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《探究甲烷液相選擇性催化氧化制甲醇的研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、西北大學(xué)碩士學(xué)位論文甲烷液相選擇性催化氧化制甲醇的研究姓名：曹凱申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：張秀成20040501摘要本文分析了甲烷液相選擇性催化氧化制甲醇的國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀，研究了甲烷在發(fā)煙硫酸中選擇性催化氧化制甲醇的工藝路線。篩選出了該反應(yīng)體系的最佳催化劑；考察了Vz0，和Iz催化下工藝條件對(duì)反應(yīng)過程的影響；結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果和文獻(xiàn)導(dǎo)出了在V：0，和I：催化下的催化機(jī)理；確定了在V：0，催化下的反應(yīng)速率方程式；最后，對(duì)反應(yīng)體系進(jìn)行了熱力學(xué)計(jì)算。在催化劑的篩選中，考察了過渡金屬鹽及氧化物催化劑、碘
2、系列催化劑和雜多酸、過渡金屬配合物與有機(jī)金屬化合物催化劑。認(rèn)為v205和12是最適宜的催化劑。在工藝條件的選擇中，分別研究了在v：O，和I：催化下，反應(yīng)溫度、催化劑加入量、反應(yīng)時(shí)間和發(fā)煙硫酸中SO，的含量對(duì)反應(yīng)的影響。篩選出的V20，催化下的最優(yōu)工藝條件是：反應(yīng)溫度l80"(2，催化劑用量O．25m01／1，反應(yīng)時(shí)間2h，發(fā)煙硫酸中S03含量50wt％。在最優(yōu)工藝條件下甲烷轉(zhuǎn)化率為54．5％，甲醇收率為45．5％。I：催化下的最優(yōu)工藝條件是：反應(yīng)溫度200"C，催化劑用量O．099mol／l，反應(yīng)時(shí)間3h
3、，發(fā)煙硫酸中S03含量50wt％。在最優(yōu)工藝條件下甲烷轉(zhuǎn)化率為82．7％，甲醇收率為70．5％。在催化機(jī)理的研究中，用實(shí)驗(yàn)結(jié)果否定了甲烷在發(fā)煙硫酸中選擇性催化氧化的自由基機(jī)理，認(rèn)為該反應(yīng)屬親電取代機(jī)理。并結(jié)合文獻(xiàn)推出了在V：0，和12催化下的催化機(jī)理。在反應(yīng)速率的研究中，從壓力一一時(shí)間瞌線出發(fā)，推出了在V：O，催化下的反應(yīng)速率方程式，確認(rèn)該反應(yīng)屬一級(jí)反應(yīng)。在熱力學(xué)計(jì)算中，運(yùn)用Gaussian98軟件對(duì)整個(gè)體系可能發(fā)生的反應(yīng)進(jìn)行了熱力學(xué)計(jì)算，并得到了若干結(jié)論。關(guān)鍵詞甲烷液相催化氧化硫酸單甲酯甲醇STUDYO
4、NTHECATALYTICSELECTIVEOXIDATIoNOFMETHm厄TO她刪OLINLIQUIDPHASEAbstract11圮currentresearchingofcatalyticselectiveoxidationofmethanetomcthanolinliquidphaseathomeandabroadwasreviewedinthispaper．nlcprocessofselectiveoxidationofmethanetomethanolinoleumwasstudied．Th
5、eappropriatecatalystwasselectedandtheeffectofprocessconditionsonthereactioncatalysedbyV20sand12Wasdiscussed．ThecatalyticmechanismofthereactioncatalysedbyV205and12wasdeducedbasedupontheliteratureandexperiments．ThereactionratecatalysedbyV205Wasascertained．T
6、hermodynamicanalysisonthereactionsystemWascarriedout．Intllepartofcatalyst’Sevaluation．transitionmetalssaltandoxide；variousiodinecompounds；hetreopolyacids，transitionmetalsligandcomplexandmenlo-organiccompoundwerestudied．Amongthem，thebestresultWasgivenbyV20
7、5andl2．Inthepartofoptimizingprocessconditions，theinfluenceoftemperature，theamountofcatalysts，reactiontimeandthecontentofS03inoleumWasdiscussedrespectively．ForthereactioncatalysedbyV20s，thereactionconditionsrecommendedareasfollows：reactiontemperature180℃，a
8、mountofV，OE0．25mol／1，reactiontime2h，也econtentofS03inoleurn50wt％．Undertheoptimumprocessconditions血econversionofCH4iS54．4％andtheyieldofCH30HiS45．5％．Forthereactioncatalysedby12．thereactionconditionsrecommendedareasfoll
