forithasmanyadVantagessuchasIessequipmentinVestment，lowerpowercost，smallerreactorandH2／00ratio
5、ofsyngascloseto2．0，whichisf．a(chǎn)VorabletosynthesisofmethanolorF-Tsynthesis．Inthiswork，usingPEGasdispersant，aseriesofmonolithNiandNi—Ce02catalystswerepreparedbystepsofmixing，drying，moulding，calcinationsandreduction．Thepreparedcatalystswerecharacterizedbymeansofparticlesanalyzing
6、，TPRXRD，SEMandcatalyticactiVi夠measurements．Additionally，thereactionconditionsofn(C比)／n(02)，reactiontemperatureandgasspaceVelocityforpartialoxidationofmethanewereoptimized．CeriawaschoosedasapromoterofNimonolithcatalystinthispaperbecauseofitshi曲oxygen—storagecapacityandoxygenm
7、obility．TheadditionmethodshaVeconsiderablee仃ectsonthecatalystpe響rnlance．Theresultsshowedthat，theadditionofceriumnitratesolutionmadethecatalysthasmoreporesonthesurface，betterc拶stal，betterdistributionabi“tyandhi曲ercatalyticactiVityandstabiIi夠．TheeffectofceriacontentonactiVi夠of
8、Ni—Ce02catalystwasalsoinVestigated；theresultsshowedthatthesuitableadditiona
